Interfacial microstructure and properties of diffusion bonded joints of Ti3AlC2 ceramic and Ni
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摘要:
采用扩散连接方式对Ni与Ti3AlC2陶瓷进行连接，为了对Ni与Ti3AlC2的反应层进行详细分析，利用SEM、TEM对接头的微观组织进行研究，了解Ni扩散机制及接头形成机理. 结果表明，在扩散连接过程中，Ni元素向原始Ti3AlC2陶瓷组织的扩散优先沿着晶界及相界面进行，在此处Ni会发生明显的富集，由于Ni与Ti3AlC2陶瓷有较好的化学相容性，因此两者之间能够发生化学反应形成扩散连接接头，随着保温时间的延长，Ni的扩散更加充分，因此形成较为连续的Ni的扩散层. 在扩散连接温度为900 ℃，保温时间为60 min时，Ni与Ti3AlC2陶瓷扩散连接接头的典型界面组织为Ni/Ni3(Al,Ti) + AlNi2Ti + TiC/Ti3AlC2陶瓷，随着扩散连接温度升高，接头抗剪强度表现为先增后减，当扩散连接温度为900 ℃，保温时间60 min，Ni/Ti3AlC2陶瓷接头具有最优的力学性能，抗剪强度可达94.4 MPa.
Abstract:The Ti3AlC2 ceramic and Ni were successfully joined by diffusion bonding technique. The microstructure and element distribution of the joint were analyzed by SEM and TEM. The diffusion mechanism of Ni and the forming mechanism of joint were investigated. The results show that the enrichment of Ni elements adjacent to the Ti3AlC2 ceramic led to a diffusion in the interface, which could promote the formation of joint. The typical interfacial microstructure of the Ni/Ti3AlC2 ceramic joint obtained at 900 ℃ for 60 min is Ni/Ni3(Al,Ti)+AlNi2Ti+TiC/Ti3AlC2 ceramic. It was found that the shear strength of the joint increased with increasing bonding temperature. When the temperature further elevated, the shear strength dramatically decreased. The maximum shear strength is 94.4 MPa at 900 ℃ for 60 min.
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Keywords:
- diffusion bonding /
- Ti3AlC2 /
- microstructure /
- bonding temperature /
- shear strength
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0. 序言
2060铝锂合金是第三代铝锂合金，具有低密度、高比强度和高比刚度、良好的低温性能和腐蚀性能等特点[1]，被广泛应用于飞机蒙皮、壁板等零部件的制造[2]. 传统的熔化焊在焊接2060铝锂合金时，由于焊接热输入较大[3]，易产生气孔、裂纹等缺陷，同时Li元素蒸发致使力学性能降低[4-5]，因此限制了铝锂合金的应用.
搅拌摩擦焊 (friction stir welding，FSW) 是一种低耗、高效，绿色环保的新型焊接固相技术，可有效避免熔化焊所产生的裂纹、气孔等缺陷，并防止合金元素的挥发[6-7]. 由于飞机蒙皮通常呈三维空间的复杂曲面，相比较于数控机床改造的搅拌摩擦焊设备，多轴搅拌摩擦焊机器人呈现了极大的应用潜力[8]，但机器人搅拌摩擦焊设备具有扭矩小，刚度低等缺陷[9]. 减小搅拌头轴肩尺寸能有效的降低焊接过程的扭矩及焊接压力，但搅拌头轴肩在焊接过程中起到十分重要的作用，例如通过与母材摩擦产热提供热输入，防止发生塑性变形的材料流出焊接区域等[10]. 可见减小搅拌头轴肩尺寸会对焊接接头质量产生显著影响.
针对上述问题，通过对2060铝锂合金进行机器人搅拌摩擦焊研究，揭示搅拌头轴肩尺寸对焊接过程压力、焊缝成形、接头微观组织及力学性能的影响，为在小轴肩低载荷下实现机器人搅拌摩擦焊提供理论基础.
1. 试验方法
1.1 试验材料
选用尺寸为200 mm × 50 mm × 2 mm的2060-T8铝锂合金为母材，其抗拉强度为534 MPa，化学成分如表1所示. 焊接试验在广东省科学院中乌焊接研究所自主研发的FSW-K-1000-55-3D机器人搅拌摩擦焊接系统上进行. 搅拌头材料为H13钢，轴肩直径分别为4，6和8 mm，搅拌针采用锥形带螺纹，针长1.85 mm.
表 1 2060-T8铝锂合金化学成分(质量分数，%)Table 1. Chemical composition of 2060-T8 aluminum-lithiumCu Li Fe Mn Mg Zn Si Ag Cr Al 3.56 0.72 0.026 0.3 0.72 0.34 0.025 0.086 < 0.01 余量 1.2 工艺参数的确定
不同轴肩尺寸造成了焊缝尺寸有所不同，为了方便对比，采用了单位面积焊缝热输入相同的原则选择焊接工艺参数. 首先使用8 mm轴肩搅拌头进行试验，焊接过程采用恒压力控制，在转速为800 r/min、焊接速度为100 mm/min、焊接载荷在3 800 N时得到表面成形良好的焊缝. 在此基础上固定焊接速度，以单位面积焊缝热输入相同为准则，确定不同轴肩尺寸所需要的转速. 焊缝单位面积热输入计算如下.
焊缝热输入的来源主要是轴肩、搅拌针端面、搅拌针侧面3个部分与焊接工件的摩擦产热. 轴肩部分产热功率计算公式为
$${P_1} = \int_{{r_2}}^{{r_3}} {2{\rm{{\text{π}} }}nf{r^2}{\rm{d}}r} = \frac{2}{3}{\rm{{\text{π}} }}nm\tau \left( {r_3^3 - r_2^3} \right)$$ (1) 式中：P1为轴肩产热功率；r3为轴肩半径；r2为搅拌针根部半径；n为搅拌头转速；f为摩擦力；r为微元所在半径；m为摩擦因子；τ为正应力；同理搅拌针端面产热功率为
$${P_2} = \frac{2}{3}{\rm{{\text{π}} }}nm\tau r_1^3$$ (2) 式中：P2为搅拌针端面产热功率；r1搅拌针端面半径. 搅拌针侧面部分产热可以分为两个部分，一部分为水平方向产热功率，另一部分为垂直方向产热，这部分产热过小，一般忽略这部分产热. 因此搅拌针侧面部分产热功率为
$${P_3} = \frac{2}{3}{\rm{{\text{π}} }}nm\tau (r_2^3 - r_1^3)$$ (3) 式中：P3为搅拌针侧面产热功率. 综上所述，整条焊缝热输入为
$$Q = Pt = ({P_1} + {P_2} + {P_3})t = \frac{2}{3}{\rm{{\text{π}} }}nm\tau r_3^3t$$ (4) 式中：Q为整条焊缝热输入；P为搅拌头产热功率；t为焊接时间. 单位面积焊缝热输入为
$$S = 2{r_3}l$$ (5) 式中：S为焊缝面积，l为焊缝长度.
$$q = \frac{2}{3}{\rm{{\text{π}} }}nm\tau r_3^3t/S = {\rm{{\text{π}} }}nm\tau r_3^2t/\left( {3l} \right)$$ (6) 式中：q为单位面积焊缝热输入. 焊接温度下铝合金屈服强度几乎相同，因此不同搅拌头焊接过程中τ相同. 焊接速度相同的情况下，相同焊缝长度所需要的焊接时间t也相同. 因此单位面积焊缝热输入相同时，转速之比与搅拌头轴肩半径平方成反比为n8∶n6∶n4 = 4∶9∶16. 轴肩直径为6及4 mm搅拌头选取的转速分别为1 422，3 200 r/min.
以8 mm轴肩尺寸搅拌头工艺为基础，以搅拌头对铝合金表面施加压强大体相同为原则，同时为保证焊缝成形，最终轴肩直径为6 及4 mm的搅拌头选取的焊接压力分别为 2 800 及700 N.
焊后截取接头横截面，经过打磨、抛光后，采用凯勒试剂进行腐蚀处理，在Axio Imager M2 m 型光学显微镜上对接头微观组织进行观察. 对焊接横截面进行等离子刻蚀，并在Nova Nano SEM 430型场发射扫描电子显微镜上进行EBSD观察. 显微硬度测试在Buehler VH1202显微硬度计上进行，试验载荷为2.94 N，加载时间10 s. 在 DNS200 万能试验机上对接头抗拉强度进行测试.
2. 试验结果与分析
2.1 焊接过程压力特征
使用不同轴肩尺寸搅拌头对2060铝锂合金进行机器人搅拌摩擦焊接过程中压力变化如图1所示，不同载荷变化曲线的变化趋势相同，可以分为下扎过程和稳定焊接过程[6](图1a). 根据下压力变化曲线能够发现下扎过程经历了3个阶段，第一阶段为搅拌针初步下扎到板材的过程，由于摩擦产热较少，材料还没有完全塑化，于是压力曲线随着搅拌针的下扎逐渐上升. 在第一阶段，轴肩越小转速越快，产热速率越快，因此压力曲线更快达到顶峰. 随着摩擦产热的增加，进入到第二阶段，材料变为塑化状态，压力逐渐降低. 当轴肩接触到板材时，开始进入第三阶段，随着轴肩的逐渐深入，压力再次增加，直至升到目标压力值. 随后进入到稳定焊接阶段，以焊接速度为100 mm/min进行焊接，焊接压力在目标载荷值附近上下波动，且随着搅拌头轴肩尺寸的减小，焊接压力呈非线性下降.
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图 1 焊接过程下压力变化Figure 1. Change of pressure during welding. (a) pressure change curve during welding; (b) pressure change curve in partial time period of welding process焊接过程部分时间段下压力变化曲线如图1b所示，稳定焊接过程焊接载荷随着时间近似呈正弦周期性变化，振幅值随着轴肩尺寸的减小呈减小趋势，分别为309，204 以及158 N. 在27.5 ~ 30.5 s时间内，随着轴肩尺寸的减小，周期变化次数先从8次降低到6次，之后增加到7次，因此焊接载荷周期变化不仅受到轴肩尺寸的影响，还受其它因素的影响.
2.2 焊缝成形特征
使用不同轴肩尺寸搅拌头进行焊接时所得接头焊缝成形及接头横截面形貌如图2所示，接头根据微观组织分为5个区域：母材区(BM)，热力影响区(TMAZ)，热影响区(HAZ)，焊核区(WNZ)，轴肩作用区(SAZ)，左侧为前进侧(AS)，右侧为后退侧(RS)[11]. 当轴肩尺寸为4 mm时，由于轴肩尺寸过小，无法有效的将瞬时挤出的塑性材料回填至焊缝，导致焊缝表面出现较大飞边，内部存在巨大孔洞(图2a和图2b). 随着轴肩尺寸的增加，飞边和孔洞消失，得到表面成形良好且内部无缺陷的接头(图2c～2f).
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图 2 不同焊接接头焊缝成形及横截面形貌Figure 2. Weld formation and cross-section of different welding joints. (a) 4 mm, weld formation; (b) 4 mm, cross-section; (c) 6 mm, weld formation; (d) 6 mm, cross-section; (e) 8 mm, weld formation; (f) 8 mm, cross-section随着轴肩尺寸的增加轴肩作用区越大，材料受到热循环的范围越大，因此轴肩尺寸为8 mm时接头的热力影响区以及热影响区范围最大(图2f). 当单位焊缝热输入相同时，转速越大，材料的塑性流动越剧烈，因此6 mm轴肩搅拌头所得接头的焊核区比8 mm轴肩搅拌头所得接头的焊核区更加饱和(图2d和图2f).
2.3 微观组织分析
图3为使用不同轴肩尺寸搅拌头进行焊接时所得接头区域微观组织，母材晶粒平均尺寸为17.9 μm.HAZ晶粒受到热循环的作用发生粗化；TMAZ晶粒呈条状并且发生扭曲，由于AS与RS材料受到不同方向的力[5]，因此AS的TMAZ与WNZ的分界线更加明显(图3a和图3c)；WNZ受到热循环以及强烈的搅拌作用发生了动态再结晶，形成细小的等轴晶颗粒(图3b和图3e).
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图 3 不同焊接接头焊缝成形及横截面形貌Figure 3. Weld formation and cross-section of different welding joints. (a) 6 mm, AS, TMAZ; (b) 6 mm, WNZ; (c) 6 mm, RS, TMAZ; (d) 8 mm, AS, TMAZ; (e) 8 mm, WNZ; (f) 8 mm, RS, TMAZ图4和图5为使用不同轴肩尺寸搅拌头进行焊接时所得接头焊核区晶粒形态及尺寸分布，当轴肩尺寸为8 mm时，晶粒尺寸小于1 μm的占比为41% (图5b)，平均晶粒尺寸为0.54 μm (图4b)；当轴肩尺寸减小为6 mm时，由于焊缝宽度变窄，焊接过程中冷却速率增加，发生再结晶的晶粒来不及长大，因此晶粒尺寸小于1 μm的占比增加为56.1% (图5a)，平均晶粒尺寸减小为0.52 μm (图4a).
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图 4 不同接头焊核区晶粒形态Figure 4. Grain morphologies in WNZ of different joint. (a) 6 mm grain morphologies; (b) 8 mm grain morphologies2.4 接头力学性能
2.4.1 显微硬度
不同接头显微硬度如图6所示. 能够发现焊核区硬度最低，随着离焊缝中心距离越远硬度越高，曲线近似呈“U”形，这是因为焊核区温度过高使部分沉淀相溶入到铝基体中，并且板材较薄冷却速度过快使得沉淀相没有时间析出[12-13]. 当轴肩尺寸越小，材料受到热循环的范围越小，因此“U”形的开口越小. 硬度值的高低是由热积累导致，因为单位面积焊缝热输入相同，因此焊核区软化程度相似.
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图 5 不同接头焊核区尺寸分布Figure 5. Grain size distribution in WNZ of different joint. (a) 6 mm grain size distribution; (b) 8 mm grain size distribution2.4.2 接头抗拉强度
图7和图8分别为使用不同轴肩尺寸搅拌头进行焊接时接头抗拉强度示意图及接头断裂位置示意图. 当轴肩尺寸为4 mm时，接头在孔洞处扩展及断裂(图8a)，抗拉强度为最低值182 MPa，当轴肩尺寸增加到6 mm时，抗拉强度达到最高值为396 MPa，为母材的74.1%. 当轴肩尺寸较大时，由显微硬度分布可知，焊核区硬度最低，软化最为严重，因此断裂位置发生在此区域.
图9为使用不同轴肩尺寸搅拌头进行焊接时接头断口形貌. 当轴肩尺寸为4 mm时接头的断口不存在韧窝，断裂方式几乎不存在塑性变性的脆性断裂(图9a). 当轴肩尺寸为6和8 mm时断口即存在韧窝也存在解理台阶，断裂方式为混合型断裂(图9b和图9c).
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图 8 不同接头断裂位置Figure 8. Fracture locations of different joints. (a) 4 mm; (b) 6 mm; (c) 8 mm![]()
图 9 不同接头断口形貌Figure 9. Fracture morphologies of different joints. (a) 4 mm; (b) 6 mm; (c) 8 mm3. 结论
(1) 随着搅拌头轴肩尺寸的减小，焊接压力显著下降. 整个焊接过程可分为下扎过程和稳定焊接过程，下扎过程焊接压力经历上升—下降—上升3个阶段，稳定焊接过程焊接压力随时间近似呈正弦周期性变化，并且使用小轴肩搅拌头进行焊接时可降低振幅值.
(2) 当轴肩尺寸大于6 mm时可获得焊缝成形良好的焊缝，使用小轴肩搅拌头进行焊接时可降低焊缝尺寸，获得较小尺寸的焊核区晶粒.
(3) 当轴肩尺寸为6 mm时，接头的抗拉强度达到最大为396 MPa，为母材的74.1%，显微硬度呈“U”形分布，断裂位置为接头的焊核区，断裂方式为混合型断裂.
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图 1 Ti3AlC2陶瓷相组织
Figure 1. Phase of ceramic Ti3AlC2 substrate. (a) Ti3AlC2; (b)XRD profiles of Ti3AlC2
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图 3 Ni/Ti3AlC2扩散界面组织形貌
Figure 3. Microstructure of the Ni/Ti3AlC2 interface. (a) overall morphology; (b) area A enhances the visual perception; (c) fig. 3(b) pertains to the microscopic morphological characteristics
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图 4 Ti3AlC2/Ni扩散界面化合物种类
Figure 4. XRD pattern of phases detected in the Ti3AlC2/Ni interface. (a) Ti3AlC2; (b) between the Ni side
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图 5 Ti3AlC2陶瓷测反应层区域相结构分析
Figure 5. Microstructure of phases in reaction zone. (a) bright field image; (b) diffraction pattern of zone II
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图 6 Ti3AlC2陶瓷侧元素分布STEM分析
Figure 6. STEM result of elements distribution adjacent to Ti3AlC2 substrate. (a) HAADF image; (b) total distribution; (c) Ni; (d) Al; (e) C; (f) Ti
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图 7 采用不同扩散连接温度时接头界面组织
Figure 7. Interfacial microstructure of Ni/Ti3AlC2 joints at different diffusion connection temperature. (a) 800 ℃; (b) 900 ℃; (c) 1 000 ℃
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[1] Lapauw T, Halim J, Lu J, et al. Synthesis of the novel Zr3AlC2 MAX phase[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2016, 36(3): 943 − 947.
[2] Barsoum M W, El-Raghy T. The MAX phases: unique new carbide and nitride materials[J]. American Scientist, 2001, 89(4): 334 − 343. doi: 10.1511/2001.28.334
[3] Pietzka M A, Schuster J C. Summary of constitutional data on the Al-C-Ti system[J]. Journal of Phase Equilibria, 1994, 15(4): 392 − 400. doi: 10.1007/BF02647559
[4] Nikolay V, Tzenov W, Barsoum M. Synthesis and characterization of Ti3AlC2[J]. Journal of the American Ceramic Society, 2000, 83(4): 825 − 832. doi: 10.1111/j.1151-2916.2000.tb01281.x
[5] Wang X, Zhou Y. Solid–liquid reaction synthesis of layered machinable Ti3AlC2 ceramic[J]. Journal of Materials Chemistry, 2002, 12(3): 455 − 460. doi: 10.1039/b108685e
[6] Pshyk A V, Coy E, Kempiński M, et al. Low-temperature growth of epitaxial Ti2AlC MAX phase thin films by low-rate layer-by-layer PVD[J]. Materials Research Letters, 2019, 7(6): 244 − 250. doi: 10.1080/21663831.2019.1594428
[7] Basu S, Ozaydin M F, Kothalkar A, et al. Phase and morphology evolution in high-temperature Ti3SiC2-NiTi diffusion-bonded joints[J]. Scripta Materialia, 2011, 65(3): 237 − 240. doi: 10.1016/j.scriptamat.2011.04.015
[8] 张华, 翟洪祥, 黄振莺. Ti3AlC2与Cu合金的电弧焊接[C]//全国高技术陶瓷学术年会, 2008, 73 − 75. Zhang Hua, Zhai Hongxiang , Huang Zhenying . Arc welding of Ti3AlC2 and Cu alloy [C]//National High tech Ceramic Academic Annual Conference, 2008, 73 − 75.
[9] Wang G C, Zhang J, Liu X W. Characterizing the decomposition of Ti2AlC during its brazing with Cu by using Ag-Cu filler alloy[J]. Materials Science Forum, 2013, 762: 607 − 611. doi: 10.4028/www.scientific.net/MSF.762.607
[10] 王颖, 夏永红, 杨振文, 等. Ti3SiC2陶瓷与TC4合金钎焊接头微观组织及性能[J]. 稀有金属材料与工程, 2019(9): 3041 − 3047. Wang Ying, Xia Yonghong, Yang Zhenwen, et al. Interfacial microstructure and properties of brazed joints of Ti3SiC2 ceramic and TC4 alloy[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2019(9): 3041 − 3047.
[11] Zhang J, Wang G C, Zheng Y. Effect of Sn content on the microstructure, mechanical and electrical properties of Ti2AlC/Cu joints brazed with Cu-Sn-Ti filler alloy[J]. Materials Science Forum, 2013, 762(5): 602 − 606.
[12] Li A, Zhou Y. Joining of Ti3SiC2 by magnetron sputtering a layer of Cu or Zr followed by heat treating at relatively low temperatures[J]. Journal of the American Ceramic Society, 2011, 94(9): 3072 − 3077. doi: 10.1111/j.1551-2916.2011.04566.x
[13] Yin X H, Zhou Y C. Direct diffusion bonding of Ti3SiC2 and Ti3AlC2[J]. Materials Research Bulletin, 2009, 44(6): 1379 − 1384. doi: 10.1016/j.materresbull.2008.12.002
[14] Yin X H, Zhou Y C. Diffusion bonding of Ti3AlC2 ceramic via a Si interlayer[J]. Journal of Materials Science, 2007, 42(17): 7081 − 7085. doi: 10.1007/s10853-006-1491-8
[15] Yin X H, Li M S, Zhou Y C. Microstructure and mechanical strength of transient liquid phase bonded Ti3SiC2 joints using Al interlayer[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2007, 27: 3539 − 3544. doi: 10.1016/j.jeurceramsoc.2007.01.012
[16] Tan J, Han H, Wickramaratne D, et al. A comparative first-principles study of the electronic, mechanical, defect and acoustic properties of Ti2AlC and Ti3AlC[J]. Journal of Physics D-Applied Physics, 2014, 47(21): 2153011 − 2153018.
[17] Hone J, Batlogg B, Benes Z, et al. Quantized phonon spectrum of single-wall carbon nanotubes[J]. Science, 2000, 289(5485): 1730 − 1733. doi: 10.1126/science.289.5485.1730
[18] Konar A, Pandey Rajan K, Ethirajan Tamilmani. Carrier transport in layered nanolaminated carbides[J]. Physics, 2015, 122(15): 1 − 7.
[19] Wilhelmsson O, Palmquist J P, Lewin E, et al. Deposition and characterization of ternary thin films within the Ti-Al-C system by DC magnetron sputtering[J]. Journal of Crystal Growth, 2007, 291(1): 290 − 300.
[20] Witusiewicz V T, Hallstedt B, Bondar A A, et al. Thermodynamic description of the Al-C-Ti system[J]. Journal of Alloys & Compounds, 2015, 623(25): 480 − 496.
-
期刊类型引用(4)
1. 朱新杰，李永涛，邓明晰，姚森，张洁. 焊缝散射条件下板中超声导波直线阵列多帧变秩成像检测. 焊接学报. 2025(01): 80-86 . 
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2. 宋艳艳，王泽民，叶振宇，陈乐. 基于视觉软件的小径管对接焊缝DR图像缺陷自动识别. 上海化工. 2025(02): 44-48 . 百度学术
3. 李兴红. 基于深度学习的液氯罐车射线图像缺陷自动识别研究. 中国高新科技. 2024(12): 15-17 . 百度学术
4. 程希莹，何云凯，吴晗宇. 基于深度学习的焊缝X射线图像缺陷识别. 淮阴师范学院学报(自然科学版). 2024(04): 319-328 . 百度学术
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