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基于蒙特卡罗方法的铝/钢熔钎焊界面金属间化合物层生长分析

刘宁, 黄健康, 陈满骄, 石玗, 曹睿

刘宁, 黄健康, 陈满骄, 石玗, 曹睿. 基于蒙特卡罗方法的铝/钢熔钎焊界面金属间化合物层生长分析[J]. 焊接学报, 2016, 37(2): 55-58,62.
引用本文: 刘宁, 黄健康, 陈满骄, 石玗, 曹睿. 基于蒙特卡罗方法的铝/钢熔钎焊界面金属间化合物层生长分析[J]. 焊接学报, 2016, 37(2): 55-58,62.
LIU Ning, HUANG Jiankang, CHEN Manjiao, SHI Yu, CAO Rui. Growth analysis of intermetallic compounds on aluminum-steel MIG-brazing interface based on Monte Carlo method[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2016, 37(2): 55-58,62.
Citation: LIU Ning, HUANG Jiankang, CHEN Manjiao, SHI Yu, CAO Rui. Growth analysis of intermetallic compounds on aluminum-steel MIG-brazing interface based on Monte Carlo method[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2016, 37(2): 55-58,62.

基于蒙特卡罗方法的铝/钢熔钎焊界面金属间化合物层生长分析

基金项目: 国家自然科学基金资助项目(51165023)

Growth analysis of intermetallic compounds on aluminum-steel MIG-brazing interface based on Monte Carlo method

  • 摘要: 针对铝/钢熔钎焊界面金属间化合物在SEM,EDS,XRD界面测试研究的基础上,确立了界面由Fe2Al5、FeAl3等金属间化合物组成. 在此基础上采用蒙特卡罗方法,建立了铝/钢界面铝、铁扩散及Al-Fe化合物生长模型,并进行了数值分析和对比研究. 结果表明,所建立的模型能够很好地反映钢侧Fe2Al5的生长,铝侧FeAl3离散存在,且金属间化合物层的厚度接近试验测量结果.
    Abstract: Measurements and analysis with SEM, EDS, XRD confirmed that the intermetallic compounds in aluminum/steel MIG-brazed interface consisted of Fe2Al5 and FeAl3 phases. Based on Monte Carlo method, the diffusion of Al and Fe in aluminum/steel interface and growth model for Al-Fe intermetallic compounds were established, and numerical analysis and comparative study were conducted. The results show that the proposed model could well reflect the growth of Fe2Al5 phase on steel side, and FeAl3 discretely existed on aluminum side, and the thickness of the intermetallic compound was close to the experimentally measured results.
  • 作为一种高熔点金属和稀有金属材料,铌在钢铁工业、航空航天、超导材料产业等先进材料应用领域占有重要的地位. 一些含铌化合物、铌合金及纯铌具有较高的超导转变温度,因此被广泛应用于多种工业超导器件的制造,例如超导发电机、加速器磁体、超导储能装置及磁共振成像设备等. 体材料纯铌由于同时具备高临界温度、高临界磁场和低表面电阻的特点,而成为加速器射频超导腔的首选材料[1-2].

    加速器超导腔对其表面形态和性能的要求较高,焊缝质量直接影响着整个器件的性能和稳定性,这使高纯铌的焊接成为了一个技术难点. Kuchnir等人[3]将高纯铌管穿过不锈钢板,并采用TIG焊方法进行异种材料焊接,结果表明纯铌在400 ℃以上会迅速吸收氧气,从而丧失其在超导腔中至关重要的纯度特性. 在高真空下进行的电子束焊接,可有效地避免纯铌在焊接过程中的纯度降低. 张弘宇等人[4]分别进行了纯铌板的电子束平焊的工艺研究,得到了可行的电子束焊接参数.

    焊接熔池的流动行为对焊缝成形有着很大的影响,尤其是对高能束焊接等熔池流动较为剧烈的焊接方式,所以电子束焊接的熔池动力学研究有着重要意义. 刘成财[5-6]、罗怡[7]、房玉超[8]等人分别进行了铝合金、镁合金等材料的电子束焊接熔池形态的研究,分析了熔池的传质和匙孔演变过程. Yang等人[9]对铝合金环焊缝的熔池动力学进行了研究,并考虑了重力方向改变对熔池流动的影响. 房玉超等人[10]对纯铌板的电子束横焊工艺进行了研究,并对热源后方的熔池形态进行了数学建模和计算.

    针对电子束扫描焊的研究发现[11-13],电子束的扫描摆动可以显著改变熔池存在形态和凝固特性,并影响焊接成形和焊缝的微观组织形貌. 以下两个原因使得电子束扫描横焊的熔池的流动更为复杂:重力方向的改变打破了熔池两侧的受力对称性;扫描电子束热源以较快的速度移动且方向时刻改变.

    采用试验和数值计算方法对电子束扫描横焊薄铌板的熔池形态和凝固后熔合区形貌进行观察和研究. 对熔池内金属的流动进行了分析,以研究焊缝在横焊条件下的熔池驱动力作用规律和熔池动力学特性.

    模拟采用了3 mm厚的纯铌板和六种不同的焊接参数,并进行了试验验证,焊接参数见表1. 电子束的束斑直径为0.5 mm,加速电压为60 kV,并调节不同的焊接电流和焊接速度. 电子束扫描采用与焊接方向垂直线扫描方式,电子束中心点的实际移动路径为一条正弦曲线. 扫描宽度为1.5 mm,扫描频率40 Hz,电子束工作距离为200 mm.

    表  1  试验和模拟中采用的焊接参数
    Table  1.  Welding parameters used in the experiment and the simulation
    参数 加速电压UA/kV 束流Ib/mA 焊接速度v/(mm·s−1)
    A 60 30 8
    B 60 40 8
    C 60 50 8
    D 60 45 6
    E 60 55 6
    F 60 60 10
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    电子束横焊模拟计算区域的模型示意如图1所示,计算采用的网格尺寸为0.2 mm,使用的材料物理性质参数[14-16]表2.

    图  1  电子束横焊物理模型示意图
    Figure  1.  Schematic sketch of the physical model
    表  2  模拟中使用的纯铌材料物理性能参数
    Table  2.  Material properties used in the simulations (pure niobium)
    原子序数
    Z
    密度
    ρl/(kg·m−3)
    热导率
    κ/(W·m−1·K−1)
    比热容
    CP/(J·kg−1·K−1)
    熔化潜热
    ΔHf/(kJ·kg−1)
    蒸发潜热
    ΔHv/(kJ·kg−1)
    熔点
    Ts/K
    沸点
    Tb/K
    41 7 690 54.1 268 284 7 341 2 750 5 017
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    在模拟过程中,求解Navier-Stokes,动量守恒方程、能量守恒方程及VOF等方程,熔池内的液态金属被假设为牛顿不可压缩流体.

    连续性方程

    $$ \nabla \cdot {\mathop U\limits^ \rightharpoonup}=0 $$ (1)

    式中:$ {\mathop U\limits^ \rightharpoonup} $为三维速度矢量.

    动量守恒方程

    $$ {\rm{\rho}}\frac{\partial {\mathop U\limits^ \rightharpoonup}}{\partial t}+{\rm{\rho}}\left({\mathop U\limits^ \rightharpoonup}\cdot \nabla \right){\mathop U\limits^ \rightharpoonup}=-\nabla p+{\nabla }^{2}{\mathop U\limits^ \rightharpoonup}+{f}_{\rm b} $$ (2)

    式中:$ {\rm{\rho}} $为液体密度;p为压强;$ {f}_{\rm b} $为体积力,其中包含重力.

    能量守恒方程

    $$ {\rm{\rho}}\frac{\partial H}{\partial t}+{\rm{\rho}}\left({\mathop U\limits^ \rightharpoonup}\cdot \nabla \right)H=\nabla \cdot \left(\kappa \nabla {{T}}\right) $$ (3)

    式中:κ为材料的导热系数;H为焓值,可由下列方程得出

    $$ H={C}_{\rm{p}}{{T}}+{{\beta}}\Delta {H}_{\rm f} $$ (4)

    式中:$ {C}_{\rm{p}} $为材料的比热容;$ \Delta {H}_{\rm f} $为熔化潜热;β由下面的公式求出

    $$ \beta =\left\{\begin{aligned}&0,\qquad\qquad T < {{{T}}}_{\rm{s}}\\ &\dfrac{T-{{{T}}}_{\rm{s}}}{{{{T}}}_{\rm{l}}{-{{T}}}_{\rm{s}}},\quad {{{T}}}_{\rm{s}} < T < {{{T}}}_{\rm{l}}\\ &1,\qquad\qquad T >{{{T}}}_{\rm{l}}\end{aligned}\right. $$ (5)

    VOF方程

    $$ \frac{\partial F}{\partial t}+\left({\mathop U\limits^ \rightharpoonup}\cdot \nabla \right)F=0 $$ (6)

    式中:F为三维体单元中的液体体积分数.

    模拟中的热流密度边界条件,即热源模型,采用电子束能量吸收和背散射模型进行计算. 计算中考虑了电子与材料表面的物理作用实质,即电子的移动、撞击表面、能量吸收与背散射作用,同时实现热源模型与熔池自由界面耦合,满足进行电子束焊熔池动力学研究的要求.

    电子束的总能量被离散化分割成一定数量的能量单元,以模拟电子的随机性. 电子在束流聚焦面上的空间位置(xi,yi)分布服从二维高斯分布,可由式(7)给出,即

    $$\left\{ {\begin{aligned} &{{x_i} \sim N\left( {0,{\rm{\sigma }}_{\rm{\phi}} ^2} \right)}\\ &{{y_i} \sim N\left( {0,{\rm{\sigma }}_{\rm{\phi}} ^2} \right)} \end{aligned}} \right.$$ (7)

    式中:$ {{\sigma }}_{\rm{\phi}} $为总体标准差,是与电子束束斑直径$ {{\phi}}$相关的常数.

    由于电子束的扫描作用,电子束的位置随时间周期性变化. 对于任意的能量单元i,其三维初始坐标$ {m}_{i} $及初始移动方向$ {r}_{i} $的计算公式分别为

    $$ {m}_{i}(x,y,z)=({{v}}\cdot t+{x}_{i},\frac{{{W}}}{2}\sin\left(2{{\pi}}{{f}}t\right)+{y}_{i},{{z}}_{0}) $$ (8)
    $$ {r}_{i}\left(\mu,\nu,\omega \right)={m}_{i}\left(x,y,z\right)-({{v}}\cdot t,0,{z}_{0}+{{h}}) $$ (9)

    式中:v为焊接速度;t为当前焊接经过时间;Wf分别为扫描宽度与扫描频率;$z_0 $为材料上表面的$z_0 $坐标;h为电子束的工作距离.

    确定了初始位置与移动方向后,通过对能量单元的运动路径跟踪,同时使用VOF法进行熔池的自由界面追踪,可以求得电子能量的撞击位置$ {c}_{i} $的坐标. 最后再进行能量吸收与背散射率的计算,得出总体的电子束能量吸收分布结果.

    每个能量单元的初始能量由设定的电子束束流参数决定,即

    $$ {E}_{\rm{u} }=\dfrac{1}{n}{{U}}_{\rm{A}}\cdot {{I}}_{\rm{b}}\cdot \Delta t $$ (10)

    式中:n为离散化分割的总数;$ \Delta t $为数值计算中的时间步长.

    对于计算域中的任意封闭体积域D,其单位体积内的电子束能量吸收率可由如下公式给出,即

    $$ {J}_{\rm{ab}}=\dfrac{\displaystyle\sum _{i=1}^{n}{\theta }_{i}{E}_{\rm{ u}}\left(1-{R}_{\text{α}}{\cdot k}_{\text{α}}\right)}{{V}_{\rm D}\Delta t} $$ (11)
    $$ {\theta }_{i}=\left\{\begin{aligned}&0,\quad {c}_{i}\notin D\\ &1,\quad {c}_{i}\in D\end{aligned}\right. $$ (12)

    式中:$ {V}_{\rm D} $为体积域的体积,当计算一个网格内的能量吸收率时,其取值为网格体积;$ {\theta }_{i} $为判定撞击点是否在该体积域内的因数;$ {R}_{\text{α}}$$ {k}_{\text{α}} $ 为与电子束背散射相关的比例系数.电子背散射率$ {R}_{\text{α}} $ 为背散射随机事件发生概率,与电子的加速电压大小及入射角有关. 采用Monte-Carlo方法[17]计算得出了携带60 keV能量的电子在纯铌靶材上不同入射角度的背散射率,结果如图2所示. 如果电子发生背散射,部分电子能量被吸收,而背散射电子携带的比例为$ {k}_{\text{α}}$的能量未被材料表面吸收,比例系数$ {k}_{\text{α}} $可由公式(13)和公式(14)给出[18],即

    图  2  不同入射角的电子背散射率
    Figure  2.  Back scattering rate of electron in different tilted angles, calculated with 60 kV electron beam on niobium substrate plate
    $$ \frac{{E}_{\rm{B}}}{{E}_{0}}=0.613+0.003Z-1.27\times {10}^{-5}{Z}^{2} $$ (13)
    $$ {k}_{\rm{\alpha }}=\frac{{E}_{\rm{B}}}{{E}_{0}}+(1-\frac{{E}_{\rm{B}}}{{E}_{0}})\cdot \sin{\rm{\alpha }} $$ (14)

    式中:${\alpha} $为电子入射角.

    熔池表面在$ {T}_{0} $温度下的单位面积蒸发率计算公式[19-20]

    $$ {j}_{v}=\left(1-{\rm{\tau}}\right){P}_{\rm s}{\left(m/2\pi k{T}_{0}\right)}^{1/2} $$ (15)

    式中:$ {\rm{\tau}} $为常数,取值$ {\rm{\tau}}= 0.2$m为粒子质量,饱和蒸汽压$ {P}_{\rm s} $的计算采用Batanov等人[21]提出的公式,即

    $$ {P}_{\rm s}={P}_{0}{\rm{exp}}\left[\left({\lambda }_{e}/{{k}}_{\rm{B}}{{{T}}}_{\rm{e}}\right)\left(1-{{{T}}}_{\rm{e}}/{T}_{0}\right)\right] $$ (16)

    式中:$ {P}_{0} $$ {T}_{\rm e} $ 分别为环境气压及该气压下的沸点;$ {\lambda }_{\rm e} $为单位粒子的蒸发潜热;$ {{k}}_{\rm{B}} $为玻尔兹曼常数.

    由于Knudsen层的存在,金属的蒸发引起的反冲压力计算变得较为复杂,采用Knight[22]建立的模型来近似计算反冲压力,即

    $$ {p}_{\rm r}={{A}}{\cdot P}_{\rm s} $$ (17)

    式中:A为常数,取决于蒸发发生时的环境压力,在真空环境下取A = 0.55.

    在真空环境下,由对流造成的材料表面传热可忽略,仅考虑辐射传热的能量边界条件

    $$ k\frac{\partial T}{\partial \overrightarrow{n}}=-{\rm{\varepsilon }}_{\rm{r}}\sigma \left({T}^{4}-{T}_{\infty }^{4}\right) $$ (18)

    式中:T$ {T}_{\infty } $分别为壁面温度和室温;$ {\rm{\varepsilon }}_{\rm{r}} $为材料表面的比辐射系数;σ为Stefan-Boltzmann常数.

    在电子束焊接开始时,电子束纵向穿入材料的表面,并进行横向移动. 在熔池形成之后,由金属蒸发引起的反冲压力作用在熔池表面而形成匙孔. 部分金属受到挤压作用被向外排出,从而使熔池不断加深,直到达到最大穿透深度或形成全熔透. 在各种驱动力作用下,熔池前部金属流动至熔池后部,并冷却凝固形成焊缝. 在焊接结束时,一般采取逐渐减小焊接电流等方法,使熔池金属在凝固前填平由于反冲压力造成的凹坑.

    为了研究焊接过程中的熔池形态,在焊接结束时将焊接电流突然减小到0 mA,使熔池在填平凹坑前凝固. 使用这种方法,不同焊接参数下的熔池在高温下的形态大部分得到保留,并使用三维光学显微镜进行形貌分析,结果如图3所示.

    图  3  熔池凹坑的正面三维光学显微云图
    Figure  3.  3D-optical microscopic observation of frozen molten pool shape on the face of weld. (a) parameter A; (b) parameter B; (c) parameter C; (d) parameter D; (e) parameter E; (f) parameter F

    对应的数值模拟的结果中也提取到熔池三维瞬态的熔池表面形态及温度场分布,如图4所示. 对于焊接参数A和焊接参数B,由于焊接电流较小(低于40 mA),线能量也较低(低于300 J/mm),熔池的尺寸较小,熔透形式为半熔透;当焊接电流增大到45 mA以上、线能量增大到360 J/mm 以上时,熔池的尺寸显著增大,熔透形式为全熔透. 与半熔透焊相比,全熔透焊的熔池不仅在尺寸上较大,同时也具有比半熔透焊熔池更大的长宽比. 熔池长宽比的差异表明全熔透与半熔透焊缝在熔池流动形式上可能存在根本差异. 参数F具有最大的焊接速度(10 mm/s),而焊接熔池的长宽比较大,在熔池后部形成了水滴状拖尾,模拟得到的焊接熔池形态有相同的规律.

    图  4  焊缝正面温度场及三维瞬态形貌(模拟结果)
    Figure  4.  Temperature field and 3D morphology of weld pool surface(simulation result). (a) parameter A; (b) parameter B; (c) parameter C; (d) parameter D; (e) parameter E; (f) parameter F

    在六种焊接参数下的模拟结果预测的熔合线在图5中列出,并与试验得到的结果进行了对比. 从图5中可以看出,焊接线能量显著影响了熔合区的面积. 在图5a图5b中,在两个线能量较低的焊接参数下,熔深分别达到1.5和2.5 mm,为半熔透焊接,模拟结果与试验结果吻合较好;采用图5c ~ 5f中的参数得到的模拟结果与试验结果都是全熔透形式,模拟得到的结果在熔深、正面熔宽、背面熔宽及熔合线角度等方面较准确地再现了试验结果.

    图  5  焊缝截面熔合线模拟结果与试验结果对比
    Figure  5.  Fusion zone predicted from simulation compared with cross-sectional morphology of the weld bead observed from experiment. (a) parameter A; (b) parameter B; (c) parameter C; (d) parameter D; (e) parameter E; (f) parameter F

    模拟结果较难预测全熔透焊的背面凸起和咬边缺陷. 模拟结果还显示,全熔透焊缝的熔池上下两侧熔合线具有不对称性,可能由于重力和电子束的扫描摆动造成了熔池上下两侧的不对称性增加.

    图6为沿着熔池中线剖面的流场分布图,分别选择了一个半熔透焊接参数B和一个全熔透焊接参数E进行对比. 由图可以看出,全熔透与半熔透熔池的流场分布模式有较大不同.

    图  6  沿焊缝中线剖面的熔池流场
    Figure  6.  Flow field of the weld pool longitudinal profile along the centerline

    半熔透熔池的流场分布较为简单,在熔池前部有一个逆时针的流动,熔池后方有一个顺时针的流动;而全熔透熔池的流场分布则比较复杂,在熔池的前后部各有一个顺时针和一个逆时针的流动. 在熔池的前壁与后壁,半熔透熔池的金属流动都是由下而上;而全熔透焊缝则是由上而下. 在熔池的上表面,液体金属的流动是由前后两端流向中部的匙孔;而全熔透熔池在熔池的上下表面皆为由中部流向前后两端.半熔透熔池中部的高温液体在反冲压力作用下向深度方向流动,并在经过熔池底部壁面和侧壁之后回到上表面. 较小的熔池总体尺寸使得液体流动的总行程较短,所以在熔池上表面形成四周向中心的流动. 由此可见,半熔透熔池的流动驱动力主要为蒸气反冲压力.

    全熔透熔池没有固定的底部壁面,高温液体在经过底面时的法向流动在熔池背面形成凸起,需要在表面张力的作用下转变为切向流动. 同时较大的熔池总体尺寸使得液体流动的总行程增大,故倾向于不经过侧壁回流至匙孔中心. 在熔池上表面,靠近匙孔中心的电子束作用区域与周围的非电子束作用区域存在很大的温度梯度,进而造成较大的表面张力梯度,从而形成Marangoni流动. 由此可见,在全熔透熔池中,表面张力可能是其上、下表面由中心向前后两端流动的主要驱动力.

    由于电子束的扫描摆动,热源的加热中心周期性地偏离和回归焊缝的中心线. 图7显示了采用焊接参数E的全熔透焊熔池内温度场及流场随着时间的周期性变化. 图7a为距离熔池上表面1 mm处的断层剖面,图7b为垂直于熔池顶面的横截面. 图中只表示出了温度高于熔点的熔池部分,温度低于熔点的部分在图中显示为空白.

    图  7  熔池流场的动态分析(电子束扫描的影响)
    Figure  7.  Dynamic fluid flow analysis (effect of the scanning of electron beam). (a) fault section; (b) cross section

    选取了一个扫描周期 (Tscan = 0.025 s) 内的5个特征时刻进行分析:${t}_{0}+1/4{T}_{\rm{scan}}$为电子束摆动至扫描宽度的上边缘时刻;${t}_{0}+{3/4T}_{\rm{scan}}$为电子束摆动至扫描宽度的下边缘时刻;$ {t}_{0} $${t}_{0}+1/2{T}_{\rm{scan}}$${t}_{0}+{T}_{\rm{scan}}$为电子束经过焊缝中心线时刻.

    当电子束垂直于焊接方向上下摆动时,匙孔的位置也随之上下摆动,但两者存在时间延迟. 虽然焊接速度较小(v = 6 mm/s),但由于电子束扫描的原因,束斑与材料表面的相对移动速度高达120 mm/s,故匙孔在垂直于焊接方向的迁移落后于电子束的移动.

    扫描不仅使电子束热效应的作用范围加宽,而且由于匙孔的迁移形成搅拌作用,增进了熔池在垂直于焊接方向上的流动. 同时由于熔池的重力作用,熔池下半部分的液态金属多于上半部分,熔池两侧由于重力形成了不对称性. 从图7还可以看出,被电子束加热至接近沸点的高温液流更多地分布在焊缝的下半部分. 熔池下半部分的流体流速要普遍高于上半部分,熔池的液态金属与下半部分的熔池壁面进行更多的热交换,使得更多的固态金属熔化,从而形成了不对称的熔合线.

    (1) 采用试验和模拟方法对电子束横焊纯铌薄板的熔池动力学进行了研究,模拟得到的结果与试验结果在熔池形态和熔合区形状上吻合较好.

    (2) 半熔透熔池的驱动力主要为液态金属蒸发引发的反冲压力;全熔透熔池内的液态金属流动更加复杂,在熔池的上表面Marangoni流动占主导,表面张力与反冲压力共同作为熔池流动的驱动力.

    (3) 重力与焊接扫描共同作用使得熔池两侧的质量分布和流场分布不对称,进而造成了焊缝两侧熔合线的不对称.

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  • 收稿日期:  2014-05-07

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