Formation mechanism analysis of the type-II boundary of dissimilar steel joint with the filler metal of ER309
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摘要: 对填充ER309焊丝的1Cr18Ni9Ti/Q235异种钢接头二型边界形成机理进行了研究. 结果表明，二型边界是由碳钢侧不均匀混合区内Ni质量分数为5% ~ 6%的位置所形成的凝固界面向焊缝中心一侧迁移而形成的. 当部分熔合区和不均匀混合区内Ni质量分数小于5% ~ 6%的区域(N区)为熔池凝固提供δ相基底，或者部分熔合区提供γ相基底且N区提供δ相基底的情况下，碳钢侧熔合边界附近均会形成二型边界；当部分熔合区提供δ相基底且N区提供γ相基底，或者部分熔合区和N区均提供γ相基底的情况下均不会形成二型边界.Abstract: Formation mechanism of the type-II boundary of 1Cr18Ni9Ti/Q235 dissimilar steel joint with the filler metal of ER309 was studied. The results showed that the type-II boundary was formed by the migration of the solidified boundaries γ/γ from the position of the 5% ~ 6% Ni mass fraction in the unmixed zone to weld center. Under the condition that the partial fusion zone and the zone of Ni mass fraction less than 5% ~ 6%(N zone) in the unmixed zone provided the substrate of δ phase, or the partial fusion zone provided the substrate of γ phase and N zone provided the substrate of δ phase, the type-II boundary all could form near the fusion boundary of the carbon steel side. The type-II boundary could not form under the condition that the partial fusion zone provided the substrate of δ phase and N zone provided the substrate of γ phase, or the partial fusion zone and N zone provided the substrate of γ phase.
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0. 序言
异种钢焊接在电站锅炉及石油化工等领域应用较广[1-5]. 然而研究表明，将奥氏体不锈钢或镍基合金熔敷到低碳钢或低合金钢表面时，通常都会在低碳钢或低合金钢一侧熔合边界附近形成与熔合线大致平行的二型边界[6-8]，熔敷层剥离通常就发生在二型边界处. Nelson等人[7]认为，只有将面心立方(FCC)金属熔敷到低碳钢或低合金钢表面时才能形成二型边界，这是因为熔敷时低碳钢或低合金钢的半熔化表面是以体心立方(BCC)的δ铁素体存在，故熔化的FCC金属不能在处于半熔化的δ铁素体上进行外延生长，而需要在熔池金属中进行FCC非均质形核. 然而在凝固后的较短时间内，低碳钢或低合金钢母材的δ铁素体将转变为奥氏体，即原来熔合边界两侧的BCC-FCC界面转变为了FCC-FCC界面，并在熔合边界处所产生的应变能驱动下，该FCC-FCC界面将向FCC熔敷金属内部迁移，当温度降到足够低时被锁定在距低碳钢或低合金钢母材熔化边界的较短距离处，从而形成所谓的二型边界.
文献[9]认为，将 FCC金属熔敷到碳钢表面时，碳钢的半熔化表面是以奥氏体(γ)存在，故熔化的FCC金属能在处于半熔化的奥氏体上进行外延生长，并且在整个熔合过渡区内熔化金属是以平面结晶方式进行凝固，从而形成了二型边界. 此外，还有研究表明[6]，即使采用ER309焊丝做填充金属进行奥氏体不锈钢/低碳钢的异种金属焊接时，在低碳钢一侧的熔合线附近依然会形成二型边界，显然这与文献[7]和文献[9]都是自相矛盾的. 这是由于填充ER309焊丝的熔池金属一般都是以FA凝固模式进行凝固，即凝固时先析出δ相(铁素体)，之后随着温度的降低δ相将转变为γ相(奥氏体)，若按照文献[7]的理论则在熔合边界处应为外延生长，若按照文献[9]的理论则在熔合边界处不应为外延生长.
截至目前，研究人员对于二型边界的形成机理仍然没有认识清楚，自然也就不能解释与二型边界有关的一些现象. 例如二型边界究竟是否由晶界迁移所形成，二型边界为何总是被锁定在马氏体层以外的奥氏体焊缝区，填充金属的凝固模式对二型边界的形成有何影响，熔合边界处不均匀混合区的形成会对二型边界的形成有何影响等. 为此，文中采用ER309焊丝为填充金属进行了1Cr18Ni9Ti/Q235异种钢的超窄间隙焊接(ultra-narrow gap welding，UNGW)，通过综合分析Q235一侧熔合边界附近的二型边界形貌、凝固组织的亚结构及液态金属的凝固结晶行为，提出了填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界的形成机理. 该研究将为调控异种钢接头的组织和性能提供理论依据.
1. 试验方法
试验采用的细颗粒焊剂约束电弧超窄间隙焊接方法[10]见图1，在细颗粒焊剂熔化后形成的熔渣壁的约束作用下，脉冲电弧在宽度为5.7 mm的I型坡口内加热间隙两侧壁及其底部. 每焊完一道就清理一次焊渣，直至将整个坡口填满. 试验用焊接参数见表1.
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图 1 细颗粒焊剂约束电弧UNGW示意图Figure 1. Schematic diagram of UNGW with constricted arc by fine granular flux表 1 焊接参数Table 1. Welding parameters电弧电压U/V 焊接电流I /A 焊接速度vh/(mm·s−1) 焊丝伸出长度Ls/mm 脉冲频率 f /Hz 29.6 296 7.3 24 139 试验用工件材质为Q235和1Cr18Ni9Ti，焊丝为ER309，其成分见表2. 焊剂为20目 ~ 30目的SJ601. 不锈钢母材及焊缝的金相组织均采用10%的CrO3水溶液进行电解腐蚀，电解电流和电解时间分别为3 A和50 ~ 120 s，而Q235母材及其HAZ的微观组织则采用5%的硝酸酒精腐蚀. 脉冲焊接电源为唐山松下生产的YD-500AG2，金相组织观察及拍照采用的是HAL100型光学显微镜.
表 2 母材和焊丝成分(质量分数，%)Table 2. Compositions of the base metal and wire材料 C Mn Si Cr Ni Ti S P Fe Q235 ≤ 0.20 ≤ 1.40 ≤ 1.35 — — — ≤ 0.045 ≤ 0.045 余量 ER309 0.050 1.33 0.60 22.60 13.22 — 0.009 0.022 余量 1Cr18Ni9Ti ≤ 0.12 ≤ 2.00 ≤ 1.00 18.00 10.50 ≤ 0.80 ≤ 0.030 ≤ 0.035 余量 2. 试验结果及分析
2.1 填充ER309焊丝的异种钢接头碳钢侧熔合边界附近不同区域的凝固特点
图2为填充ER309焊丝的异种钢接头碳钢侧熔合区的结构示意图，其中N区为不均匀混合区内Ni质量分数小于5% ~ 6%的区域，Q区为不均匀混合区内Ni质量分数大于5% ~ 6%的区域. 可以确定的是部分熔合区的成分与低碳钢母材完全一致，在N区金属凝固时部分熔合区将以δ相或γ相存在. 尽管所采用的ER309焊丝在一般情况下是以FA模式进行凝固，但文献[11]发现在冷却速度足够快的情况下FA凝固模式会转变为A凝固模式，这是由于在快速冷却条件下枝晶或胞晶尖端产生的过冷度使得奥氏体作为凝固初始析出相的稳定性超过了铁素体所致. 显然，在碳钢侧熔合边界附近的不均匀混合区及其附近焊缝区内能够形成足够快的冷却速度，因而在该处的熔池金属的凝固模式将有可能由FA凝固模式转变为A凝固模式，而在远离碳钢侧熔合边界的均匀混合区内，因熔池金属的冷却速度较慢，凝固时仍将以正常凝固时的FA模式进行凝固.
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图 2 异种钢接头碳钢侧熔合区的结构示意图Figure 2. Structure schematic diagram of the fusion zone by the carbon steel side of dissimilar steel joint在不均匀混合区内的各元素均呈梯度分布，由Fe-Ni相图[12]并结合Fe-Cr相图[12]可知，在不均匀混合区内Ni质量分数小于5% ~ 6%的N区凝固时先析出相为δ，之后随着温度的快速降低将发生δ→γ(奥氏体)→M(马氏体)的转变.然而，对于不均匀混合区内Ni质量分数大于5% ~ 6%的Q区，则不能依据Fe-Ni相图[12]和Fe-Cr相图[12]对其先析出相做出判断，但依据文献[13]的研究结果可知，Q区应位于“奥氏体带”内，并且“奥氏体带”的形成是由于熔池边界的冷却速度很快，以致Q区的凝固模式由FA模式转变为了A模式，据此可知Q区实际上是以γ为先析出相进行凝固.
2.2 填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界特征
图3为填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界形貌，可以看出碳钢侧熔合线附近的焊缝区组织均由奥氏体胞状晶组成，同时在熔合线附近的焊缝区有较为清晰且形态各异的二型边界形成，其与熔合线呈近似平行状. 其中，图3a的二型边界较为平直，图3b的二型边界呈波浪形，图3c的二型边界呈凹状且其曲率中心位于二型边界的左侧. 另外，由图3中虚线区域内部放大图可以看出，二型边界两侧的奥氏体胞状晶束具有一一对应的关系，这虽然与外延生长的晶粒形貌有些类似，但实际上图3中的二型边界均为迁移晶界，即由晶界迁移所形成. 因为二型边界两侧的焊缝组织均为以奥氏体为先析出相的A凝固模式所得到的组织，如果二型边界是文献[9]所认为的以平面结晶方式进行凝固所形成的凝固晶界，那么在图3所示的二型边界和不均匀混合区之间的焊缝区内就不应有胞状晶形成. 再者，由于图3所示二型边界的两侧均为奥氏体胞状晶，若二型边界为凝固晶界，则在后续凝固结晶过程中熔池金属原子将直接依附在二型边界处进行奥氏体胞状晶的外延生长，以致二型边界作为凝固界面前沿继续向焊缝中心推进，而不是被锁定在碳钢侧熔合线附近很短的距离处. 由此可知，异种钢接头的二型边界就是迁移晶界. 尤其是图3b中的波浪形二型边界，此乃迁移晶界所具有的典型特征.
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图 3 熔合过渡区附近的二型边界形貌Figure 3. Morphology of type-Ⅱ boundary by the transition zone of fusion. (a) the first morphology; (b) the second morphology; (c) the third morphology2.3 填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界形成机理
依据Nelson等人[7]的二型边界理论可知，碳钢/奥氏体不锈钢焊接时能够形成二型边界的前提条件为凝固过程中必须要有δ/γ异种界面形成，之后随着温度的降低δ/γ异种界面必须转变为γ/γ界面. 基于上述对异种钢接头碳钢侧熔合边界附近不同区域的凝固特点的分析并结合图2可知，只有在熔合线和界面I两处位置在凝固过程中才有可能形成δ/γ异种界面，且随后δ/γ异种界面将转变为γ/γ界面. 因此，异种钢接头碳钢侧熔合边界附近是否形成二型边界应分为以下4种情况进行分析.
(1) 部分熔合区和N区均提供δ相基底. 即当部分熔合区在熔合线处为N区液态金属的凝固提供δ相基底，并且N区在界面I处为Q区液态金属的凝固也提供δ相基底时，异种钢接头碳钢侧熔合边界凝固组织示意图见图4. 由于部分熔合区的基底为δ相，并且N区的先析出相也是δ相，因此N区液态金属将在熔合线处以外延生长方式凝固并向焊缝中心推进. 当凝固界面前沿推进至界面I处时，由于凝固后的N区暂时以δ相存在，加之Q区又以A模式凝固，所以在界面I处Q区液态金属不能在N区的δ相基底上进行外延生长，只能在Q区液态金属内进行非均质形核并析出γ相，从而在界面I处形成了δ/γ异种凝固界面. 然而在凝固后的很短时间内N区的δ相将转变为γ相，以致在界面I处的δ/γ异种凝固界面很快转变为了γ/γ凝固界面，由于γ/γ凝固界面存在严重的取向错匹配，因而界面I处的γ/γ凝固界面将向焊缝中心一侧进行迁移，当焊缝温度降到足够低时该迁移晶界就被锁定在距界面I的一个短距离位置上，从而形成了二型边界. 此外，由于碳钢侧熔合线附近液态金属的冷却速度极快，以致N区凝固界面前沿液相一侧不存在成分过冷，故N区液态金属实际是以平面结晶方式进行外延生长；而距熔合线稍远一些的Q区及其附近区域的液态金属冷却速度则比N区的小，其凝固界面前沿液相一侧成分过冷度很低，故以胞状结晶方式进行生长.
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图 4 异种钢接头碳钢侧熔合边界的凝固组织示意图(部分熔合区及Q区均提供δ相基底)Figure 4. Schematic diagram of solidified microstructure of the fusion boundary by the carbon steel side of dissimilar steel joint (Partial fusion zone and Q zone provide the substrate of δ phase)(2) 部分熔合区提供δ相基底，N区提供γ相基底. 即当部分熔合区在熔合线处为N区液态金属的凝固提供δ相基底，并且N区在界面I处为Q区液态金属的凝固提供γ相基底时，如图2所示N区仍以δ为先析出相在熔合线处以平面结晶方式进行外延生长，但由于N区在凝固后快速由δ相转变为γ相，从而为Q区液态金属的凝固提供了γ相基底，此时以A模式凝固的Q区液态金属将在界面I处的γ相基底上直接进行奥氏体胞状晶的外延生长. 由于在整个凝固过程中在熔合线及界面I处并未形成δ/γ异种凝固界面，所以在该情况下没有二型边界形成. 当然，Q区及其附近区域也仍以胞状结晶方式进行生长.
(3) 部分熔合区提供γ相基底，N区提供δ相基底. 即当部分熔合区在熔合线处为N区液态金属的凝固提供γ相基底，并且N区在界面I处为Q区液态金属的凝固提供δ相基底时，如图2所示由于部分熔合区凝固后快速由δ相转变为γ相，从而为N区液态金属的凝固提供了γ相基底，此时以δ为先析出相的N区液态金属不能直接在熔合线处的γ相基底上进行外延生长，只能在N区液态金属内进行非均质形核，先析出δ相并以平面结晶方式进行生长，从而在熔合线处形成了δ/γ异种凝固界面. 在凝固后的很短时间内N区的δ相将转变为γ相，从而在熔合线处的δ/γ异种凝固界面很快转变为了γ/γ凝固界面，之后在应变能的驱动下界面I处的γ/γ凝固界面将向焊缝中心一侧进行迁移.同理，当N区以δ为先析出相凝固并为Q区液态金属凝固提供δ基底时，在界面I处也会形成δ/γ异种凝固界面并很快转变为了γ/γ凝固界面，之后在应变能的驱动下也将使界面I处的γ/γ凝固界面将向焊缝中心一侧进行迁移.显然，在此情况下在熔合线处及界面I处均存在可以迁移的γ/γ凝固界面，无论熔合线处的γ/γ凝固界面如何迁移，可以确定的是从界面I处向焊缝中心一侧迁移的γ/γ凝固界面必然会在距界面I的一个短距离位置上形成二型边界.
(4) 部分熔合区和N区均提供γ相基底. 即当部分熔合区在熔合线处为N区液态金属的凝固提供γ相基底，并且N区在界面I处为Q区液态金属的凝固也提供γ相基底时，如图2所示在熔合线处的凝固结晶行为与情况三所述的相同，因而在熔合线处也会形成δ/γ异种凝固界面并很快转变为了γ/γ凝固界面，之后在应变能的驱动下也将使熔合线处的γ/γ凝固界面将向焊缝中心一侧进行迁移.然而，在界面I处由于N区提供的基底为γ相，同时Q区又以A模式凝固且先析出相为γ，故Q区液态金属将在界面I处的γ相基底上直接进行奥氏体胞状晶的外延生长.显然，在此情况下是否形成二型边界，关键在于熔合线处形成的γ/γ凝固界面能否在迁移过程中跨过N区.若γ/γ凝固界面能在迁移过程中跨过N区则可形成二型边界；反之，则不能形成二型边界.
3. 试验结果讨论
首先，现有研究结果均表明，在异种钢接头碳钢侧熔合边界的某一确定位置处只能出现一条二型边界，从未发现过有两条二型边界并列形成的情况. 这表明填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界形成机理的情况(3)中，从熔合线处向焊缝中心方向迁移的γ/γ凝固界面是不能跨过N区(马氏体层)的，只有在界面I处向焊缝中心方向迁移的γ/γ凝固界面才能形成二型边界.同理可知，填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界形成机理的情况(4)中，从熔合线处向焊缝中心方向迁移的γ/γ凝固界面也是不能跨过N区(马氏体层)的，故情况四在实际情况下是不能形成二型边界的. 导致从熔合线处向焊缝中心方向迁移的γ/γ凝固界面不能跨过N区(马氏体层)的原因，很可能是由于熔合线处和N区(马氏体层)内杂质原子的拖曳作用及析出相的钉扎作用所致. 显然，这也就很好的解释了二型边界为何总是被锁定在马氏体层以外的奥氏体焊缝区.其次，基于上述对填充ER309焊丝的异种钢接头二型边界形成机理的4种情况分析，可以看出异种钢接头二型边界形成机理是比较复杂的，而且实际焊接过程中由于熔合边界及其附近的温度及化学成分的分布不均匀性，因而实际焊接时二型边界的形成往往是多种形成机理共同作用于熔合边界不同位置的结果. 这也就很好的解释了为什么在碳钢侧熔合边界的某些位置形成了二型边界，而其它位置则没有形成二型边界. 另外，这也说明想要依据异种钢接头熔合边界附近的微观组织，以确定出该处二型边界究竟符合上述二型边界形成机理中的哪一种其实也是很困难的.最后，异种金属焊接时在熔合边界处总会存在一成分过渡区，即使将纯Ni或Ni基合金熔敷在碳钢表面，其成分过渡区内Ni质量分数小于5% ~ 6%的区域仍然会存在并形成马氏体层，只不过该马氏体层的厚度很薄而已. 显然，Nelson在提出二型边界形成机理时，并未考虑碳钢侧熔合边界附近所形成的成分过渡区和填充金属的凝固模式对二型边界形成的影响. 与文中所提出的几种情况下的二型边界形成机理相比，Nelson所提出的二型边界形成机理是不完整的，因而不能对选用ER309焊丝做填充金属时异种钢接头二型边界形成的原因给出合理解释.
4. 结论
(1) 二型边界是由碳钢侧不均匀混合区内Ni质量分数为5% ~ 6%的位置所形成的凝固界面向焊缝中心一侧迁移而形成的.
(2) 异种钢接头碳钢侧熔合边界附近是否形成二型边界应分为4种情况考虑：当部分熔合区和N区为熔池液态金属凝固提供δ相基底，或者部分熔合区提供γ相基底且N区提供δ相基底的两种情况下碳钢侧熔合边界附近均会形成二型边界；当部分熔合区提供δ相基底且N区提供γ相基底，或者部分熔合区和N区均提供γ相基底的情况下碳钢侧熔合边界附近均不会形成二型边界.
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图 1 细颗粒焊剂约束电弧UNGW示意图
Figure 1. Schematic diagram of UNGW with constricted arc by fine granular flux
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图 2 异种钢接头碳钢侧熔合区的结构示意图
Figure 2. Structure schematic diagram of the fusion zone by the carbon steel side of dissimilar steel joint
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图 3 熔合过渡区附近的二型边界形貌
Figure 3. Morphology of type-Ⅱ boundary by the transition zone of fusion. (a) the first morphology; (b) the second morphology; (c) the third morphology
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图 4 异种钢接头碳钢侧熔合边界的凝固组织示意图(部分熔合区及Q区均提供δ相基底)
Figure 4. Schematic diagram of solidified microstructure of the fusion boundary by the carbon steel side of dissimilar steel joint (Partial fusion zone and Q zone provide the substrate of δ phase)
表 1 焊接参数
Table 1 Welding parameters
电弧电压U/V 焊接电流I /A 焊接速度vh/(mm·s−1) 焊丝伸出长度Ls/mm 脉冲频率 f /Hz 29.6 296 7.3 24 139 
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表 2 母材和焊丝成分(质量分数，%)
Table 2 Compositions of the base metal and wire
材料 C Mn Si Cr Ni Ti S P Fe Q235 ≤ 0.20 ≤ 1.40 ≤ 1.35 — — — ≤ 0.045 ≤ 0.045 余量 ER309 0.050 1.33 0.60 22.60 13.22 — 0.009 0.022 余量 1Cr18Ni9Ti ≤ 0.12 ≤ 2.00 ≤ 1.00 18.00 10.50 ≤ 0.80 ≤ 0.030 ≤ 0.035 余量
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