Method of the low temperature brazing connection between graphite electrode and copper conductor
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摘要: 设计一种石墨中温活性金属化和低温软钎焊方法，实现电导率传感器中石墨电极与漆包铜导线异质材料连接. 通过采用Ag-Cu-Ti合金焊膏实现对石墨表面进行真空活性金属化，再采用Sn-Ag合金药芯焊丝低温钎焊石墨金属层与漆包铜导线；利用金相显微镜、扫描电子显微镜、能谱仪对石墨金属层、石墨金属层/无氧铜反应界面的微观组织、相组成和元素扩散进行了分析，用万能拉伸机对石墨-无氧铜钎焊接头结合强度进行了测定. 结果表明，Ag-Cu-Ti合金焊膏在石墨表面作用明显，生成TiC化合物组成的反应层；留在石墨表面的钎料层，厚度约为60 μm；Sn-Ag合金钎料与石墨金属层润湿良好，润湿角为16°，中间反应层以Ag3Sn金属间化合物为主；钎料与金属导线结合层由Cu3Sn(ε相)和Cu6Sn5(η相)组成，钎焊接头抗拉强度为39 MPa，力学性能满足石墨电极与漆包铜导线连接可靠性的相关需求.Abstract: A method of graphite medium temperature active metallization and low temperature soft brazing was designed to realize the connection between graphite electrode and enamelled copper conductor in the conductivity sensor. Ag-Cu-Ti alloy solder paste was used to realize vacuum active metallization of graphite surface, and then Sn-Ag alloy flux-cored wire was used to braze graphite metal layer and enameled copper wire at low temperature. The microstructure, phase composition and element diffusion of graphite-metal layer and graphite-metal layer/oxygen-free copper reaction interface were analyzed by means of metallographic microscope, scanning electron microscope and energy dispersive spectrometer, and the bonding strength of graphite - oxygen - free copper brazing joint was measured by universal stretcher. The result shows that Ag-Cu-Ti solder paste is combined with the graphite surface obviously, and the reaction layer of TiC compound is formed.The thickness of the solder layer left on the surface of graphite is about 60 μm. The metal layer between the Sn-Ag alloy solder and graphite presents good wettability, the wetting angle is 16°, the intermediate reaction layer is dominated by Ag3Sn intermetallic compound. The bonding layer between solder and wire is composed of Cu3Sn (ε phase) and Cu6Sn5 (η phase). The tensile strength of the brazed joint is 39 MPa, and the mechanical properties meet the reliability requirements of the connection between graphite electrode and enamelled copper wire.
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0. 序言
石墨在常温下具有良好的化学稳定性和较强的可塑性，其导热和导电性能媲美常见金属，并且加工成本低，是应用于制作电极的良好材料. 在电极式电导率传感器中石墨电极与漆包铜导线的连接方式直接决定传感器电导率精准性、信号调节范围以及复杂环境的应用. 传统连接方法为石墨电极表面钻细孔，埋入铜导线，用环氧树脂封闭细孔，实现漆包铜导线与石墨结合. 这一方法虽然操作简单，但由于环氧树脂本身不导电，填充石墨细孔中，影响铜导线与石墨接触，造成电阻增大，电信号传输受阻；其次环氧树脂无法耐高温，一旦超过180 ℃，就会软化失效，这对于复杂环境下传感器的应用存在致命缺陷. 为了提高电导率传感器的传输精准性，选择钎焊方式实现石墨电极与漆包铜导线成为行业内的研究热点.
考虑到漆包铜导线外表保护层无法承受较高的焊接温度，需要选择温度低于280 ℃的低温软钎钎料. 而石墨本身钎焊性能差，大多钎焊材料对其无法直接润湿，低温钎焊基本不现实；其次石墨与金属之间线膨胀系数差异较大，钎焊接头很容易富集大量微裂纹，造成接头强度降低，无法满足应用需求[1-8]. 资料显示王艳艳和Li等人[9-10]研究了Ti，Cr等元素在石墨的润湿行为，试验表明高温钎焊(1 450 ℃)下钎料在石墨表面有明显润湿，Ti，Cr元素均与石墨形成致密的反应层，而大部分金属在较低温度下无法润湿石墨.李鹏等人[11]指出钎焊温度高于875 ℃时，Ag-Cu-Ti活性钎料与石墨形成良好的结合界面，获得较高质量的接头. 因此直接钎焊石墨与漆包铜导线根本不太现实，文中通过采用活性金属化方法在石墨表面预处理一层金属层，选择合适低温钎料完成石墨电极与铜导线钎焊，并对石墨金属层、石墨金属层/无氧铜反应界面的微观组织结构和力学性能进行研究.
1. 试验方法
1.1 母材及钎料选择
母材选择高密度、高纯度、高强度的石墨和聚氯乙烯(PVC)包覆纯铜导线. 钎料选用Ag-Cu-Ti合金在石墨表面进行活性金属化，为了获得较低熔点的合金钎料和保证Ti成分的活性能，需要合理控制Ag-Cu-Ti合金中Ti元素的含量. 文中设计在Ag-28Cu共晶基础上，添加4.5%Ti元素，获得Ag-26Cu-4.5Ti三元合金.
随着生活水平的提高，人们越来越重视环境污染问题，越来越多的国家开始禁止在电子封装领域使用含Pb的钎料[12]. 因此文中选择低温钎料为无铅材料. 从表1中对比选择，满足钎焊温度低于250 ℃，且不含Pb元素，软钎钎料成分选择Sn-3.5Ag，该合金为共晶钎料，固液相温度为221 ℃，适宜钎焊温度为245 ~ 250 ℃，其电阻率为0.108 μΩ·m，优于其它无铅钎料，此外，该钎料在蠕变特性、强度、耐热疲劳等力学性能均优于传统的Sn-Pb共晶合金钎料.
表 1 常见软钎钎料的物理性能Table 1. Physical properties of solders physical牌号 熔化温度Tm/℃ 电阻率ρ/(μΩ·m) 线膨胀系数α/K−1 抗拉强度Rm/MPa 导热系数λ/(W·m−1· K−1) SnPb36Ag2 179 0.145 27.0 44.9 42 SnPb37 183 0.146 25.0 52.7 51 InPb40 173 ~ 185 0.246 27.0 29.2 29 SnAg3.5 221 0.108 30.2 39.5 33 InPb60 205 ~ 225 0.331 26.0 35.2 19 SnSb5 232 ~ 240 0.145 27.0 38.4 28 1.2 钎焊工艺及测试方法
将Ag-Cu-Ti合金粉体和快干型粘结剂按88∶12比例配制出膏状；然后，在石墨表面进行膏状钎料的丝网印刷，印刷钎料层厚度为80 μm.
选择高温真空钎焊炉为石墨活性金属化设备. 金属化过程中设备真空条件为0.003 Pa以下，具体温度曲线设定为常温升温至450 ℃，升温速率为10 ℃/min，保温10 min；升温至750 ℃，升温速率为10 ℃/min，保温15 min；升温至850 ℃，升温速率为5 ℃/min，保温10 min；降温速率为5 ℃/min，降温至400 ℃，随炉冷却.
采用恒温炉进行润湿铺展试验，在石墨金属层表面上放置0.3 g的Sn-3.5Ag药芯焊丝. 设置加热平台加热到钎料液相线温度以上30 ℃进行铺展性能的测试，加热温度为250 ℃，保温时间为10 s，然后空冷至室温.
采用加热平台和焊锡枪，来实现石墨金属层和漆包铜导线的钎焊加热. 加热平台控制温度为250 ℃，用于加热石墨件；焊锡枪控制温度为260 ℃，用于熔化药芯焊丝；钎焊6组接头，钎焊保温时间分别控制为5，10，15，30，45，60 s.
采用SU-1510型电镜扫描(SEM)、X-Flash型能谱仪(EDS)以及Observer A1型金相显微镜(OM)等分别对石墨金属层和钎焊接头结合界面微观组织结构进行分析.
采用WDW-50C型万能拉伸机对Sn-3.5Ag药芯焊丝低温钎焊石墨金属层/无氧铜接头结合强度进行拉伸检测. 试样制备模式如图1所示，加工石墨空心圆柱体，上、下表面活性金属化，石墨金属层与铜母材焊接面的尺寸一致，并通过采用Sn-3.5Ag药芯焊丝钎焊连接一体，采用不锈钢夹持工装，套夹铜母材未钎焊部分，进行石墨金属层/无氧铜接头抗拉强度的测试.
2. 试验结果及分析
2.1 石墨金属层组织分析
石墨金属层微观组织的观察与分析结果，如图2所示. 由图2a可知，通过采用金相观察测量，石墨金属层厚度基本在65 μm左右，合金钎料向石墨明显渗透，渗透深度为90 ~ 100 μm左右. 石墨表面预制80 μm金属焊膏，真空金属化过程中，粘结剂挥发，金属粉体熔化为液态，体积减少，液体钎料中Ti元素向石墨表面富集，并与石墨作用，发生冶金结合；同时，液态钎料受石墨孔隙率影响，沿石墨空隙渗透，最终在石墨表面形成厚度为60 μm的金属层及明显的金属渗透层. 通过观察，石墨金属层连续均匀，不存在气孔、错位、裂纹等缺陷. 同时钎料向石墨内部明显渗透，对提高石墨金属层的结合强度十分有利.
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图 2 石墨金属层的微观组织Figure 2. Fig.2 Microstructure of graphite metallization layer. (a) measurement of graphite metallization layer; (b) microstructure图2b为石墨/活性钎料的结合界面局部显微组织照片. 从图2b可以看出，石墨与Ag-Cu-Ti合金之间存在明显的深灰色的界面反应层. 结合表2能谱分析，反应层为TiC化合物(A区域)；钎料层保留合金基本组织形态，主要以Ag固溶体(B区域)、Cu固溶体(C区域)以及少量CuTi化合物(D区域)；而石墨渗透主要为富Ag相的固溶体(E区域)和少量铜固溶体. 从图2可以看出，TiC结合层呈非均匀结构，基本保持半连续状态，这样的结构形态一方面促使熔化钎料向石墨空隙渗透，另一方面有利于提高石墨金属层的剥离强度；同时需要合理控制保温时间，避免金属被石墨全部“吞噬”，无法在表面形成金属层. 留在石墨表面的钎料层，主要以Ag，Cu两种元素形成的近共晶金属物相组成，不仅实现了石墨表面的金属化的目的，而且Ag，Cu元素在低温情况下，可以很好的向Sn元素中溶解，为下一步低温钎焊提供必要条件.
位置 Cu Ti Ag C 可能物相 A — 49.5 — 50.5 TiC化合物 B 5.34 0 94.66 — 富Ag固溶体 C 80.92 16.60 21.09 — 富Cu固溶体 D 49.54 44.42 6.04 — CuTi化合物 E 8.14 — 91.86 — 富Ag固溶体 进一步通过对石墨金属层的线扫描分析，如图3所示，金属化过程主要是Ti元素向石墨表面富集，生成TiC化合物，实现活性金属对石墨润湿，发生冶金结合，实现石墨金属化.
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图 3 石墨金属层线扫描Figure 3. Line scan of graphite metallized layer. (a) line scan area; (b) line scan curve2.2 润湿特性分析
通过对润湿性试验获得石墨金属层上铺展的焊点进行润湿角测量，如图4所示. 经测量，焊点润湿角θ为16°，远小于90°(极限润湿角)，表明Sn-3.5Ag合金钎料对石墨金属层润湿良好. 试验过程发现，将活性金属化的石墨母材放置于加热平台上，加热平台升温至250 ℃，然后在石墨金属层上放置裁切好的Sn-3.5Ag合金钎料药芯焊丝，5 s后液态药芯助焊剂从合金焊丝析出，并在石墨金属层表面流淌，且破除石墨金属层表面氧化膜. 与此同时，焊丝由固态全部变成液态，首先出现集中收缩，随着保温时间的延长，在液态助焊剂覆盖保护下，液态钎料开始出现横向流动，并迅速完成对石墨金属层的浸润铺展；保温10 s结束，将石墨母材平稳移出加热平台，液态合金凝固，在石墨金属层表面形成圆形平滑的焊点；通过肉眼可以清楚观察到焊点表面呈光亮，焊点边际的浸润前沿明显；进一步沿焊点中心最高点垂直裁切，在金相显微镜下观察到焊点在石墨金属层上形成的润湿角明显小于20°，并且焊点与石墨金属层存在明显冶金结合，表明钎料在铺展过程，对石墨金属层发生纵向的冶金反应，为钎料润湿铺展提供驱动力. 经对焊点润湿角的金相观察，可知Sn-3.5Ag合金钎料对石墨金属层具备优异的润湿铺展能力，因此具备良好的钎焊性能.
2.3 钎焊接头反应界面观察分析
石墨/AgCuTi/SnAg/铜导线接头微观组织及微区分析如图5所示.从图5a可以观察到，Sn-3.5Ag合金钎料与石墨金属层和漆包铜导线均发生良好的冶金结合，未发现裂纹、错位、间隙等缺陷，主要是因为软钎料具备良好的应力匹配能力，在常温下可以实现自退火，吸收应力，消除加工硬化等[13]. 进一步结合表3，图5a中A区域为铜导线基体；B区域主要为CuSn化合物，即钎料与铜导线的反应层；C区域和D区域分别为β-Sn初晶和Ag3Sn/β-Sn共晶组成，即钎料层；E区域主要为Ag3Sn化合物，即钎料与石墨金属化反应层；F区域、H区域分别为富Ag固溶体、CuTi物相，即金属层区；G区域为TiC物相，即石墨与活性钎料反应区；I区域为富Ag固溶体，即石墨渗透层；J区域即石墨基体.
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图 5 石墨/AgCuTi/SnAg/铜导线接头微观组织Figure 5. Microstructure of graphite/AgCuTi/SnAgCu/copper wire joint. (a) overview of joint microstructure; (b) line scan of area; (c) line scan curve; (d) map scanning of joint; (e) map scanning of Sn位置 Ag Cu Ti Sn C 可能物相 A 100 — — — Cu基体 B 0.26 36.94 — 62.80 — CuSn化合物 C — — — 100 — β-Sn D 50.74 — — 49.26 — Ag3Sn, β-Sn E 70.28 — — 29.72 — Ag3Sn化合物 F 89.40 10.60 — — — 富Ag固溶体 G — — 49.5 — 50.5 TiC物相 H 4.26 64.09 31.65 — — CuTi物相 I 91.86 8.14 — — — 富Ag固溶体 J — — — — 100 石墨基体 从图5b和图5c可以观察到，接头界面各元素的线性分布情况，从左至右分别可以清楚看到铜导线与Sn-3.5Ag合金钎料之间Cu元素和Sn元素明显重叠，Sn-3.5Ag合金钎料与石墨金属层之间Sn元素与Ag元素存在明显重叠，金属层中Ti元素分布曲线始终与Cu元素重叠，石墨金属层界面反应处Ti元素与C元素分布曲线出现明显重叠，而石墨渗透区域Ag元素、Cu元素分布曲线波动较明显. 因此通过对各元素线性分布可知，接头中B，E，G 3处反应区域分别是由CuSn，Ag3Sn，TiC化合物组成.
从图5d可以观察到，接头界面中全部元素的分布情况，从左至右存在明显过渡变化，Cu元素在铜导线表面呈针状分布；Ag元素在Sn钎料中，以Ag3Sn物相分布，晶粒细小，分布均匀；钎料中Sn元素主要向石墨金属层富Ag固溶体中扩散；金属层中Ti元素主要以固溶于富Cu相和CuTi物相形式存在，并在石墨表面存在明显富集；石墨渗透层中Ag元素分布明显. 通过各元素分布表明，中温金属化和低温钎焊过程中存在明显的元素扩散运动，是实现冶金结合的基本条件.
从图5e可以观察到，Sn-3.5Ag合金钎料与铜导线和石墨金属层结合连接之间Sn元素分布有差异，与铜导线的反应区域主要是Cu被液态钎料溶解，结合资料，Cu与Sn在液态下可以无限互溶，在固态下Cu在Sn中的溶解度则很小. 因此，钎焊时母材Cu将向液态的Sn钎料中溶解，在随后的冷却过程中将会出现金属间化合物Cu6Sn5(η相)和Cu3Sn(ε相)[14-20]，而与石墨金属层的集合区域主要是Sn元素向金属层扩散，由于石墨金属层主要以富Ag固溶体为主，钎焊过程中液态Sn-3.5Ag钎料溶解金属层表面富Ag固溶体，并且钎料中Sn元素向金属层迅速扩散，进而形成以Ag3Sn金属间化合物为主的反应层，实现在低温钎焊温度下钎料与石墨金属层的冶金反应，形成一层牢固可靠反应层.
2.4 保温时间对接头强度影响
图6为接头抗拉强度测试结果. 从图6测试结果分析可知，采用Sn-3.5Ag合金钎料低温钎焊石墨金属层与无氧铜获得抗拉强度测试标准接头，同样设定钎焊温度250 ℃，分别选择不同的钎焊保持时间(即保温时间)，最终获得不同抗拉强度的接头. 保持时间低于10 s时，随着保持时间的延长，接头抗拉强度呈明显上升趋势；保持时间达到10 s，且在15 s以内，抗拉强度较5 s保持时间提高2倍，并达到抗拉强度峰值；进而伴随保持时间继续延长，抗拉强度逐渐下降，超过60 s后，明显低于20 MPa；因此，为了获得更高的钎焊抗拉强度，要求低温钎焊过程中，保持时间控制在10 ~ 15 s，且获得最大接头抗拉强度为39 MPa. 同时通过对6组不同保持时间获得的接头的断面形貌观察发现，保持时间在5 ~ 30 s内的接头断裂主要集中在低温钎料层，即图5a中C，D区钎料层.
进一步对保持时间15 s获得接头的断面形貌观察，从图7接头断面形貌可以观察到主要是由大量β-Sn初晶和Ag3Sn/β-Sn共晶组织分布在接头两侧，且存在明显的韧窝. 这一现象表示接头在抗拉强度测试过程中，接头钎料层发生塑性变形，进而出现韧性断裂；而保持时间超过45 s后，随着保持时间的延长，Sn-3.5Ag合金钎料与石墨金属层间溶解扩散运动加剧，导致更多的Ag3Sn脆性金属间化合物生成，使接头在拉伸过程中界面反应层发生脆性断裂，因此接头抗拉强度大幅度下降. 为了保证石墨与铜导线的连接强度可靠性，必须严格控制低温钎焊过程中的保持时间在10～15 s 之间.
3. 结论
(1) 采用真空中温活性石墨金属化和低温软钎焊漆包铜导线方法，实现石墨电极/漆包铜导线的低温钎焊连接. 活性金属化后石墨表面覆盖一层厚度均匀、表面光亮的金属，厚度约为60 μm. Sn-3.5Ag合金钎料在石墨金属层表面润湿良好，经测量润湿角为16°.
(2) 从钎焊接头反应界面可知，Sn-3.5Ag合金钎料与石墨金属层间形成明显的反应层，以Ag3Sn金属间化合物为主；钎料与金属导线作用明显，形成由Cu3Sn（ε相）和Cu6Sn5（η相）组成反应层.
(3) 低温钎焊时，加热温度250 ℃，控制保温时间10 ~ 15 s，可以获得最高的接头抗拉强度，经测试为39 MPa. 满足电导率传感器对石墨电极与漆包铜导线连接可靠性的需求.
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图 2 石墨金属层的微观组织
Figure 2. Fig.2 Microstructure of graphite metallization layer. (a) measurement of graphite metallization layer; (b) microstructure
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图 3 石墨金属层线扫描
Figure 3. Line scan of graphite metallized layer. (a) line scan area; (b) line scan curve
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图 5 石墨/AgCuTi/SnAg/铜导线接头微观组织
Figure 5. Microstructure of graphite/AgCuTi/SnAgCu/copper wire joint. (a) overview of joint microstructure; (b) line scan of area; (c) line scan curve; (d) map scanning of joint; (e) map scanning of Sn
表 1 常见软钎钎料的物理性能
Table 1 Physical properties of solders physical
牌号 熔化温度Tm/℃ 电阻率ρ/(μΩ·m) 线膨胀系数α/K−1 抗拉强度Rm/MPa 导热系数λ/(W·m−1· K−1) SnPb36Ag2 179 0.145 27.0 44.9 42 SnPb37 183 0.146 25.0 52.7 51 InPb40 173 ~ 185 0.246 27.0 29.2 29 SnAg3.5 221 0.108 30.2 39.5 33 InPb60 205 ~ 225 0.331 26.0 35.2 19 SnSb5 232 ~ 240 0.145 27.0 38.4 28 
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位置 Cu Ti Ag C 可能物相 A — 49.5 — 50.5 TiC化合物 B 5.34 0 94.66 — 富Ag固溶体 C 80.92 16.60 21.09 — 富Cu固溶体 D 49.54 44.42 6.04 — CuTi化合物 E 8.14 — 91.86 — 富Ag固溶体
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