0.   序言

近年来，在由近海走向远海、由浅海走向深海，加快开发利用海洋资源的战略背景下，海洋资源的开采正逐渐向深海和极地地区扩展. 更加复杂多变的恶劣环境使油气储运船舶、海底油气管线等海洋工程结构对800 MPa级高强度、高韧性低合金高强(HSLA)钢焊接材料的需求不断扩大^[1]. 如何通过合理的成分设计调控焊缝金属的微观组织，并保证其在具有较高强度的条件下，仍具有优异的低温韧性，是海洋工程焊接结构避免极限强度破坏和低温脆性破坏的关键因素之一，也是目前的研究重点和热点^[2-3].

800 MPa级高强高韧HSLA钢焊缝组织设计以贝氏体/马氏体组织为依据^[2,4]，贝氏体和马氏体均属于协变相变产物，协变相变是指相变产物与母相具有特定位向关系的相变过程^[5]. 当高强钢组织以贝氏体/马氏体混合组织为主时，在原奥氏体晶粒内其不同尺度亚单元结构从小到大依次可分为板条(lath)、板条块(block)和板条束(pactet)^[6-7]. block由具有相同晶体学取向的lath组成，而packet由共用母相奥氏体{111}_γ面的block组成^[8-9]. lath，block和packet亚单元受成分、冷却速度及奥氏体尺寸等因素影响，进而影响HSLA钢的强度及韧性等力学性能^[10].

Si是缩小奥氏体区元素，也是固溶强化元素，能有效抑制碳化物的生成，对焊缝金属组织构成、组织亚结构及焊缝金属的强韧性能有着至关重要的影响^[11–13]. Cao等人^[11]研究发现随着X120钢焊缝金属中Si元素含量的增大，焊缝金属的韧性降低，原奥氏体晶粒尺寸增大，焊缝金属微观组织由块状铁素体和粒状铁素体的混合组织向粒状铁素体与板条贝氏体和马氏体的混合组织转变，组织变得不均匀，且会促进氢致裂纹的生成.

目前国内外关于Si元素对800 MPa级HSLA钢焊材熔敷金属的组织构成、不同尺度亚结构特征及韧性影响的研究相对较少.

文中采用含有不同Si元素含量的气体保护焊丝，通过熔敷金属焊接试验，获得2种不同Si元素含量的熔敷金属. 通过SEM，TEM和EBSD等试验方法分析Si元素含量对800 MPa级HSLA钢焊材熔敷金属微观组织特征及韧性影响，分析熔敷金属组织转变及韧性变化原因，为800 MPa级HSLA钢焊材合金成分优化设计、焊缝金属组织调控提供理论和试验依据.

1.   试验方法

按照国家标准GB/T 8110—2008《气体保护电弧焊用碳钢、低合金钢焊丝》进行熔敷金属焊接试验，试板及垫板材料均采用800 MPa级HSLA钢，试板规格为500 mm × 200 mm × 18 mm，试板沿轧制方向加工10°坡口. 焊接材料选用与母材强度相匹配的含有不同Si元素含量的实心焊丝，两种焊丝Si元素含量分别为0.49%和0.72%，焊丝直径为1.2 mm.

熔敷金属试验坡口尺寸及焊道布置如图1所示，坡口根部间隙为16 mm. 采用Pluse MIG 500型焊接设备，保护气体流量为20 L/min，体积分数为95%Ar + 5%CO₂的混合气体保护下进行焊接，道间温度控制在100 ~ 120 ℃，焊接电流为280 A，电弧电压为28 V，热输入16 kJ/cm左右.

图  1  熔敷金属取样位置示意图

Figure  1.  Schematic illustration of the deposited metal and location of the specimens

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熔敷金属金相、拉伸和冲击试样取样位置如图1所示，按照国家标准GB/T 2652—2008《焊缝及熔敷金属拉伸试验方法》和GB/T 2650—2008《焊接接头冲击试验方法》分别进行室温拉伸和−50 ℃冲击试验，拉伸试验采用原始标距为50 mm，直径为10 mm的标准试样，冲击试验采用55 mm × 10 mm × 10 mm的V形缺口标准试样.采用VH-5型Vickers硬度计，从熔敷金属末道焊缝中心自上而下间隔0.5 mm测得10个硬度值，并计算其平均值，载荷为49 N，加载时间为10 s.

金相试样经砂纸研磨、机械抛光后，采用体积分数为4%的硝酸酒精溶液浸蚀处理；采用FEI Quanta 650 FEG型扫描电子显微镜观察显微组织及冲击断口宏观微观形貌. EBSD试样经砂纸研磨、机械抛光后，采用ElectroMet4型电解抛光仪对其进行电解抛光；使用配有EBSD探头的上述扫描电镜进行EBSD试验，扫描步长为0.43 μm，试验数据通过Channel 5和MTEX软件分析处理. 透射试样经砂纸减薄后，采用MTP-1A磁力减薄器在−20 ℃左右，80 mA恒流条件下电解双喷减薄制成透射试样，电解液为体积分数4%的高氯酸酒精溶液，采用H-800型透射电镜观察显微组织精细结构.

2.   试验结果

2.1   熔敷金属的化学成分及强韧性能

表1为熔敷金属的化学成分，两种熔敷金属中的Si元素含量分别为0.45%和0.66%，其他合金元素含量相当.

表  1  熔敷金属的化学成分(质量分数， %)

Table  1.  Chemical compositions of the deposited metals

试样编号	C	Si	Mn	Ni	Cr	Mo	S	P	Fe
1号(0.45Si)	0.038	0.45	1.47	2.56	0.68	0.62	0.002	0.0061	余量
2号(0.66Si)	0.039	0.66	1.48	2.56	0.68	0.62	0.002	0.0054	余量

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不同Si元素含量熔敷金属试样基本力学性能如表2所示，2种熔敷金属的屈服强度均大于800 MPa，随着Si元素含量从0.45%增大到0.66%，熔敷金属的屈服强度从850 MPa增大到895 MPa，增大45 MPa，提升约5%；抗拉强度从917 MPa增大到954 MPa，增大37 MPa，提升约4%；断面收缩率和断后伸长率基本不变；熔敷金属焊缝中心硬度的平均值从311.7 HV5增大到345.6 HV5；而−50 ℃冲击吸收能量从115 J下降到73 J，降低约37%.

表  2  熔敷金属的力学性能

Table  2.  Mechanical properties of the deposited metals

试样编号	屈服强度 ReL/MPa	抗拉强度 Rm/MPa	断后伸长率 A(%)	断面收缩率 Z(%)	维氏硬度 H(HV5)	冲击吸收能量 AKV2/J(−50 ℃)
1号	850	917	17.4	68.0	311.7	115
2号	895	954	17.4	68.3	345.6	73

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2.2   熔敷金属的微观组织

图2为不同Si元素含量熔敷金属末道焊缝的显微组织SEM形貌. 由图可知，Si元素含量对800 MPa级HSLA钢焊材熔敷金属的组织占比及组织形貌有着显著影响. 当Si元素含量为0.45%时，熔敷金属显微组织主要由板条贝氏体及部分粒状贝氏体和板条马氏体组成，各组织间呈相互交织状分布. 而当Si元素含量增大到0.66%时，组织主要由细长条状的板条马氏体及部分板条贝氏体组成，板条马氏体含量明显增多，组织长宽比明显增大，且组织之间趋于平行分布，部分板条马氏体在原奥氏体晶界处形核，并横穿整个原奥氏体晶粒.

图  2  熔敷金属微观组织SEM形貌

Figure  2.  SEM images of the deposited metal . (a) 0.45 Si；(b) 0.66 Si

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2.3   熔敷金属的亚单元结构

lath亚单元可在TEM下观察，图3为1号和2号熔敷金属显微组织TEM形貌，两种熔敷金属显微组织精细结构均主要由贝氏体/马氏体板条构成，板条内均存在较高密度的位错. 当Si元素含量为0.45%时，板条边界稍显弯曲，板条生长方向错乱，在一些板条间又分布着许多更为细小的板条，形成相互交错的分布形态；当Si元素含量为0.66%时，板条宽度减小且长度增加，板条边界平直，多数板条呈平行状分布. 采用Image Pro Plus软件对板条亚结构的宽度进行测量并统计，得到1号熔敷金属的板条宽度主要分布在0.2 ~ 1.54 μm，平均宽度约为0.64 μm；2号熔敷金属的板条宽度主要分布在0.14 ~ 1.47 μm，平均宽度约为0.52 μm.

图  3  熔敷金属的板条亚结构

Figure  3.  images of the lath substructure of the weld metals . (a) 0.45 Si；(b) 0.66 Si

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图4为熔敷金属EBSD表征. 图4(a)和图4(b)为熔敷金属显微组织取向图(inverse pole figure, IPF)，图中取向差δ≥15°的晶界用黑色线条表示. block和packet亚单元可通过EBSD原始数据(欧拉角, euler angle)对母相奥氏体取向进行重构, 并根据贝氏体/马氏体组织相变过程的位向关系计算得到^[10,14]. 对于γ_fcc→α_bcc相变，Kurdjumov-Sachs(K-S)关系：{111}_γ//{110}_α，<110>_γ//<111>_α是一种描述马氏体、贝氏体等协变相变组织与母相奥氏体之间最常见的取向关系^[15]. 一个单一完整的奥氏体一般由24种K-S变体构成，即block亚单元^[9-10]，又由于fcc结构的母相具有4个独立的{111}_γ面，因此这24种变体又可分为4个CPP(close-packed plane packets)，即packet亚单元^[9].

图  4  熔敷金属EBSD表征

Figure  4.  EBSD analyses of deposited metals. (a) IPF map of No.1; (b) IPF map of No.2; (c) variants map of No.1; (d) variants map of No.2; (e) packet map of No.1; (f) packet map of No.2

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通过MTEX软件计算得到熔敷金属微观组织的block亚单元分布如图4(c)和图4(d)所示，packet分布图如图4(e)和图4(f)所示，图中深黑色线条为原奥氏体晶界(PAGB). 由图可知，1号熔敷金属的变体相互咬合交错分布，不易聚合成束，而2号熔敷金属相近变体间平行分布易聚合成束. 1号和2号熔敷金属的block亚结构尺寸相差不大，而相较于1号熔敷金属，2号熔敷金属的packet数量明显减少，尺寸明显增大.

图5为2个原奥氏体晶粒γ₁和γ₂(图4(c)和图4(d))的{001}试验极图和计算得到的符合K-S关系的理论变体极图，两种熔敷金属的理论极图与试验极图匹配都较为精确，即两种熔敷金属的组织与母相奥氏体均符合近似的K-S位向关系.

图  5  {001}试验极图及理论变体极图

Figure  5.  Actual measured {001} pole figures and {001} pole figures of K-S theoretic relationship. (a) actual measured {001} pole figure of γ₁; (b) {001} pole figure of K-S theoretic relationship of γ₁; (c) actual measured {001} pole figure of γ₂; (d) {001} pole figure of K-S theoretic relationship of γ₂

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图6为熔敷金属晶界取向差分布，通过channel 5软件统计得到1号熔敷金属大于15°的晶界占比约为65.7%，2号熔敷金属大于15°的占比约为55.5%，随着Si元素含量的增大，熔敷金属的大角度晶界占比减小.

图  6  熔敷金属取向差角度分布图

Figure  6.  Misorientation angle distribution maps

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2.4   熔敷金属中的夹杂物

随着Si元素含量的增大，液态焊缝金属中更易生成熔点较高的SiO₂，由于SiO₂不易聚合为更易于上浮的尺寸较大的质点，且与液态焊缝金属的界面张力小，润湿性好，不易从液态焊缝金属中分离，从而促使夹杂物数量增多^[16]. 夹杂物尺寸及数量是影响高强钢焊缝金属韧性一个重要因素，图7为夹杂物粒径及数密度分布统计，两种熔敷金属中的夹杂物粒径都主要分布在0.2 ~ 0.8 μm，测得1号和2号熔敷金属夹杂物平均粒径分别为0.43 μm和0.46 μm.随着Si元素含量的增大，2号熔敷金属中夹杂物粒径d≥0.5 μm的数量略有增加，但相差不大.

图  7  熔敷金属夹杂物尺寸及数密度统计结果

Figure  7.  Inclusion size distributions and numerical density statistical result of deposited metals

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3.   分析讨论

3.1   熔敷金属组织演变机理

由前面试验结果可知，当Si元素含量从0.45%增加到0.66%时，熔敷金属板条和板条块亚结构由交织的短条状向平行的细长条状转变，而板条束亚结构尺寸明显变大. 板条和板条块亚结构的宽度取决于奥氏体的稳定性和化学自由能的变化，奥氏体稳定性增强或化学自由能的增加均能使板条及板条块亚结构细化^[6].

焊接过程是快速加热与快速冷却的过程，焊接完成后，随着连续冷却的进行，焊缝金属将主要经历L(液相)→γ(奥氏体)→α(铁素体)的相变过程. 而相变温度的高低则取决于焊缝金属的化学成分和冷却速率，当冷却速率一定时，相变温度主要取决于化学成分^[6]. 由于焊接时所选母材尺寸和焊接参数相同，排除了冷却速率因素对相变温度的影响.为测量Si元素含量对相变温度的影响，采用Formastor-FⅡ全自动相变仪将热模拟试样加热到1 150 ℃，保温5 min后，以30 ℃/s的速度冷却至室温，测得熔敷金属热膨胀曲线如图8所示. 由图可知，随着Si元素含量增大，熔敷金属的B_s温度从450 ℃下降到437 ℃.

图  8  不同Si元素含量熔敷金属的热膨胀曲线

Figure  8.  Thermal expansion curves of the weld metals with different Si content

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Si元素能促进贝氏体组织内亚单元的生成，并使亚单元变得细长^[17]. 随着Si元素含量的增加，熔敷金属的相变温度降低，马氏体组织占比增加；过冷度也增大，新相与母相自由能差增大，因此板条和板条块亚结构变得细长，取向相近的板条块易呈平行状分布，导致熔敷金属的板条束亚结构尺寸增大.

3.2   熔敷金属的韧化机理

熔敷金属-50 ℃ 冲击断口表面形貌如图9所示.熔敷金属冲击韧性变化可从图9(a)和图9(c)得到验证，随着Si元素含量的增加，熔敷金属的冲击韧性降低. 两种熔敷金属冲击断口宏观形貌均由纤维区、放射区和剪切唇区组成，两者冲击试样断裂模式都是先生成一条亚稳扩展的塑性裂纹，当塑性裂纹扩展到一定长度后，该裂纹转变为准解理断裂开始失稳扩展. 图9(b)和图9(d)为熔敷金属冲击断口放射区的微观形貌，均可看到大量高密度的短而弯曲的撕裂棱线条及部分聚集分布的韧窝，均为典型的准解理断裂形貌. 随着Si元素含量的增大，纤维区和剪切唇区所占比例减少，放射区所占比例增多；放射区撕裂棱密度减小，准解理面尺寸增大，熔敷金属的冲击韧性降低.

图  9  熔敷金属-50 ℃ 冲击断口表面形貌SEM像

Figure  9.  SEM images of the fracture surface of deposited metals after Charpy impact at −50 ℃.(a) macrograph of the fracture surface of No.1;(b) quasi cleavage of No.1; (c) macrograph of the fracture surface of No.2 ;(d) quasi cleavage of No.2

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影响低合金高强钢焊缝金属韧性的因素主要有夹杂物尺寸及密度、组织构成及微观组织亚结构等^[18-19]. 由前面的分析可知，不同Si元素含量熔敷金属中夹杂物特征相似，因此熔敷金属韧性产生变化主要与熔敷金属组织构成和组织亚结构不同导致大角度晶界占比不同有关. 原奥氏体晶界、板条束界、板条块界通常为大角度晶界(晶界两侧组织晶体学取向差δ≥15°)，而板条边界通常为小角度晶界.大角度晶界两侧组织晶体学取向不同易导致裂纹扩展方向发生转折，能有效阻碍裂纹的扩展. 单位面积内原奥氏体晶粒、板条束或板条块尺寸越小，裂纹扩展过程中所需穿过的大角度晶界增多，裂纹扩展路径越曲折，裂纹扩展过程中消耗的能量越多，有利于冲击韧性的提高. 随着熔敷金属Si元素含量的增大，熔敷金属的相变温度降低，马氏体组织占比增加，lath及block亚单元及微观组织由交织状的短条状向平行的细长条状转变，但packet尺寸随Si元素含量增加明显增大，使熔敷金属的大角度晶界占比降低，熔敷金属的冲击韧性降低.

4.   结论

(1) 当Si元素含量从0.45%增加到0.66%时，熔敷金属的屈服强度从850 MPa增大到895 MPa，抗拉强度从917 MPa增大到954 MPa，-50 ℃冲击吸收能量从115 J降低到73 J.

(2) 当Si元素含量为0.45%时，熔敷金属显微组织主要由板条贝氏体及部分粒状贝氏体和板条马氏体组成，各组织间呈相互交织状分布，而当Si元素含量增大到0.66%时，组织主要由细长条状的板条马氏体及部分板条贝氏体组成. 随着Si元素含量增大，组织长宽比明显增大，且组织之间趋于平行分布.

(3) 随着Si元素含量的增加，熔敷金属相变温度降低，过冷度增大，新相与母相自由能差增大，板条和板条块亚结构由交织的短条状向平行的细长条状转变，板条束亚结构尺寸明显变大. 板条束亚结构尺寸增加使熔敷金属的大角度晶界占比降低，使熔敷金属的冲击韧性降低.