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氦离子辐照对316L钢焊缝微观结构及性能影响

雷玉成, 张伟伟, 刘丹, 李鑫

雷玉成, 张伟伟, 刘丹, 李鑫. 氦离子辐照对316L钢焊缝微观结构及性能影响[J]. 焊接学报, 2021, 42(8): 48-53. DOI: 10.12073/j.hjxb.20210423002
引用本文: 雷玉成, 张伟伟, 刘丹, 李鑫. 氦离子辐照对316L钢焊缝微观结构及性能影响[J]. 焊接学报, 2021, 42(8): 48-53. DOI: 10.12073/j.hjxb.20210423002
LEI Yucheng, ZHANG Weiwei, LIU Dan, LI Xin. Effect of helium ion irradiation on microstructure and properties of 316L steel weld[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2021, 42(8): 48-53. DOI: 10.12073/j.hjxb.20210423002
Citation: LEI Yucheng, ZHANG Weiwei, LIU Dan, LI Xin. Effect of helium ion irradiation on microstructure and properties of 316L steel weld[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2021, 42(8): 48-53. DOI: 10.12073/j.hjxb.20210423002

氦离子辐照对316L钢焊缝微观结构及性能影响

基金项目: 国家自然科学基金资助项目(51875264)
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    作者简介:

    雷玉成,博士,教授,博士研究生导师;主要从事先进连接技术与反应堆材料焊接接头腐蚀等方面的科研和教学工作; Email:yclei@ujs.edu.cn

  • 中图分类号: TL 341; TG 405

Effect of helium ion irradiation on microstructure and properties of 316L steel weld

  • 摘要: 316L不锈钢作为压水堆候选结构材料,在服役过程中需要承受辐照效应. 为了探明辐照对316L焊缝微观结构及性能的影响及作用机制,系统研究了经氦离子辐照后316L钢焊缝表面形貌、微观组织结构、显微硬度及电化学腐蚀性能的变化规律. 结果表明,150 keV氦离子辐照后试样表面产生大量细小的孔洞,这导致试样耐腐蚀性能降低,母材和焊缝金属腐蚀电流密度分别增加5.42 × 10−5与5.91 × 10−5 A/cm2. 辐照导致试样内部出现氦泡、位错等缺陷,这些缺陷使得试样产生辐照肿胀和辐照硬化现象,母材与焊缝肿胀率分别为0.103%与0.181%,显微硬度分别提高2.33与2.55 GPa. 通过EBSD测试方法证实,焊缝金属晶粒尺寸较大,使得其抗辐照性能相比316L钢稍差.
    Abstract: 316L stainless steel is a candidate structural material for pressurized water reactors and needs to withstand the effects of radiation during service. In order to explore the effect of radiation on the microstructure and properties of 316L welds and the mechanism of action. The changes of surface morphology, microstructure, microhardness and electrochemical corrosion performance of 316L steel welds irradiated by helium ions were systematically studied. The results show that after 150 keV helium ion irradiation, a large number of small holes are formed on the surface of the sample, which leads to a decrease in the corrosion resistance of the sample. The corrosion current density of base metal and weld metal increased by 5.42 × 10−5 and 5.91 × 10−5 A/cm−2, respectively. Irradiation leads to defects such as helium bubbles and dislocations inside the sample. These defects cause the sample to produce radiation swelling and radiation hardening. The swelling rate of the base metal and the weld are 0.103% and 0.181%, respectively, and the microhardness has been increased by 2.33 and 2.55 GPa, respectively. The EBSD test method confirms that the weld metal has a larger grain size, which makes its radiation resistance slightly worse than that of 316L steel.
  • C/C复合材料是一种碳纤维增强碳基体的复合材料,因具有密度小、比强度高、耐高温、耐热冲击、耐腐蚀和耐摩擦性好等优异性能,在火箭发动机喷嘴喉部、飞机刹车片等航空航天领域被广泛应用. 将C/C复合材料与其他常用材料连接具有广泛的应用前景[1-4]. 然而,C/C复合材料表面润湿性较差,这势必会影响到C/C复合材料与同种材料或者异种材料的连接,导致焊后接头性能较差[5],因此,如何使钎料在C/C复合材料表面较好的润湿一直是国内外学者研究的重点[6].

    Ag-Cu-Ti钎料熔点适中,具有良好的强度、韧性、导电性、导热性以及抗腐蚀性,被广泛应用于异种金属的连接[7]. Zhang 等人[8]通过化学沉积的方法探究了AgCuTi钎料在C/C复合材料上的润湿机制,结果表明,钎料中Ag可以促进C与Ti反应生成TiC.

    文中通过TIG电弧直接在C/C复合材料表面加热的方式探究Ag-Cu-Ti钎料在C/C复合材料上的润湿情况,并借助SEM,EDS等分析方法,研究保温时间对Ag-Cu-Ti钎料在C/C复合材料上的润湿铺展的影响及钎料软化行为.

    试验选用二维编制层叠C/C复合材料板,通过机械加工的方式截取成规格为65 mm × 40 mm × 3 mm的长方体用于后续的润湿试验. 所用钎料为Ag-Cu-Ti膏,其制备方法是根据文献资料设计的配比,如表1所示,即在Ag-Cu共晶点处加入原子分数为4.5%的活性元素Ti,制备Ag68.8Cu26.7Ti4.5合金钎料粉末,添加定量丙酮、乙二醇将其配置成膏状. 因丙酮有强烈的挥发性,导致膏状状态不能长时间保持,且铺展均匀性差. 因此,对配制方法做了改良:用制备的Ag68.8Cu26.7Ti4.5合金钎料粉末,在其中加入粘结剂使其呈膏状,粘结剂含量占总含量的8% ~ 15%. 粘结剂的牌号为Titd-YNJ01.

    表  1  钎料中各组分的用量
    Table  1.  Content of the solder
    粉末Ag-Cu-Ti L1/g丙酮 L2/mL乙二醇 L3/mL
    0.230.10.09
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    焊接设备主要包括焊接机器人、奥太氩弧焊机、P-20A型智能温度控制仪表 (加热功率为1.6 kW,控温精度达 ± 0.8 ℃)和K型热电偶(测量0 ~ 1 300 ℃的液体蒸气和气体介质以及固体的表面温度). 此外,还需四组耐火棉、丙酮、砂纸、医用棉签等若干材料.

    焊前清理是保证焊接质量不可缺少的重要措施,在焊接前,对钨极、加热平台,先用砂纸打磨其表面,然后用丙酮进一步去除氧化膜. 对于C/C复合材料,先用砂纸打磨后,再放入超声波清洗机中清洗30 min,烘干后立即施焊,避免因与空气接触过久形成新的氧化膜,且避免用手直接触碰母材待焊部位.

    焊接装置示意图如图1所示,焊接前先将C/C复合材料放置于加热平台上,并将膏状Ag-Cu-Ti钎料涂在C/C复合材料表面,随后将加热平台加热至560 ℃,待温度恒定后在C/C复合材料板上引燃TIG电弧,保护气选用氩气,试验参数如表2所示. 随后通过焊接机器人将TIG电弧缓慢移动到Ag-Cu-Ti钎料正上方使其熔化铺展,待膏状钎料完全熔化铺展后熄灭电弧,且维持加热平台温度为560 ℃,利用耐火棉将工件包裹开始保温(保温时间:0,15,30,60,120 min),保温期间持续通保护气. 待保温过程结束后,将加热平台温度调至室温,使工件在加热平台上缓慢冷却至室温即可.

    图  1  焊接示意图
    Figure  1.  Welding diagram
    表  2  焊接工艺参数表
    Table  2.  Welding parameters
    焊接电流 I/A钨极距离 L/mm冷却速度 v/(℃·min−1)保护气流量 q/(L·min−1)预热温度 T1/℃保温温度T2/℃
    10043.520560560
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    利用MERLIN Compact–场发射扫描电子显微镜观察界面微观组织及断口形貌,并用设备自带的能谱仪进行成分测试. 将制取好的每个试样沿如图2所示通过硬度计从最高点到反应界面的最短路径进行打点,打点间隔为0.03 mm,施加载荷为0.98 N,加载时间10 s.

    图  2  硬度测试位置示意图
    Figure  2.  Hardness test position diagram

    图3为不同保温时间下膏状Ag-Cu-Ti钎料在C/C复合材料表面润湿铺展宏观形貌. 从图3可知,在保温时间为0~60 min时,膏状Ag-Cu-Ti钎料在电弧力的作用下熔化并由中心向四周流动,逐渐铺展润湿,且润湿效果较好. 但表面出现不同程度的氧化,在未保温情况下,润湿钎料被氧化较为严重,当保温时间增加至60 min时,因保护气原因,工件表面被氧化程度减弱. 但当保温时间增加至120 min时,试样表面氧化最为严重,这可能是因为即使持续通保护气,但在加热平台加热下工件仍旧被外界空气氧化. 此外,在通过线切割处理该试样时,润湿后的Ag-Cu-Ti钎料从C/C复合板上脱落,其原因可能是由于界面脆性相的生成并在界面附近大量聚集,热膨胀系数与母材相差太大,导致界面应力集中加剧,无法保证牢固结合.

    图  3  不同保温时间下润湿宏观形貌
    Figure  3.  Wetting macrography at different holding times. (a) 0 min; (b) 15 min; (c) 30 min; (d) 60 min; (e) 120 min

    图4分别为保温时间0 ~ 60 min下钎料在C/C复合材料表面润湿角变化,从图中可知,不同保温时间下润湿角均为锐角,且润湿角随保温时间先增加后减小. 当保温时间为30 min,润湿角最大,当保温时间增加至60 min时,润湿角最小,说明保温时间达到一定时刻后可促进钎料在C/C复合材料表面的润湿.

    图  4  不同保温时间下试验润湿界面图
    Figure  4.  Experimental wetting interface diagram at different holding times. (a) 0 min;(b) 15 min;(c) 30 min;(d) 60 min

    图5为不同保温时间下接头微观形貌,并对图中P1,P2,P3,P4进行EDS分析,结果如表3所示. 对比不同保温时间下微观形貌,发现随着保温时间的增加,灰色区域面积增加. 除此之外,在高温下,发生C + Ti→TiC的反应. 此化合物是产生结合的必要产物,但作为一种脆性相,数量过多也会导致反应层边缘脆裂[9]. 在不保温情况下,界面处没有明显的反应层,几乎无TiC生成. 当保温时间增加到15,30和60 min时,界面处出现明显的反应层,且均匀铺展在C/C界面上,说明界面有生成TiC的可能性. 当保温时间从15 min增加至30 min时,反应层厚度由平均0.5 μm增加至平均1 μm. 当保温时间增加至60 min时,反应层非常致密且连续分布在C/C界面上,平均厚度为1.3 μm,反应层厚度出现不同程度的增加,界面分布较为均匀,反应效果最好. 结合王毅等人[10]的试验研究结果,从P4点扫描结果分析在钎料中伴随AgTi/CuTi3/Cu4Ti3等脆性化合物存在.

    表  3  图5点扫描成分结果(原子分数,%)
    Table  3.  Point scanning of Figure 5
    位置TiAgCuC可能的相
    P1 20.61 79.39 TiC
    P2 5.36 9.04 85.60 α′-Cu固溶体
    P3 65.51 34.49 α-Ag固溶体
    P4 49.01 8.80 42.19 AgTi/CuTi3/Cu4Ti3
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    图  5  不同保温时间下微观组织
    Figure  5.  Microstructure at different holding times. (a) 0 min;(b) zoom-in image of the selected area A; (c)15 min;(d) zoom-in image of the selected area B;(e) 30 min;(f) zoom-in image of the selected area C;(g) 60 min; (h) zoom-in image of the selected area D

    图6为不同保温时间界面的线扫描结果,线扫描方向如图5中箭头所示. 由图可知,在不保温的情况下,元素扩散层厚度为4.5 μm,这可能是焊接过程和降温过程共同导致的. 在焊接过程和降温过程相同的情况下,当保温时间为15,30 和60 min时,元素扩散层分别为5.0,5.3和5.5 μm. 相对不保温情况下元素扩散层均有不同程度增加,但保温时间对元素扩散层的变化影响较小. 此外,四组线扫描数据中元素的变化趋势共同说明了Ti元素在界面附近发生富集. 因此,在聚集区TiC生成的同时伴随有Ti2Cu的产生[11].

    图  6  不同保温时间下线扫描结果
    Figure  6.  Line scanning results at different holding times. (a) 0 min;(b) 15 min;(c) 30 min;(d) 60 min

    图7为钎料在不同保温时间下硬度分布示意图. 可以看出,保温导致钎料出现不同程度软化,这可能是因为在保温时钎料发生晶粒再结晶,使其硬度降低[12]. 除此之外,不同保温时间下钎料硬度曲线出现不同程度波动,这是因为TiC作为一种脆性相并未得到均匀分布,元素也没有得到充分扩散,造成硬度分布不均匀.

    图  7  钎料在不同保温时间下的硬度分布图
    Figure  7.  Hardness distribution of filler metal at different holding times

    (1) 采用TIG电弧直接加热的方式在C/C复合材料表面润湿Ag-Cu-Ti钎料,分析焊后保温时间对润湿的影响. 当保温时间为60 min时,润湿效果最好,TiC反应层分布最均匀、致密,厚度约为1.3 μm;并且在保温时间下钎料发生软化致使钎料硬度降低.

    (2) 在向反应界面接近的过程中,有AgTi/CuTi3/Cu4Ti3等脆性化合物的生成.

    (3) 不同保温时间下,Ti元素均会发生不同程度扩散,当保温时间为60 min时,元素扩散层最大为5.5 μm,相对于不保温情况下仅增加了1 μm. 保温时间对元素扩散层的变化影响较小,且Ti元素在近界面处发生聚集,在聚集区伴随有Ti2Cu的产生.

  • 图  1   2 × 1017 n/cm2剂量下氦离子辐照损伤量随辐照深度变化曲线

    Figure  1.   Variation curve of helium ion irradiation damage with irradiation depth at a dose of 2 × 1017 n/cm2

    图  2   氦离子辐照前后试样表面形貌SEM图

    Figure  2.   SEM image of the surface morphology of the sample before and after helium ion irradiation. (a) unirradiated base metal; (b) unirradiated weld metal; (c) base material after irradiation; (d) weld metal after irradiation

    图  3   氦离子辐照后试样微观结构TEM照片

    Figure  3.   TEM image of the microstructure of the sample after helium ion irradiation. (a) base metal; (b) weld metal

    图  4   TEM拍摄的氦泡形貌

    Figure  4.   Helium bubble morphology photographed by TEM. (a) base metal; (b) weld metal

    图  5   氦离子辐照后试样氦泡尺寸分布

    Figure  5.   Helium bubble size distribution of sample after helium ion irradiation. (a) base metal; (b) weld metal

    图  6   氦离子辐照前后试样显微硬度随压入深度变化曲线

    Figure  6.   Variation curve of microhardness of specimen with indentation depth before and after helium ion irradiation

    图  7   氦离子辐照前后试样极化曲线

    Figure  7.   Polarization curve of specimen before and after helium ion irradiation

    图  8   电化学腐蚀后试样表面形貌SEM图

    Figure  8.   SEM image of sample surface morphology after electrochemical corrosion. (a) base metal; (b) weld metal; (c) irradiated base metal; (d) irradiated weld metal.

    图  9   母材与焊缝金属晶粒结构图

    Figure  9.   Base metal and weld metal grain structure diagram. (a) base metal; (b) weld metal

    表  1   电化学腐蚀测试结果

    Table  1   Electrochemical corrosion test results

    位置腐蚀电位
    Ecorr/V
    腐蚀电流密度
    Icorr/(A·cm−2)
    母材 −0.61 2.01 × 10−5
    焊缝 −0.62 2.31 × 10−5
    辐照母材 −0.44 7.44 × 10−5
    辐照焊缝 −0.45 8.22 × 10−5
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-04-22
  • 网络出版日期:  2021-10-24
  • 刊出日期:  2021-08-30

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