Effect of micro-alloying elements modification on the microstructure and properties of TIG welded joints of AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321 alloy
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摘要:
采用5B71合金焊丝对添加不同微合金成分的AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金进行TIG焊接试验，系统研究微合金元素Zr，Er，Sc对焊接接头的微观组织、显微硬度和力学性能的影响. 结果表明，AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321基材为变形条带组织，TIG焊缝区为等轴凝固组织. 微量元素Zr，Er，Sc的添加可在基材中形成纳米析出相，起钉扎位错，抑制合金再结晶的作用. 相比单独添加Zr元素，复合添加Zr，Er和Zr，Sc元素能够更有效地抑制焊缝热影响区再结晶行为，降低焊接过程基材软化. 5组接头显微硬度均沿焊缝中心呈W形对称分布，在热影响区达到最低，相应地，力学拉伸试样均断在热影响区，随着微合金元素种类及添加量的增加，接头强度逐渐提高；当Er元素提高到0.35%时，焊缝抗拉强度达到274 MPa，焊接系数为83.3%；复合添加Zr，Sc元素的5号试样接头抗拉强度最大为293 MPa，焊接系数为89.7%.
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关键词:
- AlMg4.3Mn0.6Cr0.12合金 /
- TIG焊接 /
- 再结晶行为 /
- 焊接强度
Abstract:Tungsten inert gas (TIG) welding tests were conducted on AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321 alloy with varied micro-alloying elements using ER5B71 filler wire. The influence of micro-alloying elements Zr, Er, and Sc on the microstructure, microhardness, and mechanical properties of welded joints was systematically investigated. The results indicate that the base material exhibits a deformed band structure, while the weld zone exhibits an equiaxed solidification microstructure. The addition of micro-alloying elements Zr, Er, and Sc forms nanoscale precipitates in the matrix, which effectively pin dislocations and inhibit alloy recrystallization. Compared with adding Zr element alone, adding Zr, Er, or Zr, Sc elements can more effectively suppress recrystallization behavior in the weld heat-affected zone (HAZ) and reduce base material softening during welding. All five groups of joints show W-shaped symmetrical microhardness distributions along the weld centerline, reaching minimum values in the HAZ. Correspondingly, tensile samples all fractured in the HAZ. The butt joint strength gradually increases with the variety and content of micro-alloying elements. When the Er content is 0.35%, the samples achieve the tensile strength of 274 MPa with a joint efficiency of 83.3%. The Zr-Sc co-doped samples (#5) achieve the maximum tensile strength of 293 MPa, corresponding to a joint efficiency of 89.7%.
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0. 序言
AA5083铝合金具有常温和低温韧性高、耐腐蚀性能好、重量轻、成形性高等特点，广泛应用于航空航天、船舶制造、现代交通制造、高压输配电、建筑等行业[1-2]. 该合金主要合金元素为中等水平的Mg元素(4.0% ~ 4.9%)、Mn元素(0.4% ~ 1.0%)以及Cr元素(0.05% ~ 0.25%) [3-4]，此外，合金中还含有少量的Si，Fe，Zn等杂质元素，能够有效细化晶粒组织及提高合金的强度. AA5083铝合金通过冷加工获得较高的强度和良好的延展性，Mg是AA5083铝合金的主要强化元素，在AA5083基体中的存在方式主要有2种，一是固溶于Al基体中形成固溶体；二是与基体中的Al形成β相(Al2Mg3)，Mn元素和Cr元素对合金组织调控、力学性能及耐蚀性能有改善作用[5-6].
对于船舶、轨道交通、LNG等应用领域，在制造过程中材料的焊接工序必不可少. 对于铝合金，目前主要的焊接方法包括熔化极惰性气体保护焊、钨极氩弧焊、激光焊以及搅拌摩擦焊等[7-9]，其中钨极氩弧焊(tungsten inert gas, TIG) 具有自动化程度高、焊接电弧和熔池观测性高、熔池稳定的特点，是焊接质量较高的一种熔焊方法[10-13]，同时，TIG焊还具有电弧热量稳定、焊缝冶金质量好、焊接接头强韧性高等优点，是一种应用广泛的铝合金焊接方法.
铝合金在进行电弧焊接时，由于较高的焊接热输入，会使焊接热影响区发生一定程度的回复和再结晶，使合金基材发生一定的软化，降低材料强度. 而微合金元素(Zr，Er和Sc等)的添加可在基材中生成细小弥散的纳米析出相，提高铝合金材料的焊接性能[14-18]. 苏丹等人[19]采用不同Sc，Zr含量的5356焊丝对5083板材进行焊接，表明当使用0.2%Sc和0.1%Zr改性焊丝时，焊缝熔化区平均晶粒尺寸为15 μm，是使用未改性焊丝制得熔化区晶粒尺寸(62 μm)的24%，抗拉强度为343 MPa，焊接系数达到85.5%；吴浩等人[20]研究了微量Er和Zr元素对Al-Mg合金再结晶行为及组织演变的影响，同时探讨Er和Zr元素对稳定化态合金的FSW和MIG焊接接头组织和力学性能的影响，结果表明，Er和Zr元素的复合添加能够有效削弱由于焊接热量输入产生的板材形变组织再结晶软化作用，减小热影响区再结晶组织宽度，改善合金焊接接头组织，提高焊接接头性能. 以上研究针对微合金元素(Zr，Er和Sc等)对铝合金焊接性能进行了相关研究，但对于不同微合金元素的作用机理、影响程度、影响位置等未深入开展研究. 基于此，文中拟采用TIG焊对2 mm厚、添加不同微合金成分的AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321铝合金板材进行焊接试验，研究微合金元素对焊接接头组织及力学性能的影响规律，为5系铝合金材料的成分设计改进提供理论依据.
1. 试验方法
试验材料为AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321铝合金，先将铝锭进行熔化，此后加入Al-Mn，Al-Zr，Al-Cr中间合金，搅拌均匀后分别加入Al-Er，Al-Sc中间合金，最后加入纯镁锭，经过扒渣、精炼后，采用半连续铸造制备相应的合金铸锭，经均匀化处理后进行多道次热轧、冷轧，制备厚度2.0 mm的冷轧板材，再对板材进行220 ℃、2 h的稳定化退火，得到成品板材，用于TIG焊接试验. 采用5B71合金焊丝作为焊缝填充材料，直径为1.2 mm，不同基材及焊丝成分见表1.
表 1 母材和焊丝化学成分(质量分数，%)Table 1. Chemical compositions of base metals and welding wire材料 Si Fe Mn Mg Cr Zr Er Sc Al 焊丝 0.07 0.12 — 6.22 — 0.11 — 0.33 余量 1号 0.06 0.08 0.59 4.3 0.12 — — — 余量 2号 0.05 0.07 0.61 4.3 0.12 0.1 — — 余量 3号 0.06 0.06 0.60 4.3 0.12 0.1 0.15 — 余量 4号 0.05 0.08 0.59 4.3 0.12 0.1 0.35 — 余量 5号 0.06 0.08 0.60 4.3 0.12 0.1 — 0.15 余量 焊接试验所用设备为Fronius公司的Magic Wave型TIG焊机，焊接基板规格300 mm × 100 mm，接头形式为对接焊，对接间隙为0 mm，不开坡口. 焊接前，使用钢丝刷打磨基材表面氧化膜，并用无水乙醇或丙酮清理表面油污，焊接过程中全程采用99.99%的高纯氩气进行保护，根据焊接板材厚度及热输入的初步计算，主要TIG焊接工艺参数见表2.
表 2 TIG焊接工艺参数Table 2. Parameters of TIG welding process焊接电流
I/A电弧电压
U/V焊接速度
v/(m·min−1)板材间隙
d/mm氩气流量
Q/(L·min−1)110~130 12~15 0.16~0.18 0 12~15 依据国家标准GB/T 228.1—2021《金属材料拉伸试验 第1部分：室温试验方法》和GB/T 2651—2023《焊接接头拉伸试验方法》，测试合金基材及焊接接头的力学性能，力学拉伸试样尺寸，如图1所示. 拉伸速率为2 mm/min，每组设置3个平行试样，取平均值，对不同成分基材及焊接接头进行阳极覆膜，并在光学显微镜下进行组织观察. 采用Fisher HM 2000型显微维氏硬度仪测量焊接接头横截面不同区域的显微硬度，加载载荷为0.98 N，保载时间为15 s，由焊缝中心向两侧每隔0.5 mm取点测试. 采用JEM-7800F型场发射扫描电镜对断口形貌、第二相成分以及焊缝处晶粒组织进行观察. 对焊缝及热影响区组织进行背向散射电子衍射技术(electron backscattered diffraction, EBSD)分析，样品经研磨、机械抛光后，进行电解抛光，腐蚀液为HClO4 + CH3OH(体积比为1∶9). 采用JEM-F200型透射电镜(transmission electron microscopy, TEM) 对基材及焊接热影响区析出相形貌进行观察，并利用能谱仪(energy dispersive spectrometer, EDS)对析出相成分进行测试.
2. 试验结果与分析
2.1 接头截面形貌
AlMg4.3Mn0.6Cr0.12板材经过稳定化退火后的金相覆膜组织，如图2所示，可以看到，合金板材经过低温稳定化退火后仍保留典型的变形纤维组织，组织呈条带状. 对于5系铝合金材料，其冷轧板进行低温稳定化处理后，具有稳定的拉伸性能和优良的抗腐蚀性能，既可以最大程度地保留冷作硬化强度，同时产生的部分回复和再结晶可以一定程度提高材料的塑性和耐蚀性.
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图 2 AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金基材金相覆膜组织Figure 2. Metallographic coating microstructure of AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321 alloy base metals不同微合金化的AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金TIG焊接头的焊缝横截面金相组织形貌，如图3所示. 可以看出，在相同的TIG焊接工艺下，合金基材均完全熔透，焊接接头成形良好，具有适当的熔深和熔宽，焊缝区无明显气孔缺陷，冶金质量良好，由于焊丝中含有Sc元素，焊缝凝固组织晶粒细小；熔合区存在明显的柱状晶区. 从图3中还可以看出，由于基材微合金成分的差异，不同TIG焊接头热影响区再结晶程度有明显的区别.
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图 3 焊缝横截面金相组织Figure 3. Metallographic microstructure of cross-sections of the weld seams2.2 接头微观组织
为了系统比较不同基材焊接接头热影响区的再结晶行为，选取距离焊缝中心5mm位置的热影响区(hot affected zone，HAZ)为研究对象见图3黑框位置，对5组接头的焊缝中心区(welding seam center, WSC)及热影响区进行EBSD组织观察. 焊缝中心区EBSD组织，如图4所示，可以看出，1号 ~ 4号基材试样焊缝中心组织差异较小，晶粒大小均匀，约为40 μm；5号基材试样焊缝区晶粒不均匀，出现了大、小晶粒的不均匀分布；平均晶粒尺寸显著降低，约为20 μm.
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图 4 焊缝中心横截面EBSD组织Figure 4. EBSD microstructure of cross-section of the weld seam centers. (a) 1; (b) 2; (c) 3; (d) 4; (e) 55组焊接接头的热影响区EBSD组织，如图5所示. 从图中可以看出，1号接头热影响区为完全再结晶组织，晶粒呈等轴分布，直径约为26 μm；2号接头由于Zr元素的添加，组织中存在明显的小角度晶界及亚结构，再结晶程度降低；随着基材中Zr，Er元素的复合添加及Er元素的提高(3号、4号接头)，热影响区再结晶行为进一步受到抑制，再结晶程度进一步降低. 由图5(f)可以看出，复合添加Zr，Sc元素的5号接头热影响区基本保留原始条带状变形组织，表明在焊接过程中，TIG焊产生的热输入未使该区域产生明显的再结晶行为. 对5组接头热影响区的小角度晶界比例进行统计，如图6所示. 可以明显看出，1号接头再结晶程度最大，小角度晶界比例约为25.9%；随着Zr，Er元素的添加，热影响区小角度晶界比例逐渐提高，当Er含量增加到0.35%时，小角度晶界比例显著提高，达到49.7%(4号接头)；当复合添加Zr，Sc元素后(5号接头)，接头热影响区再结晶行为抑制程度最高，小角度晶界比例显著提高，达到64.2%. 通过以上结果可以看出，单独添加Zr元素，可在一定程度上抑制冷变形组织的再结晶行为；复合添加Zr，Er元素及Zr，Sc元素可显著抑制合金的再结晶行为，提高再结晶温度；通过对比可以看出，Sc元素的抑制作用明显高于Er元素.
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图 5 热影响区横截面EBSD组织Figure 5. EBSD microstructure of cross-section of the heat affected zones. (a) 1; (b) 2; (c) 3; (d) 4; (e) 5![]()
图 6 热影响区小角度晶界比例Figure 6. Proportions of small angle grain boundaries in the heat affected zones1号、4号、5号3组接头基材及热影响区TEM明场像图谱，如图7所示，可以看出，1号试样由于未添加微合金元素，未观察到纳米析出相. 经过稳定化退火后，组织中位错密度较低，基材再结晶程度较大；焊接后热影响区再结晶程度进一步提高，位错密度进一步降低. 4号试样接头由于含有Zr元素和较高的Er元素，在基材中可以明显看到析出的球形弥散相，与基体共格，经衍射斑及成分测试见图8(a)，确认为Al3(Er,Zr)纳米析出相，能够起到钉扎位错、抑制位错移动的作用，显著抑制合金在焊接过程热影响区的再结晶行为[20]，如图7(e)所示. 同理，5号试样接头在基材及热影响区均能观察到大量的弥散分布的纳米析出相，经衍射斑及成分测定见图8(b)，主要为Al3(Sc,Zr)纳米析出相，沿晶界及晶内均匀分布，钉扎位错，强烈抑制合金的再结晶行为.
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图 7 焊接接头TEM组织Figure 7. TEM microstructures of welded joints. (a) 1#BM; (b) 4#BM; (c) 5#BM; (d) 1#HAZ; (e) 4#HAZ; (f) 5#HAZ![]()
图 8 焊接接头STEM图像和面扫描元素分布Figure 8. STEM images and scanning element analysis mapping of welded joints. (a) 4#HAZ; (b) 5#HAZ2.3 接头力学性能与断裂分析
不同微合金成分的基材形成的焊接接头横截面显微硬度，如图9所示. 结果显示，5组焊接接头显微硬度变化趋势基本相同，沿焊缝中心呈W形对称分布. 在焊缝区，1号~4号接头硬度接近，显微硬度在约为70 HV，5号接头显微硬度略高，约为78 HV. 这是由于5号试样基材中含有Sc元素，晶粒细化效果显著，显微硬度有明显提升. 沿焊缝中心向熔合线移动，硬度逐渐下降. 当到达热影响区后，由于焊接热输入的影响，基材发生了不同程度的再结晶，热影响区发生了一定程度的软化，硬度逐渐下降；当逐渐远离焊缝中心区后，焊接热输入的影响逐渐降低，基材硬度逐渐提高，一直达到与基材相当. 相较于焊接热影响区，焊缝中心硬度值略高，这是由于焊缝区为凝固组织，主要体现Mg元素的固溶强化和细晶强化. 试验TIG焊填充焊丝为5B71合金，Mg含量较高，焊缝区Mg元素的固溶强化作用明显，焊缝区硬度较高，从图中可以明显看出，5组接头的显微硬度差异主要在热影响区的最低硬度和热影响区宽度，1号接头热影响区硬度最低，且热影响区宽度最大；5号接头热影响区硬度最大，热影响区宽度最小.
不同微合金成分基材及TIG焊接头的室温拉伸力学性能，如图10所示. 结果显示，在相同的塑性加工及稳定化退火工艺下，随着微合金元素种类及添加量的提高，合金的屈服强度及抗拉强度逐渐提高，从230、308提高到273、342 MPa，断后伸长率逐渐降低，从14.5%降低到11.0%见图10(a)；复合添加Zr，Sc元素的5号试样强度最高，断后伸长率最低，表明5号基材的再结晶程度最低. 从图10(b)、图10(c)中还可以看出，随着微合金元素种类及添加量的增加，焊接接头的屈服强度及抗拉强度均显著提高，焊接系数(焊缝抗拉强度/基材抗拉强度)也相应增大，从76.6%提高到85.7%. 以上结果表明，Zr，Er，Sc微合金元素的添加，抑制了AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金板材热影响区的再结晶软化行为，提高了焊接接头的强度.
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图 10 不同微合金成分基材及TIG焊接头的拉伸力学性能Figure 10. Tensile mechanical properties of substrates with different microalloy compositions and TIG welded joints. (a) mechanical properties of BM; (b) mechanical properties of TIG welded joints; (c) welding coefficients图11为不同焊接接头力学拉伸宏观断裂位置. 由图9焊接接头显微硬度可以看出，热影响区宽度约为12 mm，结果表明，5组接头均断裂在热影响区，表明焊缝冶金质量良好，未出现明显的未焊合及气孔缺陷. 对断口处形貌进行SEM观察，如图12所示. 可以看出，拉伸断口表面有大量的韧窝，韧窝深度较大，材料韧性较好；同时由于断裂在热影响区，不存在焊接气孔缺陷. 在韧窝内部可观察到第二相粒子，经成分测试主要为β(Al2Mg3)相和Al6(Fe,Mn)相见表3. 在拉伸塑性变形过程中，第二相粒子相较于基体塑性较差，硬度较高，在拉伸的过程中，二者塑性和强度的差异导致第二相粒子与基体脱离，局部发生应力集中，形成微空洞，这些微空洞随着拉伸的进行逐渐长大并与其它微空洞聚集形成大量韧窝，使接头断裂.
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图 12 焊接接头断口SEM形貌Figure 12. SEM morphologies of fractures of welded joints. (a) 1; (b) 2; (c) 4; (d) 5表 3 EDS测试结果(原子比，%)Table 3. EDS test results位置 Al Mg Fe Mn 可能物相 P1 86.10 6.17 2.45 5.28 β相、Al6(Fe,Mn) P2 82.23 13.98 1.12 2.67 β相、Al6(Fe,Mn) P3 87.77 8.23 2.35 1.65 β相、Al6(Fe,Mn) P4 84.77 9.95 2.13 3.15 β相、Al6(Fe,Mn) 3. 分析与讨论
在铝合金TIG焊接过程中，由于焊接电弧对焊接接头各区域作用机理不同，焊接接头不同位置的微观组织与力学性能存在明显差异. 对于AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金来讲，文中采用的焊丝为5B71高镁合金焊丝，焊缝处Mg元素固溶程度高，加之焊丝中Sc元素的细晶效果[21]，焊缝冶金质量及强度较高，超过了热影响区强度，最终导致5组焊接接头断裂在热影响区. 对于以上5组成分的基材，在相同焊接工艺下，焊接热输入相同，基材热影响区再结晶程度差异的主要原因在于微合金元素形成的纳米弥散相. 相比于未添加微合金元素的1号试样，单一添加Zr元素的2号试样会在合金基体中生成Al3Zr纳米粒子，在一定程度上抑制了焊接接头热影响区的回复和再结晶软化行为，提高了热影响区硬度及接头强度，但效果并不明显. 而对于复合添加Zr，Er元素的3号和4号试样，合金基体中会形成大量均匀分布的Al3(Er,Zr)纳米析出相，这些纳米析出相与基体共格，对形变位错产生钉扎作用见图7(e)，削弱了焊接热输入产生的再结晶软化作用，保留了形变组织的亚结构强化作用，提高了焊接接头的力学性能. 可见，微量Zr，Er元素的复合添加，可以有效抑制合金形变组织的再结晶软化行为，减小热影响区宽度，提高焊接强度. 而对于复合添加Zr，Sc的5号试样，同样会在基体中形成大量的Al3Zr，Al3Sc,及Al3(Sc,Zr)复合析出相，而Al3Sc及Al3(Sc,Zr)相较于Al3Zr和Al3(Er,Zr)纳米析出相，与基体的错配度更低，基本共格，其钉扎位错、抑制再结晶的能力更强[22-25]，稳定变形组织的亚结构，阻碍位错重新排列成亚晶界及后续演变成大角度晶界的过程，抑制再结晶形核，导致热影响区宽度显著减小，基本保留变形条带组织见图5(e).
以上结果表明，微合金元素Zr、Er和Sc的添加，可在基材中生成相应的纳米析出相，有效抑制AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金形变组织再结晶及晶粒长大，提高合金的再结晶温度，降低焊接热影响区软化程度；同时有效细化焊缝凝固组织，提升焊缝冶金质量，最终提高AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金的焊接强度.
4. 结论
(1) 在相同的焊接工艺下，不同微合金成分的AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321TIG焊接头成形良好，焊缝区无明显气孔缺陷，冶金质量良好.
(2) 焊接接头显微硬度沿焊缝中心呈W形对称分布，在热影响区达到最低，焊接力学拉伸试样均断在热影响区.
(3) 随着微合金元素种类及添加量的增加，接头强度逐渐提高，焊接系数也相应提高；当Er元素提高到0.35%时，焊缝抗拉强度达到274 MPa，焊接系数为83.3%；复合添加Zr，Sc元素的5号试样接头抗拉强度最大为293 MPa，焊接系数为89.7%.
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图 2 AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321合金基材金相覆膜组织
Figure 2. Metallographic coating microstructure of AlMg4.3Mn0.6Cr0.12-H321 alloy base metals
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图 3 焊缝横截面金相组织
Figure 3. Metallographic microstructure of cross-sections of the weld seams
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图 4 焊缝中心横截面EBSD组织
Figure 4. EBSD microstructure of cross-section of the weld seam centers. (a) 1; (b) 2; (c) 3; (d) 4; (e) 5
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图 5 热影响区横截面EBSD组织
Figure 5. EBSD microstructure of cross-section of the heat affected zones. (a) 1; (b) 2; (c) 3; (d) 4; (e) 5
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图 6 热影响区小角度晶界比例
Figure 6. Proportions of small angle grain boundaries in the heat affected zones
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图 7 焊接接头TEM组织
Figure 7. TEM microstructures of welded joints. (a) 1#BM; (b) 4#BM; (c) 5#BM; (d) 1#HAZ; (e) 4#HAZ; (f) 5#HAZ
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图 8 焊接接头STEM图像和面扫描元素分布
Figure 8. STEM images and scanning element analysis mapping of welded joints. (a) 4#HAZ; (b) 5#HAZ
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图 10 不同微合金成分基材及TIG焊接头的拉伸力学性能
Figure 10. Tensile mechanical properties of substrates with different microalloy compositions and TIG welded joints. (a) mechanical properties of BM; (b) mechanical properties of TIG welded joints; (c) welding coefficients
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图 12 焊接接头断口SEM形貌
Figure 12. SEM morphologies of fractures of welded joints. (a) 1; (b) 2; (c) 4; (d) 5
表 1 母材和焊丝化学成分(质量分数，%)
Table 1 Chemical compositions of base metals and welding wire
材料 Si Fe Mn Mg Cr Zr Er Sc Al 焊丝 0.07 0.12 — 6.22 — 0.11 — 0.33 余量 1号 0.06 0.08 0.59 4.3 0.12 — — — 余量 2号 0.05 0.07 0.61 4.3 0.12 0.1 — — 余量 3号 0.06 0.06 0.60 4.3 0.12 0.1 0.15 — 余量 4号 0.05 0.08 0.59 4.3 0.12 0.1 0.35 — 余量 5号 0.06 0.08 0.60 4.3 0.12 0.1 — 0.15 余量 
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表 2 TIG焊接工艺参数
Table 2 Parameters of TIG welding process
焊接电流
I/A电弧电压
U/V焊接速度
v/(m·min−1)板材间隙
d/mm氩气流量
Q/(L·min−1)110~130 12~15 0.16~0.18 0 12~15
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表 3 EDS测试结果(原子比，%)
Table 3 EDS test results
位置 Al Mg Fe Mn 可能物相 P1 86.10 6.17 2.45 5.28 β相、Al6(Fe,Mn) P2 82.23 13.98 1.12 2.67 β相、Al6(Fe,Mn) P3 87.77 8.23 2.35 1.65 β相、Al6(Fe,Mn) P4 84.77 9.95 2.13 3.15 β相、Al6(Fe,Mn)
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