Microstructure and corrosion properties of 625 Ni-based alloy surfacing layer on the inner-wall of oil pipe prepared by twin tungsten electrode TIG welding with heat wire
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摘要:
采用由独立电源控制的双钨极热丝TIG技术在输油管道高强钢内壁制备两层Inconel 625镍基合金堆焊层，并取样对镍/钢堆焊复合板进行800 ℃和900 ℃固溶处理. 用金相显微镜和扫描电镜对焊态下和固溶处理下镍/钢堆焊复合板的微观组织形貌和构成进行分析，对镍/钢复合板进行硬度和电化学腐蚀测试，并对镍基合金堆焊层表面的钝化膜进行XPS分析. 结果表明，焊态下，第一层镍基合金堆焊层垂直于高强钢向上有序生长，第二层镍基合金堆焊层分别以第一层基体和基体内析出物为形核质点，垂直向上生长的顺序变得杂乱; 由于第二层对第一层的再加热作用，第一层镍基合金层比第二层晶粒尺寸更细小；固溶处理后，镍/钢堆焊复合板中钢热影响区组织比焊态下更加均匀细化. 镍/钢堆焊复合板焊态组织中显微硬度呈现梯度分布特征，具体表现为镍基合金堆焊层(220 HV)显著高于高强钢基板(140 HV)，而钢基体热影响区因受焊接热循环作用产生组织软化，其硬度值(100 HV)最低，固溶处理使其对应区域硬度值增加. 固溶处理温度为800 ℃时，镍基合金堆焊层中析出次级镍基奥氏体γ″相，位错密度大，硬度值最高. 800 ℃固溶处理增加了镍基合金堆焊层中Nb和Mo元素的溶解，使Laves相和碳化物相减少，针状δ相增加，此时镍基合金堆焊层耐腐蚀性最佳. 对镍基合金堆焊层表面进行XPS分析可知，钝化层内层主要为Cr，Fe，Nb和Mo的氧化物，外层主要为Cr，Fe，Nb和Mo的氢氧化物.
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关键词:
- 双钨极热丝TIG堆焊技术 /
- 625镍基合金 /
- 微观组织 /
- 硬度 /
- 电化学腐蚀性能
Abstract:Two Inconel 625 Ni-based alloy surfacing layers were prepared on the inner wall of high-strength steel in oil pipeline by using double tungsten electrode TIG technology with hot wire that was controlled by independent power supply. The samples obtained from the oil pipeline were solution treated at the temperature of 800 ℃ and 900 ℃, respectively. The microstructure and composition of Ni/steel surfacing plates were analyzed by optical microscope (OM) and scanning electron microscope (SEM). Its hardness and electrochemical corrosion resistance were tested and its passive film was analyzed by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The results showed that in the as-welded state, the first layer of Ni-based surfacing alloy grew upwards in order perpendicular to the steel, however, the second layer nucleated on the substrate and from precipitates in the substrate of the first layer alloy, and its growth sequence became chaotic. Meanwhile, the grain size of the first layer was smaller than that of the second layer owing to the heat effect of the second layer on the first layer. After solid solution treatment, the microstructure of HAZ became more uniform and refined compared to that in the as-welded state, and this could improve the strength and toughness of the Ni/steel interface. In the as-welded state, the microstructure of Ni/steel surfacing composite plate presents a gradient distribution, which shows that the Ni/steel surfacing layer (220 HV) is significantly higher than that of the high strength steel substrate (140 HV), and the steel matrix HAZ has the lowest hardness (100 HV) due to the microstructure softening caused by the welding heat cycle. The process of solid solution treatment can increase the corresponding hardness, especially, when the solid solution treatment temperature was 800 ℃, secondary Ni-based austenite γ" phase, whose dislocation density was large, started to form, thus the hardness value of Ni-based alloy was up to the maximum. Moreover, when the solution treatment temperature was 800 ℃, the dissolution of Nb and Mo elements increased, the Laves phase and carbide phase reduced, and the needle-like δ phase appeared, thus the corrosion resistance of Ni-based alloy reached the optimal value. The passivation film was composed of two layers that the inner layer consisted of Cr, Fe, Nb, Mo oxides and the outer layer consisted of Cr, Fe, Nb, Mo hydroxide.
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0. 序言
海洋工程的建设与维修离不开水下焊接技术，然而其技术的研究远远不能适应形势发展的需要，加强水下湿法焊接的研究对提升焊接质量具有重大意义[1]. 在水下湿法药芯焊接中，大量存在电弧容易断弧、稳定性差的现象，这些现象出现的主要原因在于湿法焊接电弧是在水中产生，水介质与气体介质不同，正常条件下难以发生碰撞电离或场致电离过程，通常认为水介质的击穿起始过程与高压电极附近的低密度区域密切相关，包括微气泡、孔隙和空穴等[2]. 水中电弧现象本质上是一种由液体、气体和杂质组成的复合导电介质下的液体击穿现象.
当前液体电击穿理论尚未成熟，存在3种液体击穿理论：电子理论、气泡击穿理论和杂质击穿理论[3]，虽然对液体击穿领域的研究进行概括性描述，但都只能片面解释局部的试验现象. 对于水下电弧击穿现象，目前可找到的文献主要集中在脉冲放电领域. 例如Fujita等人[4]发现水中流注放电的起始过程与焦耳加热效应关系密切，在正极性放电中会经历水介质扰动、微气泡出现及放电起始等过程；Fan等人[5]研究了不同铜蒸气含量对电弧形态、电压、压力、电流密度、轴向温度的影响，发现随着铜蒸气含量的增加，电弧的轴向温度逐渐降低，电弧电压逐渐升高； Li等人[6]研究了超长脉冲(>100 ms)下水中(60 μs/cm)的预分解过程，结果表明气泡和流光之间巨大的电导率差异导致动态行为不同. 针对高压水环境下的焊接电弧击穿现象，尚需进一步的深入研究.
文中首先基于水下湿法焊接试验平台获取电弧引弧光谱图，获得水下湿法焊接等离子体成分，计算不同水深条件下电弧等离子体电导率和介电常数，然后基于粒子云网格算法(PIC法)与Monte Carlo碰撞模型(MCC法)，建立40 m水深条件下湿法焊接电弧等离子体介质击穿的三维动态模型. 从微观粒子角度对高压水下湿法焊接电弧等离子体动态演变过程展开研究，将所得结果与试验结果进行对比验证与分析，为以后采取新视角新方法改善水下焊接电弧击穿效果奠定理论基础.
1. 试验平台及采集信号数据分析
1.1 光谱信号采集试验
高压水下湿法焊接试验平台主要分为空气加压系统、焊接系统、信号采集系统3个模块.空气加压系统，通过改变不同水深对应压强，模拟不同水深条件；水箱、焊枪、送丝机放置于压力罐中，控制送丝机进行自主焊接运动，选用四通道光纤数字光谱仪，能够有效接收电弧散射的全波段弧光.水下湿法焊接电弧光谱获取试验平台如图1所示.
1.2 等离子体组分光谱诊断
在电弧燃烧过程中，将光纤放置在焊接电弧主体正中平齐的位置，透过石英玻璃接收透射光. 张晓峻等人[7]研究水的光谱透过率发现在波长250 ~ 900 nm之间的透射率达到了95%以上，由石英玻璃的透射率光谱可知波长在200 ~ 2 000 nm之间石英玻璃的透射率在92%以上. 基于光谱透射率的理论可知波长在250 ~ 900 nm之间时，水和石英玻璃对波长影响可以忽略不计，故光谱信号采集系统采集40 m水深条件下的焊接电弧光谱具有真实准确性. 试验采集到水下湿法焊接电弧光谱图如图2所示，同时对试验采集到水下湿法焊接电弧光谱图结合NIST原子光谱数据库及特征谱线的相关数据进行光谱测试诊断，元素粒子的识别结果如表1所示，发现水下湿法焊接等离子体成分包括电子，H，O，C，Fe，H + ，O + ，C + ，Fe + ，Fe2 + 和H2 + 等粒子，其中电子，H，O，H + 和O + 占总粒子数量的97%以上[8]，故选取这几种粒子计算电弧等离子体电导率.
表 1 元素诊断结果Table 1. Element diagnosis results元素 识别谱线L1/nm 观测谱线L2/nm 元素 识别谱线L1/nm 观测谱线L2/nm CⅠ 426.73 426.62 FeⅡ 516.65 516.7 FeⅠ 375.82 375.68 FeⅡ 588.5 588.66 FeⅠ 440.48 440.62 FeⅡ 685.78 685.57 FeⅠ 561.54 516.53 OⅡ 486.48 486.25 OⅠ 777.19 777.23 FeⅢ 396.87 396.73 H 656.47 656.32 FeⅢ 571.29 571 CO 751.28 751.2 FeⅢ 602.08 602.24 CⅡ 513.91 513.94 1.3 等离子体电导率和介电常数计算
1.3.1 电导率
基于Z & R模型修正得到电弧等离子体电导率计算公式[9]如下.
电子与离子碰撞作用下的电导率为
$$ \sigma_{{\rm{e i}}}=\gamma_{\rm{e}} T^{1.5} / 38 Z \ln \left(1+1.4 \varLambda_{\rm{m}}^2\right)^{0.5} $$ (1) 式中：
$ {\gamma _{\rm{e}}} $ 为电子碰撞对电导率的修正系数；$T$ 为温度；$Z$ 为离子的平均电荷数；$ {{{\varLambda }}_{\text{m}}} $ 为修正后昆仑对数.考虑电子与中性粒子碰撞作用下的电导率为
$$ {\sigma }_{{\rm{en}}}={e}^{2}{\text{π}} {n}_{{\rm{e}}}/8kT\sum _{s}{n}_{{\rm{s}}}{\delta }_{\text{ms}} $$ (2) 式中：e为电子电荷量；ne为电子数密度；k为玻尔兹曼常数；ns为s粒子的数密度；
${\delta }_{\text{ms}} $ 为电子与第s种中性粒子的动量传输碰撞截面.结合式(1)和式(2)，水下湿法焊接电弧等离子体总电导率表示为
$$ \sigma = 1/\left( {1/{\sigma _{{\rm{ei}}}} + 1/{\sigma _{{\rm{en}}}}} \right) $$ (3) 将测得的各粒子数密度代入式(1) ~ 式(3)，计算得到等离子体电导率，图3和图4为电弧等离子体粒子数密度和电导率随温度变化曲线.
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图 3 等离子体粒子数密度随温度变化曲线Figure 3. Variation curve of plasma particle number density with temperature由图4可知，当温度低于5 000 K时，温度对等离子体电导率的影响较小，当温度高于5 000 K，温度对于等离子体电导率较大.
1.3.2 介电常数
选用水蒸气作为气泡内电弧介质击穿放电的背景气体，国际水和水蒸气性质协会提供了IAPWS-IF97公式，针对水的不同状态给出各种参数的计算公式. 根据IAPWS于1997年认可的水蒸气的介电常数方程[10]为
$$ \varepsilon {\text{ = }}\frac{{1{\text{ + }}A + 5B + {{(9 + 2A + 18B + {A^2} + 10AB + 9{B^2})}^{0.5}}}}{{4 - 4B}} $$ (4) 其中，A和B由以下得出
$$ A = \frac{{{{10}^3}{N_{\rm{A}}}{\mu ^2}\rho {{g}}}}{{M{\varepsilon _0}kT}} $$ (5) $$ B = \frac{{{{10}^3}{N_{\rm{A}}}\alpha \rho }}{{3M{\varepsilon _0}}} $$ (6) 式中：M为水的摩尔质量；
$ {\varepsilon _0} $ 为真空介电常数；k为波尔兹曼常量；NA为阿伏伽德罗常数；$ \mu $ 为分子偶极矩；$ \alpha $ 为平均分子极化率；g为重力常数；$\rho $ 为水的密度.水蒸气的可压缩性要远远高于液态水，其分子间距离随着蒸气压力(p)的增大而减小，蒸气的相对介电常数增加，且水蒸气的介电常数受温度的影响小于压力对介电常数的影响[11]，故主要考虑压强对水蒸气介电常数的影响， 其相对介电常数随压强变化表达式为
$$ \begin{split} & {\varepsilon _{\rm{r}}} = 2.311\;4 \times {10^{ - 4}}{p^3} - 5.42 \times {10^{ - 4}}{p^2} +\\&\qquad 0.028\;25p + 0.998\;36 \end{split}$$ (7) 由式(7)可知，其相对介电常数随电弧气泡的压强变化而变化，从而对试验结果产生一定的影响. 从信号处理及统计分析的角度，发现可以通过听水器检测得到的气泡声信号表现焊接气泡的动态演变[12]. 在水下40 m的环境中获得的电弧从引弧到稳弧阶段的声信号如图5所示.
由图5可知气泡的动态变化在起弧气泡生长阶段电弧是非常不稳定的，气泡呈爆炸式增长，声压增长至初始状态的6倍；根据式(7)，可以计算得到水深40 m环境压力下水蒸气的相对介电常数为1.009 6，初始状态的相对介电常数约为1.000 25，可知其在初始状态和稳定状态的相对介电常数十分接近，故在第二部分时将相对介电常数设为1.009 6.
在气泡稳定生长阶段电弧燃烧平稳，此时的气泡呈现一个相对稳定的阶段，具有一定的参考价值，故文中研究的是在气泡相对稳定时的状态.
2. 数值分析模型
2.1 模型假设
水下湿法药芯焊丝电弧焊电弧引燃方式为接触引弧，在电极接触的瞬间形成短路电路，产生的大电流流过两电极的接触点，温度急剧升高，在将电极分开的瞬间，两电极之间存在电场作用，同时阴极以热电子发射方式发射电子，电子在电场中被加速，并且获得能量，电子累积形成电子雪崩，因而形成了电弧. 仿真忽略电极接触再迅速分离这一动态过程，以接触引弧电极温度升高后，电极热电子开始发射做为初始时间，电子发射模型采用热电子发射模型，金属热发射电子流密度由Richardson-Dushmann公式确定，即
$$ J = A{T^2}\exp \left( - \frac{{e{U_{\rm{w}}}}}{{kT}}\right) $$ (8) 式中：A为与金属表面有关的常数，其值为120 A/(cm2·K2)；k为玻尔兹曼常数，其值为1.380 649 × 10−23 J/K；eUw为逸出功.
根据直流电弧等离子体的物理性质，在建立数学模型时做以下简化假设：忽略电弧等离子体重力影响；等离子体处于局部热力学平衡状态(LTE)；等离子体处于局域化学平衡状态；只考虑一次电离；忽略阴、阳极因受热产生的形变；背景空间为水蒸气环境；忽略接触引弧和焊丝分离过程，假定焊丝接触引弧后,并提起5 mm时刻为电弧介质击穿放电初始时刻(t=0时刻).
2.2 模型描述
基于PIC法与MCC法，建立不同水深条件下湿法焊接电弧等离子体介质击穿的三维动态模型.在构建模型时，采用针板模型对焊接系统中的焊丝—极板实体进行简化，模型几何结构设计如图6所示.
2.3 模拟参数设置
阴极焊丝模型直径参考试验选用的药芯焊丝CHT71T-GS直径设定为1 mm，水下焊接模型的阴极焊丝表面电压设定为−35 V，阳极板接地为0 V，阳极板介质层厚度为2.5 mm，电弧放电空间长度为5 mm[13]，电极功函数为3.36 V，阴极表面初始温度设置为1 800 K[14]，背景气体及极板元素对应分子数密度设置见表1.
2.4 碰撞反应数据加载
根据试验中光谱诊断得到的电弧粒子元素成分以及Q235钢主成分，分别在模型中背景气体加载区域和极板介质层添加碰撞反应成分、分子数密度、碰撞反应方程组以及碰撞截面数据.
根据理想气体方程可计算不同压强下(即对应不同水深)背景气体H2O分子数密度为1.609 638 6 × 1025 m−3.
根据焊丝的成分可知，所含Fe，C，Mn和Si比重较大，其它元素的数量级较小，可以忽略不计，Q235钢主要成分为Fe，C，Mn，Si，S和P占比较小，故选择Fe，C，Mn和Si作为极板成分，可根据式(9)计算其对应元素原子数密度如表2所示. 在极板加载Q235钢成分时，主要讨论电子与原子碰撞反应过程，Q235钢成分状态不对模拟结果造成影响.
表 2 极板成分对应元素原子数密度(1020 m−3)Table 2. Composition of the plate corresponds to the atomic number density of the elementFe C Mn Si 836.594 3 8.654 401 3 5.593 078 6 5.049 603 $$ {\rho _i} = \frac{{{N_{\rm{A}}}{\rho _j}{\alpha _i}}}{{{M_i}}} $$ (9) 式中：
${\rho _j}$ 为Q235钢板密度，其值为7.85 g/cm3；${\alpha _i}$ 为对应元素占比；${M_i}$ 为对应元素的摩尔质量.除了需要计算背景气体H2O、极板介质成分C，Fe，Mn和Si粒子数密度，还需要加载碰撞截面数据. 根据等离子体反应数据库[15]以及光子和电子相互作用数据库[16]进行碰撞反应方程以及碰撞截面数据加载，电弧等离子体碰撞反应方程组如表3所示.
表 3 电弧等离子体碰撞反应方程组Table 3. Reaction equations of arc plasma collision反应方程式 反应类型 能量阈值$\Delta \varepsilon / {\rm{eV}}$ e + H2O = e + H2O 弹性碰撞 0 e + H2O = e + H2O* 激发碰撞 0.04 e + H2O = H + + OH + 2e 电离碰撞 16.9 e + H2O = H + OH + + 2e 电离碰撞 18.116 e + H2O = H2 + O + + 2e 电离碰撞 19 e + H2O = H2 + + O + 2e 电离碰撞 20.7 e + H2O = H2- + O2 + + 2e 电离碰撞 80 e + C = e + C 弹性碰撞 0 e + C = e + C* 激发碰撞 0.002 e + C = 2e + C + 电离碰撞 11.260 29 e + C = 3e + C2 + 电离碰撞 24.383 15 e + Fe = e + Fe 弹性碰撞 0 e + Fe = e + Fe* 激发碰撞 0.486 5 e + Fe = 2e + Fe + 电离碰撞 7.902 468 1 e + Fe = 3e + Fe2 + 电离碰撞 16.199 20 e + Mn = e + Mn 弹性碰撞 0 e + Mn = 2e + Mn + 电离碰撞 7.434 037 9 e + Mn = 3e + Mn2 + 电离碰撞 15.639 99 e + Si = e + Si 弹性碰撞 0 e + Si = e + Si* 激发碰撞 4.664 7 e + Si = 2e + Si + 电离碰撞 8.151 68 e + Si = 3e + Si2 + 电离碰撞 16.345 85 2.5 静电场求解
在静电模拟中，将模型网格中的宏观粒子所带的电荷经一阶权重化进行电荷累积，可根据泊松方程求解电势分布，从而获得电场，即
$$ {\nabla ^2}\varphi = - \frac{q}{{{\varepsilon _0}{\varepsilon _{\text{r}}}}} $$ (10) $$ E = - \nabla \varphi $$ (11) 式中：
$q$ 是网格内累积的电荷密度；$\nabla $ 是拉普拉斯算子；$\varphi $ 为网格电位；${\varepsilon _{\rm{r}}}$ 为相对介电常数.2.6 粒子动态推进
在模型中，可以采用蛙跳算法进行粒子位置和速度的交替演变. 在使用蛙跳算法时，假定已知半格点的速度v−1/2，根据初始给定的x0得到x1的位置后，继而得到v1/2，再将新得到的值带入粒子速度和位置推动方程组，即
$$ {x_{1}} = {x_{0}} + {v_{{{ -1/2}}}}{{\Delta }}t $$ (12) $$ {v_{{1/2}}} = {v_{ - 1/2}} + \frac{{q{E_0}}}{m}{{\Delta }}t $$ (13) 式中：E0为初始时刻电势；m为粒子质量.
通过循环往复上述的推动方程组可完成对空间内带电粒子每一时刻的动态推进，从而实现对微观粒子的动态描述.
3. 模拟结果对比分析
根据空间电弧粒子动态分布以及电势场的变化，将一次极板间击穿过程分为3个阶段：电子发射阶段(0 ~ 24 ns)、极板介质击穿阶段(24 ~ 120 ns)以及稳定阶段(120 ns以后).
3.1 等离子体动态分布
在一定的条件下，稳定而持续的电弧主要取决于电子和离子的运动，故研究电子和离子的运动对维持电弧稳定具有重要意义.
图7和图8分别为2和4 ns时刻电弧粒子动态分布，在2 ns时刻电弧电子逸出数目大大增加，在经过电场的加速后，电子与水蒸气粒子开始发生电离碰撞反应，少量电子的动能达到第一电离阈值(16.9 eV)、第二电离阈值(18.116 eV)，空间内出现带正电荷的H + 和OH + .在4 ns时刻，此时电子自身动能达到第三电离阈值(19 eV)，空间内出现O + ，此时电子并未击穿阴阳极空间，空间内粒子成分为电子、水分子、激发态水分子，H，H + ，H2，OH和OH + .电子在电场加速中获得了能量，当能量达到电离能与气体分子发生电离碰撞并产生新的电子，这些电子又成为了下一次电离碰撞的源粒子.
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图 7 2 ns时刻电弧粒子动态分布Figure 7. Dynamic distribution of arc particles at 2 ns. (a) electron dynamic distribution; (b) ion dynamic distribution![]()
图 8 4 ns时刻电弧粒子动态分布Figure 8. Dynamic distribution of arc particles at 4 ns. (a) electron dynamic distribution; (b) ion dynamic distribution图9为24 ns时刻电弧粒子动态分布，直至24 ns时刻，有少量高速电子到达阳极板表面，并与极板背景成分粒子发生碰撞，电弧放电呈初始击穿状态，阳极板表面出现极少数Fe + 以及Fe2 + 离子.
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图 9 24 ns时刻电弧粒子动态分布Figure 9. Dynamic distribution of arc particles at 24 ns. (a) electron dynamic distribution; (b) ion dynamic distribution由图10可知此时电子完全击穿阴阳极板，电弧放电处于瞬态稳定，除了背景气体层生成大量H + ，OH + 和O + ，阳极板表面出现C + ，Fe + ，Fe2 + 和Mn + 等离子，Fe + 和Fe2 + 数目远远大于其它离子数目，空间内部并未出现H2 + ，C2 + 和Fe3 + 等高能态离子，这是由于电子和水蒸气粒子的电离碰撞反应消耗了大部分高速电子的动能，同时由于远端空间电场的减弱，经过电离碰撞后的二次电子难以在远端电场加速中重新回归到高能态.
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图 10 130 ns时刻电弧粒子动态分布Figure 10. Dynamic distribution of arc particles at 130 ns. (a) electron dynamic distribution; (b) ion dynamic distribution 1; (c) ion dynamic distribution 2; (d) ion dynamic distribution 33.2 粒子数目变化
由图11可知，在电子发射阶段(0 ~ 24 ns)，由于电子雪崩效应，电子数目急剧增加. 在极板介质击穿阶段前期(24 ~ 60 ns)，大量电子运动到极板底部以及周围边界，少量被边界吸收，物理上表示电子被外界水环境吸收，故电子在这一阶段出现降低趋势.在60 ns以后，电子速度降低、能量小，运动到边界被吸收的电子少于阴极发射的电子和电离碰撞产生的新的电子，故电子数目又重新呈现增加趋势，且增加速度越来越缓慢直至平缓，这是因为电子与背景中性粒子电离碰撞反应弱化直至达到饱和，电离产生新的电子越来越少.
由图12可知，空间电离碰撞产生的Fe + 和Fe2+数目远远大于C + ，Si + ，Si2 + ，Mn + 和Mn2 + 数目，由表3可知，C + ，Si + ，Si2 + ，Mn + 和Mn2 + 电离阈值与Fe + 和Fe2 + 电离阈值差别不大，其离子数目差别大的原因是文中极板成分参照Q235钢成分加载，其Fe元素成分高达97.935%. 除了Mn2 + 产生时间较晚，C + ，Si + ，Si2 + 和Mn + 在40 ns左右开始陆续出现，并在之后的时间逐渐达到稳定，离子数目变化不大.
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图 12 极板离子数目随时间变化Figure 12. Number of plate ions changes with time. (a) change in ion number 2; (b) change in ion number 33.3 试验光谱诊断结果对比
试验选取Fe元素作为计算电弧温度的特征元素，通过玻尔兹曼图示法得到玻尔兹曼曲线[17]，并对选取的5组光谱数据进行平均化处理，以避免单次试验造成的误差，再将处理后的电弧谱线数据用MATLAB软件绘图并进行散点拟合，得出直线斜率，计算电弧温度. 基于Stark展宽法[18]，根据氢原子的α谱线或β谱线的展宽计算等离子体电子数密度[19-20]，得到电弧等离子体温度和电子数密度如图13所示.数值分析模型得到电弧等离子体温度和电子数密度如图14所示.
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图 13 光谱诊断电弧等离子体温度和电子数密度Figure 13. Spectroscopic diagnosis of arc plasma temperature and electron number density![]()
图 14 电弧等离子体电子温度和电子数密度Figure 14. Arc plasma electron temperature and number density. (a) electron temperature; (b) electron density由图13和图14a电弧温度可知，电弧等离子体温度随时间增加呈现先增加再减少的变化趋势，与试验光谱诊断等离子体温度变化趋势相似，且在温度数值上误差范围较小. 由图13和图14b可知，稳定时电子数密度为1.212 9 × 1024 m−3. 文献[21]从电信号角度定义了引弧过程时间，试验中发现在25 ms时电压信号稳定，故试验光谱所测算的电弧电子数密度为1.241 2 × 1024 m−3，考虑仿真模型一部分电子被边界吸收以及计算误差，模型模拟结果与试验结果吻合，验证了模型的准确性.
4. 结论
(1) 基于PIC-MCC方法，建立了40 m水深条件下湿法焊接电弧的模型，从极板间介质击穿过程中等离子体动态分布、粒子数目的变化为切入点，对高压水下湿法焊接电弧击穿机制进行深入研究.
(2) 通过采用数值模拟得到的电弧等离子体温度随时间变化的趋势，以及稳定时电子数密度与对应水深条件下光谱诊断试验结果对比分析，验证了模型的准确性.
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图 1 堆焊过程实物图和示意图
Figure 1. Physical drawings and schematic drawings of surfacing welding process. (a) photo of pipeline cladding application; (b) photo of dual-torch TIG welding system; (c) schematic diagram of dual-power dual-tungsten parallel configuration
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图 2 Inconel 625堆焊层横截面微观形貌
Figure 2. Cross-section microstructure morphology of Ni/steel surfacing plates. (a) as-welded state; (b) solution treatment at 800 ℃; (c) solution treatment at 900 ℃
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图 3 镍基合金堆焊层微观组织形貌
Figure 3. Enlarged view on microstructure morphology of Ni-based alloy surfacing layers. (a) as-welded state; (b) solution treatment at 800 ℃; (c) solution treatment at 900 ℃
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图 4 镍基合金堆焊层形貌及局部放大
Figure 4. Morphologies and corresponding local magnified image in the nickel-based alloy surfacing layer. (a) as-welded state; (b) solution treatment at 800 ℃; (c) solution treatment at 900 ℃; (d) Fig. 4(a) magnified view; (e) Fig. 4(b) magnified view; (f) Fig. 4(c) magnified view
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图 6 不同样品在3.5%NaCl溶液中的电化学极化曲线
Figure 6. Potential dynamic polarization curves of different specimens at 3.5%NaCl solution. (a) located at 0.5 mm away from the Ni/steel interface; (b) located at 1.0 mm away from the Ni/steel interface; (c) located at 1.5 mm away from the Ni/steel interface
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图 7 不同试样在3.5%NaCl溶液中的Nyquist图
Figure 7. Nyquist diagram of different samples in 3.5%NaCl solution. (a) located at 0.5 mm away from the Ni/steel interface; (b) located at 1.0 mm away from the Ni/steel interface; (c) located at 1.5 mm away from the Ni/steel interface
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图 8 不同试样在3.5%NaCl溶液中的Bode图
Figure 8. Bode diagram of different samples in 3.5%NaCl solution. (a) located at 0.5 mm away from the Ni/steel interface; (b) located at 1.0 mm away from the Ni/steel interface; (c) located at 1.5 mm away from the Ni/steel interface
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图 9 堆焊层EIS 拟合采用的等效电路
Figure 9. Equivalent circuit used for surfacing layer EIS fitting
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图 10 距镍/钢界面0.5 mm试样表面钝化膜 XPS 总谱图
Figure 10. XPS analysis total spectrum of passivation film on the surface of the sample located at 0.5mm away from the Ni/steel interface
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图 11 镍基合金堆焊层的钝化膜中主要元素XPS图谱
Figure 11. XPS spectra of main elements in the passivation film of Ni-based alloy surfacing layer. (a) O1s; (b) Nb3d; (c) Cr2p; (d) Fe2p; (e) Mo3d; (f) Ni2p
表 1 Gr.B级钢和ERNiCrMo-3焊丝的化学成分(质量分数，%)
Table 1 Chemical composition of Gr.B steel and ERNiCrMo-3 welding wire
材料 C Si Mn Ni Cr Mo Fe Nb Al Ti Gr.B 0.190 0 0.250 0.400 0.04 0.01 0.003 余量 0.004 — 0.002 ERNiCrMo-3 0.009 3 0.026 0.012 余量 22.18 9.080 0.101 3.730 0.2 0.300 
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表 2 镍基合金堆焊层中特征点能谱分析(质量分数，%)
Table 2 Energy spectrum analysis results of characteristic points in nickel-based alloy surfacing layer
特征点 Ni Cr Nb Fe Mo Ti C A 43.27 16.05 10.19 19.42 7.02 4.05 — B 11.89 2.92 67.03 6.93 — 0.11 11.12 C 58.32 17.93 8.83 7.29 7.35 0.28 —
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表 3 不同试样腐蚀电位及腐蚀电流密度
Table 3 Corrosion potential and corrosion current density of different specimens
镍基合金堆焊层 腐蚀电位
Ecorr /V腐蚀电流密度
Icorr /(10−7A·cm−2)焊态—0.5 mm −0.969 13 4.592 3 800 ℃—0.5 mm −0.940 06 3.854 3 900 ℃—0.5 mm −0.955 25 4.334 3 焊态—1.0 mm −0.951 06 5.234 7 800 ℃—1.0 mm −0.898 00 4.091 3 900 ℃—1.0 mm −0.931 12 5.086 6 焊态—1.5mm −0.547 06 1.995 9 800 ℃—1.5mm −0.300 25 1.432 5 900 ℃—1.5mm −0.423 06 3.189 1
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表 4 不同试样电化学阻抗谱拟合数据
Table 4 Data of different samples were fitted by electrochemical impedance spectroscopy
试样 溶液电阻Rs/(Ω·cm2) 恒相元
CPEQf/
(10−5Ω−1·cm2·Ω-n)CPE弥散
指数
n电荷转
移电阻
Rf/(Ω·cm2)焊态—0.5 mm 4.596 6.941 2 0.879 41 28 092 800 ℃—0.5 mm 4.486 9.485 9 0.833 45 38 204 900 ℃—0.5 mm 4.968 6.936 3 0.869 85 36 496 焊态—1.0 mm 4.876 8.434 8 0.854 74 35 972 800 ℃—1.0 mm 4.689 8.808 7 0.844 61 50 409 900 ℃—1.0 mm 4.25 7.419 3 0.872 43 42 254 焊态—1.5 mm 4.227 6.700 5 0.881 55 46 124 800 ℃—1.5 mm 10.57 4.207 5 0.899 31 80 719 900 ℃—1.5 mm 9.047 9.291 1 0.870 82 60 404
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