Process, microstructures and mechanical properties of Al/Ti dissimilar metals with laser/laser-CMT hybrid welding-brazing
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摘要: 选用5A06铝合金和Ti6Al4V钛合金为母材,ER4047焊丝和粉状Nocolok钎剂为填充材料,采用激光熔钎焊和激光-CMT复合熔钎焊两种焊接方法,并对两种焊接接头的微观组织和力学性能进行对比分析. 结果表明,激光熔钎焊与激光-CMT复合熔钎焊在合适的焊接工艺下均容易获得连续、稳定的焊接接头. 铝/钛激光熔钎焊和激光-CMT复合熔钎焊焊缝中部组织均为α-Al固溶体和Al-Si共晶组织.激光熔钎焊和激光-CMT复合熔钎焊均在钛合金上表面处界面反应层最厚,其厚度分别小于10和6 μm.激光熔钎焊焊缝偏钛侧界面主要为锯齿状,激光-CMT复合熔钎焊焊缝偏钛侧界面主要为层片状. 激光熔钎焊和激光-CMT复合熔钎焊焊接接头均断裂在焊缝区,焊接接头平均抗拉强度分别为252 和209 MPa,激光熔钎焊比激光-CMT复合熔钎焊接头抗拉强度高20%,而激光-CMT复合熔钎焊比激光熔钎焊焊接效率提升约1.5倍.
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关键词:
- 激光熔钎焊 /
- 激光-CMT复合熔钎焊 /
- 铝/钛异种金属 /
- 微观组织 /
- 力学性能
Abstract: ER4047 wire and powdered Nocolok brazing flux were selected as filler materials, and two welding methods, laser fusion brazing and laser-CMT hybrid welding-brazing, were used to join 5A06 aluminum alloy and Ti6Al4V alloy. The microstructure and mechanical properties of the two welded joints were compared and analyzed. The results show that continuous and stable welded joints can be easily obtained by laser welding-brazing and laser-CMT hybrid welding-brazing under appropriate welding process. The microstructure of the middle part of the weld of aluminum/titanium laser welding-brazing and laser-CMT hybrid welding-brazing is α-Al solid solution and Al-Si eutectic structure. Both laser welding-brazing and laser-CMT hybrid welding-brazing have the thickest interface reaction layer on the upper surface of titanium alloy, with the thickness of less than 10 and 6 μm respectively. The interface on the titanium side of the laser brazed weld is mainly serrated, and the interface on the titanium side of the laser-CMT composite brazed weld is mainly lamellar. The joints of laser welding-brazing and laser-CMT hybrid welding-brazing welding are fractured in the weld zone, and the average tensile strength of the joints are 252 and 209 MPa respectively. The tensile strength of laser welding-brazing is 20% higher than that of laser-CMT hybrid welding-brazing. The efficiency of laser-CMT hybrid welding-brazing is about 1.5 times higher than that of laser welding-brazing. -
0. 序言
2219铝合金属于可热处理强化的高强硬铝合金,凭借其优良的加工性能与耐腐蚀性能,广泛应用于运载火箭推进器贮箱结构等[1].常用于焊接2219铝合金的方法有电子束焊(electron beam welding,EBW)、激光焊(laser beam welding,LBW)、变极性钨极氩弧(variable polarity tungsten inert gas,VPTIG)焊等[2-6],但是以上熔焊的接头强度仅能达到母材的50%~70%,且焊接接头出现气孔与裂纹的倾向性极高[7].搅拌摩擦焊(friction stir welding,FSW)凭借其突出的冶金优势,非常适合于铝、镁等低熔点轻金属焊接,在航空、航天等领域铝合金的焊接中得到了大量应用[8-9].但是由于搅拌摩擦焊过程中不均匀的受热和冷却,以及较大的焊接力,焊接接头中存在较大的残余拉应力,将极大地影响接头的疲劳强度、耐腐蚀性能与装配精度,因此如何降低铝合金搅拌摩擦焊接头残余应力至关重要.
目前常用的降低残余应力的方法主要分为两类:一是时效法,包括自然时效(利用环境温度与时间效应使应力释放)与热处理时效(加热至退火温度再可控降温)[10-11];二是机械变形法,如锤击、振动、喷丸等[12-13].但热处理方法耗时较长,容易造成焊件氧化、变形等;振动法无法对应力腐蚀构件使用,其它方法如超声冲击、激光冲击等方法改善残余应力效果较好,但成本较高.
冷喷涂是将一定温度与压力的气体(氮气、氦气等)在特殊设计的Laval 喷嘴内加速至300 ~ 1200 m/s后,将粉末颗粒在低温高速的条件下以完全固态形式撞击基体产生塑性变形而形成涂层或沉积体的一种技术,现已应用于各类功能涂层制备、表面修复等领域[14].前期研究表明,采用高压高温气体将冷喷涂粉末颗粒沉积在基体上的过程中存在“热流冲击”以及“颗粒喷丸”两种效应,课题组前期研究分析了两种效应对降低2219铝合金VPTIG焊接头残余应力的影响[15-16],以及利用冷喷涂技术协同改善了3 mm厚2024铝合金FSW接头强塑性[17-18].
为了进一步扩大冷喷涂技术的应用范围,文中研究了冷喷涂技术对4 mm厚2219铝合金搅拌摩擦焊接头残余应力与力学性能的影响.
1. 试验方法
试验采用4 mm厚2219铝合金板材,其化学成分见表1[15]. 采用对接方式进行FSW. 焊接工艺参数:转速600 r/min,焊接速度200 mm/min.搅拌头尺寸:轴肩直径18 mm,搅拌针直径4.5 mm,搅拌针长度3.8 mm. 焊前,对接头待焊面用砂纸打磨,并用丙酮清洗;焊后,为了便于粘贴应变花,轻轻打磨两侧飞边.
表 1 2219铝合金的化学成分(质量分数,%)Table 1. Chemical compositions of 2219 aluminum alloySi Fe Cu Mn Mg Zn Ti V Zr Al 0.3 0.3 6.5 0.6 0.05 0.1 0.15 0.1 0.15 余量 文献[19]表明,搅拌摩擦焊接头残余应力以纵向应力为主, 横向应力相对很小. 故文中只研究了纵向残余应力,检测焊态残余应力后在焊缝及部分母材区域进行冷喷涂试验,然后再检测冷喷涂后2219铝合金FSW接头的残余应力.采用盲孔法进行残余应力检测,其原理是在待测表面应变花中心打小孔,由于残余应力的释放导致三维应变重新分布,测量其应变释放量,通过式(1)~式(7)便可计算出该点的残余应力值[20].
$$ \begin{aligned} {\sigma _1}{\rm{ = }}&\dfrac{E}{{4B}}\sqrt {{{\left( {\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}+ {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}^2} + {{\left( {2{\varepsilon _{{{45}^ \circ }}} - {\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} - {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}^2}}+ \\ & \dfrac{{E\left( {{\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} + {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}}{{4A}} \end{aligned} $$ (1) $$ \begin{aligned} {\sigma _2}{\rm{ = }}&-\dfrac{E}{{4B}}\sqrt {{{\left( {{\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} + {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}^2} + {{\left( {2{\varepsilon _{{{45}^ \circ }}} - {\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} - {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}^2}}+ \\ & \dfrac{{E\left( {{\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} + {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}} \right)}}{{4A}} \end{aligned} $$ (2) $$ \gamma {\rm{ = }}\dfrac{1}{2}\arctan \frac{{{\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} - 2{\varepsilon _{{{45}^ \circ }}} + {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}}}{{{\varepsilon _{{\text{0}^ \circ }}} - {\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}}} $$ (3) $$ A = - \frac{{1 + \mu }}{2}\frac{{{a^2}}}{{{r_1}{r_2}}} $$ (4) $$ B = - \frac{{2{R^2}}}{{{r_1}{r_2}}}\left[ {1 - \frac{{1 + \mu }}{4}\frac{{\left( {r_1^2 + {r_1}{r_2} + r_2^2} \right){a^2}}}{{{r_1}{r_2}}}} \right] $$ (5) $$ {\sigma _x} = \frac{{{\sigma _1} + {\sigma _2}}}{2} + \frac{{{\sigma _1} - {\sigma _2}}}{2}\cos 2\gamma $$ (6) $$ {\sigma _{{y}}} = \frac{{{\sigma _1} + {\sigma _2}}}{2} - \frac{{{\sigma _1} - {\sigma _2}}}{2}\cos 2\gamma $$ (7) 式中:σ1,σ2为主应力;A,B为释放系数;E为弹性模量;
${\varepsilon _{{{\text{0}}^ \circ }}}$ ,${\varepsilon _{{{45}^ \circ }}}$ ,${\varepsilon _{{{90}^ \circ }}}$ 分别为3个方向上应变花释放的应变;μ为泊松比;R为孔直径;a为孔半径;r1,r2为应变花两端到小孔的距离;γ为主应力σ1与X方向夹角;σx,σy为横向、纵向残余应力.图1为FSW接头冷喷涂过程的示意图. 冷喷涂粉末采用15~45 μm商用球形铜粉,平均粒径为28.9 μm,喷涂方向垂直于焊缝,工艺参数如表2所示. 冷喷涂路径及残余应力测量应变花摆放位置如图2所示.
表 2 冷喷涂工艺参数Table 2. Cold spraying process parameters温度
T/℃压力
P/MPa喷涂距离
d/mm喷涂速度v/(mm·s−1) 送粉速度ν0/(g·min−1) 500 3 30 50 80 沿垂直于焊缝的方向切割制作接头金相试样,用砂纸进行打磨,随后抛光,用Keller试剂(2.5 mL HNO3 + 1.5 mL HCl + 1 mL HF + 95 mL H2O)腐蚀. 在KEYENCE VHX-5000型光学显微镜下观察其组织形貌. 用LM248AT型维氏硬度计测量接头硬度分布情况,加载载荷1.96 N,加载时间10 s. 随后沿垂直于焊缝方向切割拉伸试样,采用Instron 3382型电子万能试验机进行拉伸试验,拉伸速率0.5 mm/min.
2. 结果与分析
2.1 冷喷涂前后2219铝合金FSW接头组织形貌
图3为2219铝合金FSW接头焊态及冷喷涂后的接头形貌. 从图3a可以看出,接头成形美观,未见孔洞及沟槽缺陷. 冷喷涂后涂层在宽度上覆盖了整个FSW接头区域(图3b).
图4为冷喷涂后的接头及涂层截面组织. 试验仅喷涂一遍,涂层厚度约为200 μm,如图4a所示,同时还可以看出FSW接头搅拌区保留了典型的搅拌摩擦焊的组织特征,搅拌区由细小的等轴再结晶组织构成.由图4b可以看出,基体与涂层界面处由于颗粒高速撞击发生了明显的塑性变形,金属表面产生强烈的塑性变形可能使晶粒细化,且具有较高的强度[21].
2.2 冷喷涂前后2219铝合金FSW接头残余应力
图5为冷喷涂前后接头表面残余应力分布情况. 从图5可以看出,2219铝合金焊态残余应力呈现“M”形,且均为拉应力,但非对称分布,由焊缝中心向母材方向残余应力先增大,峰值位于前进侧轴肩附近(热力影响区与热影响区边界),约为186 MPa,随后逐渐减小.其原因主要是搅拌摩擦焊过程中不均匀的热与机械搅拌作用造成的,前进侧金属受到较大的纵向拉伸应力且拉伸应力的方向与移动方向相同,在焊接过程中纵向拉伸应力持续累积并且与焊后冷却收缩作用叠加;而后退侧材料正好相反,在焊接过程中受到纵向压缩作用,残余应力略低,所以在焊缝两侧形成了不对称的残余应力场,在前进侧靠轴肩附近形成了残余应力峰值[19,22-23].
从图5还可以看出,冷喷涂态的接头残余应力较焊态接头,残余应力出现大幅度降低,分布更为均匀,且不存在较高的应力峰值(前进侧峰值残余应力由焊态的186 MPa降至43 MPa,降幅高达76.9%),轴肩外侧区域已经变为残余压应力.在冷喷涂过程中,低温高速状态下粉末颗粒持续撞击2219铝合金焊缝表面,从而使焊缝表面发生了较大的塑性变形,同时还有较高压力的热气体不断冲击,二者协同作用在焊缝表面产生压缩残余应力,可以抵消2219铝合金FSW接头原始的残余拉应力.前期研究表明,冷喷涂过程中的“热流冲击”效应相当于对基体起到了局部热处理的作用,可以使焊缝峰值残余应力有所降低,而“颗粒喷丸”效应产生的压应力则是冷喷涂降低残余拉应力的最主要因素[15,24].
2.3 力学性能
2.3.1 硬度分布
图6为焊态和冷喷涂态的接头横截面上表面与搅拌区厚度方向的硬度曲线.从图6可以看出,焊态接头的硬度分布与组织分布相关,硬度最低值出现在热力影响区,只有80 HV左右.母材显微硬度最高,沿热影响区、热力影响区方向逐渐降低,在两者界面处达到最低值,到搅拌区由于搅拌针的高速旋转与机械力作用,硬度又有一定的回升.
冷喷涂态接头硬度相比焊态显著增加,这是由于粉末颗粒在高速撞击接头表面时,发生较大的塑性变形,在接头表面产生了加工硬化的效果,从而使硬度提升. 前期研究表明,冷喷涂过程中的“热流冲击”效应会促使2024铝合金的铜、镁以及铜-镁原子团簇(guinier-preston-bagaryatsky,GPB)区及基体中的溶质原子团转变为S相(Al2CuMg),且此温度又不会使S相粗化. 此外,冷喷涂过程中的“颗粒喷丸”效应使得接头近表面区搅拌区晶粒细化.因此,冷喷涂过程既增加了沉淀强化相S相的数量,又细化了搅拌区的晶粒尺寸,双重作用促使喷涂态接头硬度高于焊态[17].此外,根据文献[25]所述,基体表面存在拉应力时,硬度将降低,而存在压应力时硬度将升高,前文所述冷喷涂过程使接头的残余拉应力大大降低,这也有助于硬度值的提高. 根据图6b中搅拌区厚度方向硬度分布所示,由于整个试验仅喷涂一遍,作用深度有限,约有1 mm左右,硬度值约增加25 ~ 30 HV.
2.3.2 拉伸性能
表3为冷喷涂前后2219铝合金FSW接头的拉伸性能. 从表3可以看出,冷喷涂后抗拉强度及断后伸长率均高于焊态下的接头.抗拉强度由316 MPa增加到336 MPa,提升6.3%,而断后伸长率增加更明显,提升85.7%.
表 3 冷喷涂前后接头的拉伸性能Table 3. Tensile properties before and after cold spraying状态 抗拉强度Rm/MPa 断后伸长率A(%) 焊态 316 3.5 冷喷涂态 336 6.5 图7为冷喷涂前后工程应力–应变曲线. 焊态与冷喷涂态的断裂位置照片如图8所示,可以看出经过冷喷涂处理后,断口发生了明显的颈缩现象,且在拉伸过程中涂层已经剥落.焊态与冷喷涂态接头均断裂在前进侧热力影响区和热影响区界面附近,且均呈45°角断裂.这与图6a的低硬度区域位置相吻合,符合高强铝合金FSW接头在低硬度区或弱结合面产生裂纹并扩展的弱区断裂规律[26].与此同时,在之前的残余应力测试过程中也表明前进侧热影响区和热力影响区界面处恰好位于纵向残余应力峰值位置,拉应力促进裂纹的扩展,因此较高的残余拉应力也会促使接头在此处断裂.
3. 结论
(1) 经过冷喷涂处理后2219铝合金FSW接头微观组织保留典型的搅拌摩擦焊的组织特征,但在基体与涂层界面处由于粉末颗粒的高速撞击发生了明显的塑性变形.
(2) 经过冷喷涂处理后2219铝合金FSW接头残余应力大幅度降低,峰值残余应力(前进侧轴肩附近)从186 MPa降至43 MPa,降幅高达76.9%,且整体应力分布变均匀,最大应力与最小应力差值减小.
(3) 经过冷喷涂处理的2219铝合金FSW接头上表面硬度整体增加25~30 HV,作用深度约为1 mm;2219铝合金FSW接头在冷喷涂处理后抗拉强度、断后伸长率均有所提高,其中抗拉强度提升6.3%,断后伸长率增幅高达85.7%.
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图 8 激光熔钎焊接头的微观组织
Figure 8. Microstructure of laser welding-brazing joint. (a) microstructure analysis zone of welded joint; (b) zone 1 in central weld; (c) zone 2 in central fusion zone of aluminum alloy; (d) spreading zone 3 on the weld upper surface of titanium alloy front weld spreading; (e) zone 4 in the central fusion zone of titanium alloy; (f) spreading zone 5 on the weld back of titanium alloy
图 9 激光-CMT复合熔钎焊接头的微观组织
Figure 9. Microstructure of laser-CMT hybrid welding-brazing joint. (a) microstructure analysis zone of welded joint; (b) zone 1 in central weld; (c) zone 2 in central fusion zone of aluminum alloy; (d) spreading zone 3 on the weld upper surface of titanium alloy; (e) zone 4 in the central fusion zone of titanium alloy; (f) spreading zone 5 on the weld back of titanium alloy
表 1 铝合金母材和焊丝的化学成分(质量分数,%)
Table 1 Chemical compositions of aluminium alloy base metal and welding wire
材料 Mg Fe Si Zn Ti Mn Cu Al 5A06 5.82 0.35 0.072 0.011 0.022 0.69 0.026 余量 ER4047 0.014 0.20 11.22 0.005 — 0.006 0.007 余量 表 2 Ti6Al4V合金母材的化学成分(质量分数,%)
Table 2 Chemical compositions of Ti6Al4V alloy base metal
Al V Fe C N H O Ti 6.20 4.20 0.30 0.10 0.05 0.01 0.20 余量 表 3 Nocolok钎剂的化学成分(质量分数,%)
Table 3 Chemical compositions of Nocolok flux
K Al F Fe Ca 28 ~ 31 16 ~ 18 49 ~ 53 ≤0.03 ≤0.2 表 4 焊接工艺参数
Table 4 Welding parameters
焊接方法 激光功率P/kW 光丝间距D/mm 离焦量f/mm 焊接速度v/( m·min−1) 送丝速度vf /( m·min−1) 激光熔钎焊 4 0 + 30 0.4 4 激光-CMT复合熔钎焊 1.4 3 + 30 1 6 表 5 拉伸试验结果
Table 5 Results of tensile test
焊接方法 抗拉强度Rm/MPa 断裂位置 实测值 平均值 激光熔钎焊 264,226,265 252 焊缝 激光-CMT复合熔钎焊 187,204,236 209 焊缝 -
[1] 邓呈敏, 程东海, 张华, 等. 焊丝成分对铝/铜激光熔钎焊接头组织和性能的影响[J]. 焊接学报, 2022, 43(1): 16 − 21. Deng Chengmin, Cheng Donghai, Zhang Hua, et al. Effect of welding wire composition on microstructure and properties on Al/Cu laser welding-brazing joints[J]. Transactions of the China Welding Institution, 2022, 43(1): 16 − 21.
[2] 石玗, 梁琪, 张刚, 等. 激光毛化对铝/钢电弧熔钎焊接头界面与性能的影响[J]. 焊接学报, 2020, 41(5): 25 − 29. doi: 10.12073/j.hjxb.20190916002 Shi Yu, Liang Qi, Zhang Gang, et al. Effect of laser texturing on the interface and properties of aluminum/steel arc fusion brazed joints[J]. Transactions of the China Welding Institution, 2020, 41(5): 25 − 29. doi: 10.12073/j.hjxb.20190916002
[3] 秦国梁, 武传松. 铝合金/钢异种材料熔钎焊接工艺及其研究现状[J]. 机械工程学报, 2016, 52(24): 24 − 35. doi: 10.3901/JME.2016.24.024 Qin Guoliang, Wu Chuansong. State-of-art of brazing-fusion welding processes of dissimilar metals between aluminum alloy and steel[J]. Journal of Mechanical Engineering, 2016, 52(24): 24 − 35. doi: 10.3901/JME.2016.24.024
[4] 敬小军, 王远荣, 张巨鹏, 等. 钛与铝异种金属连接的研究现状与进展[J]. 焊接, 2013(12): 10 − 15. Jing Xiaojun, Wang Yuanrong, Zhang Jupeng, et al. Research status and progress of titanium and aluminum dissimilar metal connection[J]. Welding & Joining, 2013(12): 10 − 15.
[5] Zhang Z J, Huang J, Yao C W, et al. Effect of Ag alloying on the microstructure and mechanical properties of laser welded-brazed Ti/Al dissimilar joints[J]. Materials Science and Engineering A, 2022, 848(19): 143359.
[6] 王廷, 李洪剑, 蒋思远, 等. 铝/钛异种金属填丝电子束熔钎焊接头组织与性能[J]. 焊接学报, 2017, 38(8): 1 − 4. doi: 10.12073/j.hjxb.20150928001 Wang Ting, Li Hongjian, Jiang Siyuan, et al. Microstructure and properties of Al/Ti dissimilar metal filler wire electron beam brazing joints[J]. Transactions of the China Welding Institution, 2017, 38(8): 1 − 4. doi: 10.12073/j.hjxb.20150928001
[7] Sohn W H, Bong H H, Hong S H. Microstructure and bonding mechanism of Al/Ti bonded joint using Al-10Si-1Mg filler metal[J]. Materials Science and Engineering: A, 2003, 355(1): 231 − 240.
[8] Li Y J, Wang J, Liu P, et al. Microstructure and XRD analysis near the interface of Ti/Al diffusion bonding[J]. International Journal for the Joining of Materials, 2005, 17(2): 53 − 57.
[9] Kreimeyer M, Wagner F, Vollertsen F. Laser processing of aluminum-titanium-tailored blanks[J]. Optics and Lasers in Engineering, 2005, 43(9): 1021 − 1035. doi: 10.1016/j.optlaseng.2004.07.005
[10] 陈树海, 李俐群, 陶汪, 等. 电流辅助钛/铝异种合金激光熔钎焊的特性[J]. 中国有色金属学报, 2009, 19(11): 1942 − 1947. doi: 10.3321/j.issn:1004-0609.2009.11.009 Chen Shuhai, Li Liqun, Tao Wang, et al. Laser welding-brazing characteristics of Ti/Al dissimilar alloy with assistant current[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2009, 19(11): 1942 − 1947. doi: 10.3321/j.issn:1004-0609.2009.11.009
[11] 兰天, 董鹏, 肖荣诗. 铝/钛异种合金激光深熔钎焊试验分析[J]. 焊接学报, 2010, 31(8): 109 − 112. Lan Tian, Dong Peng, Xiao Rongshi. The experimental analysis of laser deep penetration brazing of Al/Ti dissimilar alloys[J]. Transactions of the China Welding Institution, 2010, 31(8): 109 − 112.
[12] 马志鹏, 于心泷, 孟庆武. 钛/铝异种合金电弧熔钎焊接接头的组织与断裂行为[J]. 中国有色金属学报, 2015, 25(11): 3067 − 3076. Ma Zhipeng, Yu Xinlong, Meng Qingwu. Microstructure and fracture behavior of arc welding-brazing joints between titanium and aluminum dissimilar alloy[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2015, 25(11): 3067 − 3076.
[13] 孙军浩, 曹睿, 陈剑虹. 铝/钛异种金属冷金属过渡熔钎焊接头分析[J]. 焊接学报, 2015, 36(3): 51 − 54. Sun Junhao, Cao Rui, Chen Jianhong. Analysis of welding-brazing joints of Ti/Al dissimilar metals obtained by cold metal transfer method[J]. Transactions of the China Welding Institution, 2015, 36(3): 51 − 54.
[14] 方乃文, 郭二军, 徐锴, 等. 钛合金激光填丝焊缝晶粒生长及相变原位观察[J]. 中国有色金属学报, 2022, 32(6): 1665 − 1672. Fang Naiwen, Guo Erjun, Xu Kai, et al. In-situ observation of grain growth and phase transformation in laser welding of titanium alloy with filler wire[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2022, 32(6): 1665 − 1672.