Microstructure and properties of Ti/Al composites materials fabricated by wire and arc additive manufacturing
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摘要: 通过基于冷金属转移的电弧熔丝增材制造技术制备了铝/钛复合材料. 观察到钛/铝结合界面存在元素扩散，形成一定厚度的中间反应层，表明界面结合良好. 同时，通过硬度测试得到界面附近的硬度介于钛侧与铝侧之间，这主要是由于元素扩散导致界面附近生成了硬脆金属间化合物. 考虑到不同的复合比会导致不同力学性能，通过拉伸试验，研究了复合比对带缺口的钛/铝复合材料拉伸力学性能的影响规律. 结果表明，在持续拉伸载荷作用下，钛/铝复合材料的两组成层之间相互影响. 随着复合比的增加，抗拉强度和屈服强度增加，断后伸长率由于受钛铝之间冶金反应的影响较大，当钛/铝试样具有较低复合比时，其断后伸长率甚至小于单一沉积铝，随后才随着复合比的增加而增大. 另外，运用ABAQUS补充了多组复合比下钛/铝复合材料的拉伸过程，得到了复合比与屈服强度和抗拉强度的关系式.Abstract: In this paper, Al/Ti composite materials were fabricated by wire and arc additive manufacturing based on cold metal transfer. The elements diffusion and a certain thickness of intermediate reaction layer were observed in the interface, which indicates that the Ti and Al were well bonded. At the same time, the hardness of the interface was between the titanium side and the aluminum side, which is mainly due to the formation of hard and brittle intermetallic compounds in the intermediate reaction layer. Considering that different clad ratio would lead to different mechanical properties, the effect of clad ratio on the tensile mechanical properties of notched Ti/Al composite materials was studied through tensile test. The results show that the two layers of Ti/Al composite materials interacted with each other under continuous tensile load. With the increase of the clad ratio, the tensile strength and yield strength increased, but the elongation first decreased and then increased, which is related to the mechanical properties of the deposited titanium and aluminum. In addition, ABAQUS was used to supplement the tensile process of Ti/Al composite materials with various clad ratios, and the equations between clad ratio and yield strength and tensile strength were obtained.
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0. 序言
轻质铝/钢结构成为汽车、航空航天及造船等领域减轻结构质量的关注点[1]，也带来新的制造工艺.然而，存在铝钢焊缝FexAly含量较难控制的问题，张满等人[2]采用Zn-Al钎料钎焊铝钢研究，结果表明，钎缝粗大的Fe4Al13相造成应力集中.石玗等人[3]对铝钢钎焊接头性能研究，结果表明，采用激光毛化有效调控钎焊界面IMC层形态及分布.摩擦焊被认为是较适合铝/钢焊接方法，但存在热机冶金不充分的问题[4] .电磁脉冲焊接是利用线圈瞬间放电，产生强磁场力，使工件高速撞击另一工件，实现冶金结合的一种焊接方法，具有固态免加热、无须冷却、无须助焊剂等优点，Lu等人[5]利用电磁脉冲焊接技术已实现铝/钢焊接，结果表明，铝钢焊接界面为冶金结合.这为铝代替钢减轻结构质量提供一种新型的冷压焊方法 .
目前，已有学者针对铝钢电磁脉冲焊接连接机理进行试验及数值模拟展开研究，Yu等人[6]利用剥离试验和透射电子显微镜试验分析铝钢电磁脉冲焊接界面结合行为，结果表明，界面材料为冶金结合.Geng等人[7]进行铝/钢电磁脉冲焊接接头的抗疲劳性能研究，结果表明，低应力幅值时，焊接接头的抗疲劳性能优于母材，高应力时，界面快速失效.Wang等人[8]对铝/钢电磁脉冲焊接接头性能研究，结果表明，铝钢焊接界面存在原电池的电偶腐蚀，加速了焊接接头失效. Kakizaki等人[9]采用数值模拟和试验结合的方法研究高速碰撞过程界面连接特征，结果表明，两种碰撞材料的密度相差较大时，形成直缝或小波型界面.Chi等人[10]借助数值模拟方法研究铝板撞击钢板过程界面连接行为，结果表明，，当铝板撞击钢板形成束状金属粒子流时，去除氧化物的能力较弱，只有形成发散、压陷作用的射流才能有效除去氧化物，形成波形界面.但是，由于铝/钢材料物理性能参数差异性较大，很难获得铝粒子、钢粒子的混合射流，为此，有必要对铝板撞击钢板形成界面的微观特征及力学性能进行深入研究 .
因此，基于前期研究，结合高速碰撞形成金属粒子流特征及其运动轨迹的数值模拟，分析铝钢焊接界面金属粒子运动规律及其与界面形貌、抗剪性能的关系，研究成果可为更好理解铝钢电磁脉冲焊接界面材料连接机理提供数据支持 .
1. 试验方法
试验用75 kJ普尔萨脉冲焊接设备，其总电容量为240 μF，最高充电电压为25 kV，最大电流为900 kA .电磁脉冲焊接过程如图1所示.将铝板的待焊接位置放于E型线圈中梁上方，钢板以搭接方式放于铝板上，并利用垫块定位搭接长度和搭接间隙 .根据洛仑兹力理论，当电容放电时，线圈中梁通过脉冲电流产生交变磁场，铝板产生强磁感应电流，感应电流产生的磁场与线圈磁场相互作用产生斥力，导致铝板瞬间高速向上运动，撞击钢板而形成焊接 .
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图 1 电磁脉冲焊接过程Figure 1. The welding process for the EMPW joint. (a) welding principle; (b) weldment assembly试验用6061铝合金为复板，304不锈钢为基板，其化学成分见表1和表2，尺寸规格均为120 mm × 55 mm × 2 mm，搭接长度为30 mm，搭接间隙为1.8 mm .焊接前，对待焊6061铝合金放入STM-36-14型箱式电阻炉，加热温度为520 ℃，保温5 h，再随炉冷却 .用600号砂纸对6061铝合金、304不锈钢待焊处打磨，以除去表面氧化物，并用丙酮擦洗，保证表面清洁无油污 .焊接放电频率为18 kHz，放电电压为16 kV .
表 1 6061铝合金的化学成分(质量分数，%)Table 1. Chemical compositions of 6061 aluminum alloyAl Cu Mn Mg Zn Fe Si Cr 余量 0.246 0.15 0.96 0.25 0.7 0.493 0.05 表 2 304不锈钢的化学成分(质量分数，%)Table 2. Chemical compositions of 304 stainless steelFe Si Cr C Mn P S Ni 余量 0.75 ≤1.0 0.08 2.0 0.035 0.015 11 焊后用60T电子万能试验机对铝/钢焊接接头进行抗剪试验，由于铝/钢焊接接头为搭接形式，试样参考国家标准GB/T 26957—2011和AWS D17.3：2010的要求，使搭接部分位于剪切试样中部，在焊件两端夹持部位补偿与母材同种材料同厚度的垫片，削弱单向力在焊缝产生较大扭矩作用，使焊缝受载后简化为纯剪切应力，如图2a所示 .
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图 2 焊接接头抗剪试样及界面特征Figure 2. Tensile shear specimen and interface characteristic of welded joint. (a) shear specimen; (b) macroscopic morphology of welding interface利用线切割机垂直焊缝中心，取15 mm × 16 mm × 4 mm的扫描电子显微镜(scanning electron microscope，SEM)观察试样，经过打磨、抛光及腐蚀等工艺，使用带有能谱分析(energy dispersive spectrum, EDS)的蔡司ΣIGMA HD扫描电子显微镜对焊接界面形貌、相成分及元素扩散行为进行分析 .由于铝/钢焊接界面是由对称的结合区(A,C区域)和未结合区(B区域)组成，如图2b所示，选择B区中心到A 区的界面进行微观分析 .
2. 试验结果
2.1 撞击瞬间粒子的流动特征
当复板高速撞击基板时，碰撞位置的金属因瞬间冲击力产生较大塑性变形[11]，钢侧晶粒呈流线状，旋涡内存在熔化快状金属[12]，甚至部分金属被击碎为颗粒状，并以粒子流的形态运动.Bahrani等人[13]指出复板高速(v)冲击基板时，产生如图3a的金属粒子流：复板表面产生金属粒子流(vF)，基板金属粒子流(vT)，并在碰撞点S处汇集，形成沿着焊接方向运动的再入粒子流(vR).其中，复板粒子流(vF)的一部分射流撞击基板后，具有使复板压入基板并产生凸起变形的剪切作用，形成近似半径为RS的波谷，还有一部分复板粒子流越过碰撞点S向焊接后方移动，形成分射流(vS)，并对已连接的波形界面具有再次压入作用，使波形界面变深、变长，如图3b中虚线所示 .
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图 3 金属粒子流动行为与界面波形的关系[13]Figure 3. Relationship between flow behavior of metal particles and interface waveform. (a) metal particle flow distribution; (b) formation of interface waveform因此，再入射流具有去除氧化的能力，复板粒子流决定界面波的位置，其再与分射流共同作用，决定界面波大小. Reid[14]根据再入射流的厚度公式，修正了不对称波形界面波长的表达式:
$$ \lambda = \frac{A}{{2c}}t(1 - \cos \beta ) $$ (1) $$ {R_S} \approx 0.44t\beta $$ (2) 式中：
$\dfrac{A}{{2c}}$ 为经验常数；t为复板的厚度，mm；β为碰撞角，(°) .6061铝合金/304不锈钢焊接接头在焊接结束位置形成大波形连接区域的碰撞角度为17°(图2a)，复板铝合金厚度为2 mm，计算得到经验常数为0.659 .
2.2 焊缝波形界面形貌特征
图4为6061铝合金/304不锈钢焊接界面的微观形貌，由未连接区、直缝区、小波区及大波区组成，界面结合较好，个别区域存在气孔、裂纹等缺陷.由于复板撞击基板在初始位置存在复板反弹现象，铝板冲击钢板时形成35 μm的间隙，如图4a的未连接界面.将铝板压入钢板形成的过渡区宽度称为波谷，两次压入的铝宽为波长，界面在直缝连接的过渡区为3.4 μm，宽度为32 μm(图4b)，小波连接的波长为47 μm(图4c)，波谷为6 μm，大波连接的波长为58 μm，波谷为10 μm(图4d)，随着碰撞角度增大，界面滞留较多钢粒子.还发现，界面过渡区存在Al、Fe、Cr元素，且在靠近铝侧界面的元素扩散缓慢，靠近钢侧界面的元素急剧变化.这与公式(2)的波长变化规律一致，说明铝板冲击钢板存在铝粒子流、钢粒子流、再入射流及分射流，且再入射流对金属表面的压陷作用逐渐增强，使压入量(RS)逐渐增大，分射流vS(图3a)对材料连接区域的作用范围(图3b中线段OS)也逐渐增大，导致波长向焊接后方逐渐拉长(图3b中线段OQ，对比图4c波形).
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图 4 焊接界面波形特性Figure 4. Characteristics of welding interface. (a) unbound zone; (b) straight seam zone; (c) Wavelet zone; (d) large wave zone然而，在图4d的焊接结束位置，由于此处的碰撞速度已降低，再入射流的金属粒子滞留界面，粒子动能瞬间转化为内能，造成局部熔化、疏松状孔洞，甚至产生裂纹等缺陷，一定程度削弱了界面结合强度.由此推断，试验焊接工装参数容易在大波区产生裂纹.为此，将获得的大波区波长调控为小波区的波长，根据波长不对称时的波长公式(式1)，计算大波区形成小波连接界面的碰撞角度为15°，可减小搭接间隙，使再入射流去除金属表面氧化物后，有效地飞出界面，减少缺陷.
2.3 铝钢金属间化合物形成过程分析
对图4中焊接界面不同连接区域进行EDS点扫描，结果见表3，铝钢金属间化合物从直缝连接界面的FeAl + Fe2Al5，过渡到小波连接界面的Fe2Al5 + FeAl3，再到大波连接区域的FeAl + FeAl3. Li等人[15]利用第一性原理已计算了熔焊下FexAly相的形成条件及性能特征.结合铝/钢焊缝XRD试验数据[10]，借助第一性原理计算电磁脉冲焊接方法下的铝钢金属间相的形成性，Fe2Al5 > FeAl > FeAl3 > FeAl2，说明Fe2Al5，FeAl最容易形成.界面直缝连接区的碰撞角度小，射流对金属表面冲刷作用较弱，导致部分钢粒子滞留界面，动能瞬间转化为内能，加速FeAl生成，即Fe + Al→FeAl(原位生成)；在铝合金压入钢中形成过渡区的基体时，半熔态的铝合金为铁元素扩散创造条件，首先形成Fe2Al5，即Al + Fe→Fe2Al5.随着焊接进行，碰撞角度增大，分射流对铝合金压入钢中的作用逐渐增大，形成小波形界面，部分Fe2Al5随着铝压入量增多发生转变，即Fe2Al5 + Al→FeAl3.再随着碰撞角度增大，射流的冲刷作用增大，导致较多的金属粒子滞留界面，金属间化合物的生成具有原位反应和元素扩散的共同特点，为FeAl和FeAl3混合.由此推断，未连接区的钢粒子、铝粒子滞留界面，伴随熔融金属生成富铁相，从直缝区到大波形区，分射流具有拉长波形，增大铝板压入量，生成以元素扩散反应为主的富铝金属间相 .
表 3 图4的4个区上的点扫描(原子分数，%)Table 3. EDS results of four zones in Fig.4测点 Al Fe Cr 可能的相 1 66.35 26.09 7.56 Fe2Al5 2 59.02 32.01 8.97 FeAl 3 65.94 26.19 7.87 Fe2Al5 4 76.72 18.20 5.07 FeAl3 5 69.82 23.46 6.72 FeAl3 6 51.96 33.85 14.19 FeAl 2.4 焊接接头抗剪试验及断口形貌
为了掌握从碰撞始点O到焊接结束过程金属粒子流在界面的分布，对完整铝钢焊接接头进行抗剪试验.如图5a所示，断裂位于焊缝上，复板铝的焊缝宽度稍大于钢的焊缝，且焊缝呈现亮白色，主要为熔融再凝固的铝.由于焊缝呈椭圆环状，并关于焊缝中心点O对称，因此选择焊缝断口1、2、3、4的四个特征位置，使用扫描电镜进行断口形貌观察，如图5b所示 .
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图 5 椭圆环形焊缝特征Figure 5. Characteristics of elliptical annular weld. (a) shear fracture; (b) four positions for SEM图6为铝/钢焊缝内侧的断口形貌(图5中区域1)，存在局部熔化和粒子滞留金属表面的特征，铝侧断口表面部分金属被击落，露出光洁铝金属，通过面扫描发现较多区域存在铁金属元素，为钢粒子滞留金属表面，且存在少量Fe元素扩散，如图6a中1点EDS，ω(Al) = 88.2%，ω(Fe) = 7.9%.钢侧断口为大量的铝粒子覆盖钢板表面，主要为片状及少量粒子铝金属的形态特征，如图6b中点2位置为铝，点4为ω(Al) = 71.9%，ω(Fe) = 22.5%.这是因为图5中区域1处于铝板碰撞钢板时的射流形成的初始位置，但由于碰撞角较小，不足以使粒子流飞出间隙而滞留界面，粒子消耗动能转为热能，造成断口表面存在局部金属熔融再凝固的特征，形成FeAl3相 .
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图 6 区域1的断口表面特征(图5b的区域)Figure 6. Fracture surface characteristics of zone 1 (zone in Fig.5b). (a) Fe element distribution at aluminum fracture surface; (b) Al element distribution at steel fracture surface图7为铝/钢焊缝的断口形貌(图5中区域2).沿着焊接方向铝板碰撞钢板的撞击角逐渐增大，由图7a可知，少量钢金属粒子滞留铝侧焊缝，且断口铝呈现滑移韧窝特征，钢侧断口表面为韧窝状铝金属，如图7b所示.由此可知，铝钢电磁脉冲焊缝是由铝板高速压入钢板形成，焊缝主要为铝金属，且存在快速加热和冷却过程，由于铁原子在熔态铝中扩散系数远大于铝原子在固态钢中扩散系数[16]，仅在靠近钢侧的界面存在铁元素扩散生成富铝金属间化合物，结合Fe-Al二元相图，根据图7b中凹坑位置3的点扫描ω(Al) = 72.1%，ω(Fe) = 20.3%，说明焊缝生成的相主要为FeAl3 .
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图 7 区域2的断口表面特征(图5b的区域)Figure 7. Fracture surface characteristics of zone 2 (zone in Fig.5b). (a) Fe element distribution at aluminum fracture surface; (b) Al element distribution at steel fracture surface图8为铝/钢焊缝的外侧断口形貌(图5中区域3).由图8a可知，沿着焊接方向，在距离焊缝结束端为265 μm的位置，铝板表面呈现大小、分布不均的凹坑，内嵌有铝、钢金属粒子.然而，在距离钢板焊缝结束端为158 μm的位置，分布为形状不规则、嵌入钢板的片状铝金属，如图8b所示 .由于电磁脉冲焊接是在局部高压、高速及高温状态下实现的材料冶金连接，因此，可证明铝板碰撞钢板存在沿着焊接方向高速运动的金属粒子流，且铝粒子为高温半熔状态，冲击硬度低的铝板表面时会产生凹坑，冲击高硬度的钢板表面，半熔态铝粒子冲击为片状形态，并嵌入钢板表面 .
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图 8 区域3的断口表面特征(图5b的区域)Figure 8. Fracture surface Characteristics of zone 3 (zone in Fig.5b). (a) Fe element distribution at aluminum fracture surface; (b) Al element distribution at steel fracture surface图9为铝/钢焊缝在椭圆弧形处的断口形貌(图5中区域4).由图9a可知，铝侧断口表面滞留大量金属粒子，且沿着椭圆弧中心线，粒子从焊缝外侧向焊缝内侧逐渐增多的发射分布 .图9b钢侧焊缝外侧断口存在较大的片状铝金属，而焊缝内侧呈现局部熔融再凝固的粒子状铝合金和钢金属，由4位置的点扫描可知，ω(Al) = 75.3%，ω(Fe) = 18.9%，推测生成FeAl3金属间化合物 .根据图9c铝板电磁力模拟结果，在椭圆焊缝的中心，即E型线圈中梁上方的铝板，存在垂直铝板的电磁力，且在中心位置最大，并向板宽两端逐渐减小；然而，由于电流的边界效应，在铝板两端产生平行铝板，由外向内的电磁力 .因此，铝板电磁力分布状态决定了金属粒子运动轨迹，铝板焊缝内侧到外侧的电磁力逐渐减小，使金属粒子逐渐被滞留界面，且具有由焊缝外侧向内侧逐渐增多的分布特征 .
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图 9 区域4的断口表面特征(图5b的区域)Figure 9. Fracture surface characteristics of zone 4 (zone in Fig.5b). (a) Fe element distribution at aluminum fracture surface; (b) Al element distribution at steel fracture surface; (c) Lorentz force distribution of aluminum plate由此可推断，铝钢电磁脉冲焊接界面的金属粒子分布规律，如图10所示，大部分金属粒子聚集焊缝内侧，以椭圆环的形式分布，存在金属熔化再凝固的特征，且在椭圆弧处的粒子最多，金属熔化特征最明显，其中，铝板主要为钢金属粒子，而钢板表面为熔融铝金属携带钢粒子，伴有FexAly金属间相.在焊缝外侧，存在粒子流飞出焊接界面而落于金属表面的特征，铝板表面呈现为凹坑，钢板表面为嵌入铝金属，而在椭圆弧焊缝处，无粒子飞出界面.与焊接界面特征分析相同，铝侧焊缝表现为压入熔融铝基体，仅在大波区的钢粒子，钢侧焊缝表现为熔融铝嵌入钢表面，形成FexAly相，金属间化合物是铝钢焊接接头失效的主要原因.闫飞等人[17]从热力学说明了铝钢界面存在FeAl，FeAl2，FeAl，且富铝相具有较大的脆性，造成接头失效.
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图 10 焊缝断口表面金属粒子分布Figure 10. Metal particle distribution at the fracture surface of weld. (a) fracture surface of the weld at the aluminum side; (b) fracture surface of the weld at the steel side根据波长公式(式(1))，减小搭接间隙为1.6 mm时，铝钢焊接接头断裂位置在近焊缝母材铝金属，如图11所示，焊接接头强度提高 .这说明减小搭接间隙，减少压入钢板的铝金属量，有效减小了铝板动能转化内能的总量，避免了界面铝金属熔化和铁元素向过渡区的扩散，有效控制了FexAly金属间化合物的形成 .同时，间隙减小，铝板碰撞钢板所用时间减小，钢金属粒子瞬时被加速飞出界面，一定程度避免了界面钢粒子滞留产生的金属间化合物或气孔、裂纹等缺陷 .
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图 11 铝钢焊接接头抗剪的断裂位置Figure 11. Fracture position of shear of welded joint with aluminum to steel3. 结论
(1) 由铝钢焊接界面SEM、EDS可知，当碰撞角较小时，铝板压入量Rs较小，金属粒子滞留界面，钢粒子原位形成FeAl，沿着焊接方向，碰撞角逐渐增大，射流对压入作用增强，界面后波(图3中OQ线段)被拉长，过渡区逐渐形成富铝金属间相，IMCs从直缝区域FeAl + Fe2Al5，过渡到小波区域Fe2Al5 + FeAl3，再到大波区的FeAl + FeAl3 .
(2) 由铝钢焊接接头断口形貌观察可知，在碰撞初期，界面的金属粒子大部分滞留在焊缝内侧，并以椭圆的形式分布，其中，铝侧界面为钢粒子，而钢侧界面为熔融铝携带钢粒子；在焊缝外侧，粒子流飞出界面落于铝板表面，冲击为凹坑，落于钢板表面为嵌入的熔融态金属；而在椭圆焊缝外侧，无粒子飞出界面，受电磁力边界效应影响，较多的金属粒子被滞留椭圆焊缝处内侧 .
(3) 由铝钢焊接接头抗剪试验可知，焊缝上滞留金属粒子、存在脆性金属间相(FeAl，Fe2Al5和FeAl3)是接头失效的主要原因；因此，减小搭接间隙为1.6 mm时，焊接接头断裂于靠近焊缝母材铝上，说明减小搭接间隙，金属粒子可被加速，飞出界面，避免了金属间化合物或气孔、裂纹等缺陷 .
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图 1 试样示意图(mm)
Figure 1. Diagrammatic sketch of samples. (a) samples; (b) dimension of tensile specimen
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图 2 钛/铝结合界面的SEM图像
Figure 2. SEM image of the bonding interface of Ti/Al. (a) low power image; (b) high power image
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图 3 钛/铝结合界面附近元素扩散情况
Figure 3. EDS element distribution maps of the bonding interface. (a) Al; (b) Ti; (c) V; (d) Mg; (e) Cr; (f) Mn
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图 5 不同复合比下的钛/铝复合材料的应力—应变曲线
Figure 5. Stress-strain curves of Ti/Al composite materials with different clad ratio
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图 6 复合比对力学性能参数的影响
Figure 6. Effect of clad ratio on performance parameters. (a) yield strength; (b) tensile strength; (c) elongation
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图 8 不同复合比的模拟与试验结果的对比
Figure 8. Comparisons of stress-strain curves with different clad ration from experiment and FE analysis. (a) 0.3; (b) 0.5; (c) 0.6; (d) 0.8
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图 9 预测等式的拟合结果
Figure 9. Fitting results of prediction equation. (a) tensile strength; (b) yield strength
表 1 铝合金的化学成分(质量分数，%)
Table 1 Chemical compositions of the aluminum alloy
材料 Mn Mg Cr Ti Si Fe Cu Zn Al ER5356 0.12 4.85 0.084 0.11 0.034 0.18 0.04 < 0.01 余量 
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表 2 钛合金的化学成分(质量分数，%)
Table 2 Chemical compositions of the titanium alloy
材料 C O N H Fe Al V Ti TC4 0.011 0.1 0.0054 < 0.001 0.108 6.05 4.06 余量
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表 3 拉伸试样断口的横截面尺寸
Table 3 Measured sectional dimensions of fractured regions of tensile specimens.
试验编号 复合比 TC4厚度d1/mm 误差率A1(%) ER5356厚度d2/mm 误差率A2(%) 0-5-1 0.0 — — 9.8 0.02 0-5-2 0.0 — — 10.0 0.00 3-10-1 0.3 3.5 0.05 7.0 0.00 3-10-2 0.3 3.0 0.00 6.5 0.05 5-10-1 0.5 4.7 0.03 5.5 0.05 5-10-2 0.5 5.0 0.00 5.0 0.00 3-5-1 0.6 6.0 0.00 4.0 0.00 3-5-2 0.6 5.3 0.06 4.2 0.02 4-5-1 0.8 7.8 0.02 3.0 0.00 4-5-2 0.8 7.5 0.05 2.5 0.05 5-5-1 1.0 9.6 0.04 — — 5-5-2 1.0 10.0 0.00 — —
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