Research on acoustic spreading of liquid Ga on the surface of quartz glass
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摘要: 研究超声波工具头作用于液态Ga表面时，液态Ga在石英玻璃表面的铺展行为，并通过Comsol Multiphysics软件对液态Ga的流动过程和压力变化情况进行模拟分析. 结果表明，液态Ga在铺展过程中初始阶段铺展缓慢，超声波作用时间为24 ms时液态Ga的铺展面积为2.754 cm2；超声波作用时间为72 ms时液态Ga的铺展面积迅速增大至5.459 cm2；超声波作用时间84 ms时达到平衡状态，铺展面积为5.508 cm2. 铺展过程中，液态Ga表面可以观察到明显的空化泡和涟漪状波纹. 施加超声波后，液态Ga内部压力在一个周期内发生变化，液态Ga顶部以负压为主，并且沿半径向圆心方向压力递增至正压，在超声波作用时间为1.7 ms时液态Ga内部压力以正压为主. 在超声波作用下，液态Ga表面所受压力幅值自上而下逐渐减小，同时液态Ga在内部压力偏移量、Laplace压强差和“坍塌效应”的共同作用下铺展，最终形貌发生显著变化.Abstract: This paper draws on the spreading behavior of liquid Ga on the surface of quartz glass when the ultrasonic horn acts on the surface of liquid Ga. The flow process and pressure change of liquid Ga was performed and analysis using Comsol Multiphysics software. The results show that the liquid Ga spreads slowly in the initial stage of the spreading process, and the spreading area of liquid Ga is 2.754 cm2 at 24 ms. The spreading area of liquid Ga increases to 5.459 cm2 at 72 ms over a short period of time. It reached an equilibrium state at 84 ms with a spreading area of 5.508 cm2. Obvious cavitation bubbles and ripples could be observed on the surface of liquid Ga during the spreading process. The internal pressure of liquid Ga changes in one cycle after ultrasound was applied. The top of liquid Ga is dominated by negative pressure, and the pressure increased to positive pressure along the radius to the center of the circle. The internal pressure of liquid Ga is dominating by positive pressure at 1.7 ms. The pressure amplitude at the surface of liquid Ga gradually decreases from top to bottom under the action of ultrasonic waves. Meanwhile, liquid Ga spreads under the combined action of internal pressure offset, Laplace pressure difference and “collapse effect”, final morphology changes significantly.
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Keywords:
- ultrasonic /
- liquid Ga /
- spreading /
- pressure
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0. 序言
石英玻璃具有熔点高、热稳定性强、电绝缘性好等优点，广泛应用于电子通讯、冶金化工以及航空航天领域[1]，但其本身也存在着延展性低、冲击韧性差等缺点，从而阻碍了在工程中的应用[2]. 由于石英玻璃为硅氧四面体结构，化学稳定性较强，常规焊接方法难以将其与同种或异种材料连接[3]. 而超声波辅助钎焊是通过超声波在液态钎料中产生空化作用，在空化泡发生破裂或挤压的瞬间产生一定范围的高压气流，破除母材表面的氧化膜，使得液态钎料与母材表面更好地接触，从而降低成本，实现有效连接[4]，该方法成为了近年来研究的热点.
赵恺等人[5-6]研究了在超声波作用下，钎料Sn-Ag-Cu在母材Cu表面的润湿铺展性能，发现超声波的空化作用可有效去除母材表面的氧化膜，提高钎料在母材表面的润湿性. 闫久春等人[7]采用纯Sn和纯Zn作为液态钎料，成功钎焊了铝合金和石英玻璃，液态钎料内部的空化泡在崩溃时产生的高温高压微射流冲击母材表面，促进了液态钎料的润湿铺展. Deepu等人[8]发现在超声波作用下液滴发生震荡并发生了不对称的铺展变形，并且在表面观察到了表面张力波，认为超声波产生的径向声压是液滴发生铺展的驱动力.
当前对于超声波辅助钎焊的研究主要是将超声波通过母材导入液态钎料，且集中在润湿铺展后的结果分析与表征上. 当超声波直接导入至液态钎料内部时，相关的润湿铺展机理和动态过程研究较少. 因此以液态Ga和石英玻璃为研究对象，将超声波工具头直接作用在液态Ga表面，并采用Comsol Multiphysics软件，对超声波作用下液态Ga的动态铺展过程进行数值模拟，分析液态Ga内部的压力变化情况及铺展机理.
1. 试验与数值模拟
1.1 试验材料与设备
试验中采用的母材为石英玻璃，尺寸为60 mm × 30 mm × 3 mm，主要物理性质如表1所示[9-10]. 铺展材料为99.9% Ga，主要物理性质如表2所示[11]. 试验设备采用超声波辅助钎焊系统，可输出的超声波频率为20 kHz ± 0.1 kHz，最大输出功率为1 kW. 整个钎焊过程通过CCD高速摄影机进行记录，图像采集频率为20 000 帧/s.
表 1 石英玻璃的物理性质Table 1. Physical properties of quartz glass弹性模量E/GPa 泊松比ν 密度ρ/(g·cm−3) 77.8 0.17 2.1 表 2 液态Ga的物理性质Table 2. Physical properties of liquid Ga熔点T/℃ 粘度η/(MPa·s) 密度ρ/(g·cm−3) 29.76 2.3 (50 ℃) 5.904 1.2 试验方法
试验采用带有空隙的夹具将母材固定，利用不锈钢注射器将液态Ga制成质量约1 g的小球并放置在母材表面，将母材表面和液态Ga加热至50 ℃直至试验结束，使得试验结束后铺展材料Ga仍为液态. 随后，通过超声波工具头在钎料表面施加超声波. 其中超声波频率为20 kHz，振幅为4 μm，整个铺展过程通过CCD高速摄影机从底部拍摄记录，拍摄过程为1 s，试验过程示意图如图1所示.
1.3 几何模型的建立
采用Comsol Multiphysics软件对液态Ga的动态铺展过程进行二维多物理场建模和仿真分析，所建立的网格模型如图2所示. 模型中底部长方形为母材，半椭圆形为液态Ga，顶部长方形为超声波工具头.
在Comsol Multiphysics软件中，选用“湍流”和“水平集”模块进行建模，模拟流体计算的控制方程[12-13].
连续性方程为
$$ \frac{{\partial \rho }}{{\partial t}} + \frac{\partial }{{{x_i}}}\left( {\rho {u_i}} \right) = 0 $$ (1) 式中：ρ为液态Ga密度；μ为液态Ga的粘度系数；xi为坐标方向i的坐标值；ui为坐标方向i的速度分量.
雷诺方程为
$$ \begin{split} & \frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho {u_i}} \right) + \frac{\partial }{{\partial {x_{j}}}}\left( {\rho {u_i}{u_j}} \right) = - \frac{{\partial \rho }}{{\partial {x_i}}} +\hfill \\ & \frac{\partial }{{\partial {x_{j}}}}\left( {\mu \frac{{\partial {u_i}}}{{\partial {x_{j}}}} - \rho \overline {u'_iu'_j} } \right) + {S_{{\rm{i}}}} \end{split} $$ (2) 式中：xj为坐标方向j的坐标值；uj为j坐标方向的速度分量；S为源项.
k运输方程为
$$ \begin{split} & \frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho k} \right) + \frac{{\partial \left( {\rho k{u_i}} \right)}}{{\partial {x_i}}} = \frac{\partial }{{\partial {x_{j}}}}\left[ {\left( {\mu + \frac{{{\mu _{\rm{t}}}}}{{{\sigma _k}}}} \right)\frac{{\partial k}}{{\partial {x_{j}}}}} \right]+ \hfill \\ & {\mu _{\rm{t}}}\left( {\frac{{\partial {u_i}}}{{\partial {x_{j}}}} +\frac{{\partial {u_{j}}}}{{\partial {x_i}}}} \right)\frac{{\partial {u_i}}}{{\partial {x_{j}}}} - \rho {C_{\rm{D}}} \end{split} $$ (3) 式中：σk = 1；k为湍动能；μt为液态Ga的有效粘度系数；CD为经验常数.
k-ε模型方程为
$$ \begin{split} & \frac{{\partial \left( {\rho k} \right)}}{{\partial t}} + \frac{{\partial \left( {\rho k{u_i}} \right)}}{{\partial {x_i}}} = \frac{\partial }{{{x_{j}}}}\left[ {\left( {\mu + \frac{{{\mu _t}}}{{{\sigma _k}}}} \right)\frac{{\partial k}}{{\partial {x_{j}}}}} \right] + \hfill \\ & {G_k} + {G_{\rm{b}}} - \rho \varepsilon - {Y_{\rm{M}}} + {S} \end{split} $$ (4) 式中：ε为湍动能耗散率；Gk为平均流速变化引起的湍动能；Gb为浮力变化引起的湍动能；YM为湍流变化对总耗散率的影响.
当液态Ga表面受到超声波作用时，设超声波压力载荷为F0，则超声波作用下产生的交变压力载荷F1为
$$ {F_1} = {F_0} \sin \left( {2{\text{π}} ft} \right) $$ (5) 式中：f为超声波频率；t为超声波作用时间. 设超声波振幅为ζ1，则液态Ga所受的位移载荷ζ为
$$ \zeta = {\zeta _1}\sin \left( {2{\text{π}} ft} \right) $$ (6) 当超声波振幅为4 μm、频率为20 kHz时，由式(6)可知，此时液态Ga所受的位移载荷为
$$ \zeta = 4 \sin \left( {2 {\text{π}}\cdot 20\;000 t} \right) $$ (7) 2. 结果与讨论
2.1 液态Ga铺展试验
图3为超声波作用下液态Ga的动态铺展过程.从图3可以看出，当超声波作用时间小于12 ms时液态Ga无明显变化，如图3a和3b所示. 超声波作用时间为12 ~ 24 ms时液态Ga向四周铺展，如图3c所示. 超声波作用时间为24 ~ 72 ms时液态Ga铺展面积迅速增大，在液态Ga表面可以观察到明显的空化泡，并且在空化泡附近出现涟漪状波纹，如图3d ~ 3g所示. 超声波作用时间为72 ~ 84 ms时液态Ga表面无明显变化，可视为铺展结束，如图3h所示. 由此可以得出，超声波作用下液态Ga的铺展过程经历了4个不同阶段，由于液态Ga表面存在致密的氧化膜，在前24 ms内铺展较缓慢.
图4为超声波作用下液态Ga的铺展面积统计. 从图4可以看出，在初始状态下液态Ga与母材的接触面积为2.123 cm2；超声波作用时间为24 ms时液态Ga的铺展面积为2.754 cm2；超声波作用时间为72 ms时液态Ga的铺展面积迅速增大至5.459 cm2；超声波作用时间为72 ~ 84 ms时液态Ga铺展速率降低，最终铺展面积为5.508 cm2.
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图 3 超声波作用下液态Ga的动态铺展情况Figure 3. Dynamic spreading of liquid Ga under ultrasound. (a) 0 ms; (b) 12 ms; (c) 24 ms; (d) 36 ms; (e) 48 ms; (f) 60 ms; (g) 72 ms; (h) 84 ms![]()
图 4 超声波作用下液态Ga的铺展面积统计Figure 4. Statistics diagram of spreading area of liquid Ga under ultrasound2.2 超声波作用下液态Ga的铺展行为
图5为超声波作用下液态Ga的模拟铺展过程. 没有超声波作用时，液态Ga保持液滴状态(图5a). 当施加超声波作用时间12 ms后液态Ga向两侧对称铺展，如图5b ~ 5c所示. 超声波作用时间为36 ms时液态Ga顶部呈凸起状，如图5d所示. 超声波作用时间为48 ms时液态Ga铺展至最大值，底部半径约20 mm (图5e). 超声波作用时间为60 ms时液态Ga顶部形态逐渐由凸起状塌陷至水平状(图5f). 由此可以得出，液态Ga向两侧对称铺展需要其顶部向下塌陷部分液体分子以保证流体的连续性.
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图 5 超声波作用下液态Ga的模拟铺展变化过程Figure 5. Simulated spreading process of liquid Ga under ultrasound.(a) 0 ms； (b) 12 ms； (c) 24 ms；(d) 36 ms； (e) 48 ms；(f) 60 ms2.3 液态Ga铺展过程中内部压力变化
为了避免施加超声波时出现声压不稳的现象，选取一个周期内(1.4 ~ 1.9 ms)的压力变化进行分析. 图6为液态Ga内部压力的变化情况.超声波作用时间为1.4 ~ 1.6 ms时液态Ga内部以负压为主，此时最大压力绝对值为6.73 × 103 Pa；在超声波作用时间为1.7 ~ 1.9 ms时液态Ga内部压力转变为正压为主，此时最大压力绝对值为8.23 × 103 Pa. 在超声波作用下，液态Ga内部压力在一个周期内发生变化，其顶部以负压为主，并且沿半径向圆心方向压力递增，在液态Ga底部两端附近压力达到最大. 当负压相中的最大压力绝对值高到足以克服液态Ga分子之间的结合力时，液态Ga分子会出现拉断现象，从而产生空腔，并且在空腔中产生空化泡；当压力转为正压时，将对液态Ga内部的液体分子产生压缩力，空化泡迅速闭合、崩溃，并相互碰撞，从而产生强大的微射流，这也很好地解释了铺展试验中液态Ga表面出现明显的空化现象.
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图 6 液态Ga内部压力变化Figure 6. Changes in the internal pressure of liquid Ga. (a) 1.4 ms; (b) 1.5 ms; (c) 1.6 ms; (d) 1.7 ms; (e) 1.8 ms; (f) 1.9 ms2.4 液态Ga铺展驱动力分析
研究超声波振幅为4 μm时液态Ga表面的压力变化情况，以液态Ga圆心为原点，沿x轴正方向取3个微元点A，B，C，各点的位置如图7所示.
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图 7 液态Ga表面微元点位置示意图Figure 7. Schematic diagram of the location of the micro-elements on the surface of liquid Ga提取3个微元点在1.4 ~ 1.9 ms内的压力变化数据并拟合得出压力变化曲线，如图8所示. 通过拟合压力变化曲线得出的压力函数表达式为
$$ {P_{\rm{A}}} = 2\;099.35\sin [2{\text{π}} \cdot 20\;000(t - 2.5 \times {10^{ - 5}})] + 419.33 $$ (8) $${P_{\rm{B}}} = 1\;492.52\sin [2{\text{π}} \cdot 20\;000(t - 1.8 \times {10^{ - 4}})] + 368.34 $$ (9) $${P_{\rm{C}}} = 697.75\sin [2{\text{π}} \cdot 20\;000(t - 6.05 \times {10^{ - 5}})] + 334.52 $$ (10) ![]()
图 8 钎料表面各微元点压力与时间关系曲线Figure 8. Relationship between pressure and time of each micro-point on the surface of the solder由式(8) ~式 (10)和图7可知，压力变化曲线为类正弦曲线，其函数表达通式为
$$ P=P_{0} \sin[2{\text{π}}f(t-t_{0})] + P_{{\rm{L}} }$$ (11) 式中：P为微元所受压力；P0为压力幅值，表示该位置的压力大小；f为变化频率；t为超声波作用时间；t0为初始相位；PL为正负半波偏移量，即呈类正弦变化的压力向某一方向的偏移值.
图8为钎料表面各微元点压力与时间关系曲线.从图8可以看出，液态Ga顶部A点偏移量最大，压力幅值最大，B点其次，液态Ga底部C点的偏移量和压力幅值最小，这是由于声波在传播过程中不断衰减所致.根据牛顿力学[14-16]，当液态Ga受到完全正弦变化力的作用时，液态Ga会沿初始位置做对称往复运动，宏观上无明显位移变化. 当力存在偏移量时，液态Ga会整体发生宏观流动，使得钎料发生铺展[17-18]. 此外，在液态Ga表面施加超声波振动改变了气液固三相界面处的平衡状态，位于固液界面处的液体分子率先向前铺展，且铺展速度较快，虽然液态Ga顶部发生塌陷，但液体内部存在表面张力，仍然呈凸起状，由于弯曲液面存在Laplace压强差[19-20]，当压力差达到一定程度时，液态Ga顶部出现塌陷，其边缘的液体分子会在“坍塌效应”作用下继续铺展，随着铺展面积的增大，三相界面处再次达到平衡状态，铺展结束.
3. 结论
(1) 当超声波工具头作用于液态Ga时，在液态Ga表面可以观察到明显的空化泡和涟漪状波纹.液态Ga在铺展过程中初始阶段铺展缓慢，超声波作用时间为24 ms时液态Ga的铺展面积为2.754 cm2；超声波作用时间为72 ms时液态Ga的铺展面积迅速增大至5.459 cm2；超声波作用时间为84 ms时达到平衡状态，铺展面积为5.508 cm2.
(2) 通过Comsol Multiphysics软件对液态Ga的流动过程和压力变化进行模拟分析，得出在超声波作用下液态Ga内部压力在一个周期内发生变化，其中液态Ga顶部以负压为主，并且沿半径向圆心方向压力逐渐增大，在超声波作用时间为1.7 ms时液态Ga内部压力以正压为主，此时最大压力绝对值为8.23 × 103 Pa.
(3) 在超声波作用下，液态Ga顶部所受压力幅值最大，边缘部分所受压力幅值最小，同时液态Ga内部产生压力偏移量，在与Laplace压强差和“坍塌效应”的共同作用下，促进了液态Ga在母材表面的铺展.
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图 3 超声波作用下液态Ga的动态铺展情况
Figure 3. Dynamic spreading of liquid Ga under ultrasound. (a) 0 ms; (b) 12 ms; (c) 24 ms; (d) 36 ms; (e) 48 ms; (f) 60 ms; (g) 72 ms; (h) 84 ms
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图 4 超声波作用下液态Ga的铺展面积统计
Figure 4. Statistics diagram of spreading area of liquid Ga under ultrasound
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图 5 超声波作用下液态Ga的模拟铺展变化过程
Figure 5. Simulated spreading process of liquid Ga under ultrasound.(a) 0 ms； (b) 12 ms； (c) 24 ms；(d) 36 ms； (e) 48 ms；(f) 60 ms
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图 6 液态Ga内部压力变化
Figure 6. Changes in the internal pressure of liquid Ga. (a) 1.4 ms; (b) 1.5 ms; (c) 1.6 ms; (d) 1.7 ms; (e) 1.8 ms; (f) 1.9 ms
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图 7 液态Ga表面微元点位置示意图
Figure 7. Schematic diagram of the location of the micro-elements on the surface of liquid Ga
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图 8 钎料表面各微元点压力与时间关系曲线
Figure 8. Relationship between pressure and time of each micro-point on the surface of the solder
表 1 石英玻璃的物理性质
Table 1 Physical properties of quartz glass
弹性模量E/GPa 泊松比ν 密度ρ/(g·cm−3) 77.8 0.17 2.1 
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表 2 液态Ga的物理性质
Table 2 Physical properties of liquid Ga
熔点T/℃ 粘度η/(MPa·s) 密度ρ/(g·cm−3) 29.76 2.3 (50 ℃) 5.904
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