Tensile properties evolution of hydrogen-induced TA10 titanium alloy welded joints
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摘要: 钛合金焊接件低氢浓度下常发生氢脆失效，文中研究了充氢量对钛合金焊接接头拉伸性能的影响规律及其作用机制. 结果表明，随充氢量增加，室温强度明显提升，而塑性指标显著恶化. 充氢0.05% (质量分数)时，固溶氢对组织强化效果有限，抗拉强度略有增加；固溶氢降低了溶质原子对位错运动“钉扎”作用，屈服强度下降；固溶氢仅依靠扩散聚集，致局部微区氢浓度增加，其对塑性影响不大. 充氢0.12%后，氢化物“钉扎”作用加强，氢致位错交叉滑移更为困难，室温强度显著增加；脆性氢化物自身断裂、析出特征或加速与基体分离，致塑性显著下降. 未充氢或0.05% H时，焊接接头发生韧性断裂；充氢0.12%后，以脆性断裂为主；固溶氢、氢化物对断裂方式转变产生直接影响.Abstract: Hydrogen embrittlement of titanium alloy weldments often occur at low hydrogen concentrations. The effect of hydrogen content on tensile properties of titanium alloy welded joints and its mechanism were studied. The results show that with the increase of hydrogen content, the room temperature strength was significantly improved, the plasticity was significantly deteriorated. At 0.05 wt.% H, solid solution hydrogen had a limited effect on tissue strengthening and a slight increase in tensile strength; solid solution hydrogen reduced the "pinning" effect of solute atom on dislocation movement, yield strength decreased; solid solution hydrogen only depend on the diffusion and accumulation to cause the local micro-region hydrogen concentration to increase, which had a little effect on the plasticity. After 0.12 wt.% H, the "pinning" effect of the hydride was strengthened, the hydrogen-induced dislocation cross-slip was more difficult, and the strength at room temperature was significantly increased; the brittle hydride itself fractured, precipitated, or accelerated separation from the matrix, resulting in significant plasticity decline. When not charged with hydrogen or 0.05 wt.% H, the ductile fracture occurred in the welded joint; After 0.12 wt.% H, the brittle fracture was the main; solid solution hydrogen and the hydride had a direct effect on fracture mode transformation.
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0. 序言
NiCrMoV低合金钢作为一种超高强钢，综合性能良好，在船舶、压力容器等领域应用广泛[1-2]. 但由于此类高强钢具有较大的淬硬倾向，焊接时容易产生冷裂纹. 且随着强度的提高，其焊接冷裂敏感性就越大，还易导致焊接接头脆化[3-5].
对于NiCrMoV低合金高强钢焊接，除了采用预热措施之外，往往采用奥氏体焊材低强匹配接头抑制冷裂纹的产生，但是会大幅降低高强钢接头强度. 现有的奥氏体焊丝如316L或304不锈钢焊材，得到的焊缝接头强度仅为500 ~ 600 MPa. 因此采用高强度奥氏体焊材焊接超高强钢意义重大. 李大用等人[6]采用高铬镍奥氏体焊丝焊接低合金高强钢，其中氮含量约为0.1%，焊缝主要由树枝状奥氏体组成，无裂纹，接头强度可达800 MPa. 在抑制裂纹的同时可保证强度.
在奥氏体不锈钢体系中，高氮钢以氮部分或全部代替镍合金而形成固溶强化的奥氏体不锈钢，强度可达1 000 MPa[7]. 因此文中拟采用高氮奥氏体焊丝作为填充材料进行超高强钢熔化极气体保护焊(gas metal arc welding, GMAW). 目前对于此类焊丝GMAW工艺研究较少. 针对8 mm厚超高强钢板对接，初步探索了利用高氮钢焊丝GMAW工艺，分析在60°和90°不同的坡口角度下接头组织和力学性能，为超高强钢焊接提供了新思路.
1. 试验方法
试验使用直径1.0 mm的高氮奥氏体钢焊丝作为填充材料，超高强钢板为母材，试板尺寸300 mm × 200 mm × 8 mm. 所用焊丝和母材成分如表1所示.
表 1 焊丝与母材化学元素组成(质量分数，%)Table 1. Chemical component of wire and substrate材料 C Ni Cr Mo Mn Si N 焊丝 0.071 2.32 21.59 1.21 16.95 — 0.79 母材 0.32 1.8 1.0 0.7 1.2 0.4 — 采用CMT + P焊接模式,先正面焊一道，然后背部清根，反面焊一道. 工艺参数为正面送丝速度10 m/min，反面送丝速度9.5 m/min，焊接速度4 mm/s. 保护气体为93.5% Ar + 1.5% O2 + 5% N2，气体流量20 L/min. 坡口形式分别为60°和90°坡口，上下深度比为5∶3. 考虑到焊枪的可达性及减少侧壁未熔合，间隙为3 mm. 拉伸试件按国家标准GBT 2651—2008《焊接接头拉伸试验方法》加工.
2. 试验结果分析
2.1 焊缝宏观形貌
图1是超高强钢高氮奥氏体焊丝熔化极电弧焊接的焊缝宏观形貌和接头纵向截面宏观形貌. 接头成形良好，焊材与母材之间形成冶金结合，接头纵向截面未见气孔、裂纹等缺陷.
2.2 显微组织分析
图2～图4为不同坡口焊缝与热影响区组织形貌. 热影响区可分为明显的粗晶区和细晶区，均为马氏体组织，如图2a，2b，3a，3b所示，对硬度影响较大. 焊缝的组织主要是被奥氏体基体所包围的铁素体树枝晶，且铁素体枝晶很密集. 除此之外，在枝晶中间还有一些“粒状”铁素体散乱的分布在整个金相中，被奥氏体基体所包围，如图2c，3c所示. 两种坡口的焊缝金属和母材金属在结合处的“白亮带”区域有着明显的模糊状态，有相互渗透的现象，并观察到该区是奥氏体与马氏体的混合组织，如图4所示.
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图 2 60°坡口不同区域显微组织Figure 2. Microstructure of different position with groove of 60°. (a) martensite coarse crystal structure of 60°；(b) martensite fine crystal structure of 60°; (c) weld austenite structure of 60°![]()
图 3 90°坡口不同区域显微组织Figure 3. Microstructure of different position with groove of 90°. (a) martensite coarse crystal structure of 90°；(b) martensite fine crystal structure of 90°; (c) weld austenite structure of 90°两种坡口接头熔合线附近热影响区组织和焊缝组织基本一致. 不同的是，90°坡口焊缝附近热影响区马氏体组织较60°的更细小，同时90°坡口热影响区马氏体和奥氏体的混合组织区的范围比60°的小. 在相同的热输入参数下90°坡口相比60°坡口，不仅能让电弧充分达到焊缝底部，且在相同的深度下，90°坡口与电弧的接触面积更大，熔池凝固快. 60°坡口情况则相反，熔池存在时间更长，这个过程提供了晶粒继续长大的条件，因此60°坡口热影响区马氏体和奥氏体混合组织区较90°的大，相应的马氏体组织也较为粗大. 同时，60°坡口焊缝区也受到影响，组织相对粗大.
如图5所示，在200 ~ 240 μm的热影响区到焊缝的过渡区，核心元素都有一个线性变化的过程，过渡区的存在说明焊缝金属和母材金属有着充分的冶金结合. 但如图4所示，90°坡口的渗透区域相对60°坡口的更大，且相对更均匀.
2.3 显微硬度
如图6所示1和2分别为60°坡口和90°坡口的硬度分布，硬度取样区域线见图1，两种硬度分布是一致的. 硬度按从母材-热影响区-焊缝的顺序依次测量，经过的组织依次为母材马氏体组织-马氏体细晶组织-混合组织-奥氏体组织. 根据图6各组试样的横向硬度分布可知，硬度最高区域主要集中在2.5 ~ 4 mm和7.5 ~ 9 mm的区域内，该区域的维氏硬度在450 ~ 590 HV之间，60°坡口该区硬度平均值为508 HV，90°坡口该区硬度平均值为536 HV. 在硬度显微镜下观测该硬度较高的区域主要为马氏体细晶区. 其中马氏体细晶区的硬度值均在500 HV及以上，平均可达530 HV；在热影响区到焊缝区的过渡区(3.5 ~ 4 mm)，该区组织硬度相对马氏体细晶区有一个下降过程，主要是因为该区是马氏体组织和奥氏体组织的混合组织，该区组织相对不均匀，所以该区域的硬度有个下降过程. 由图6可知，硬度最低的区域主要为4.5 ~ 7 mm区域，均在300 HV以下，平均硬度仅在275 HV左右. 该区域是焊缝区，其组织主要以奥氏体为基体的树枝状铁素体晶粒组织，故硬度较低，两种坡口在该区硬度值相差不大.
2.4 拉伸试验
从图7可以看出，60°坡口试样主要是从焊缝位置断裂，部分沿熔合线附近位置断裂，90°坡口试样主要沿熔合线附近位置断裂. 每个试样均有颈缩现象发生. 如表2所示，采用高氮奥氏体钢焊丝获得的接头平均抗拉强度可达850 MPa，该强度是在90°坡口下获得的. 60°坡口接头的抗拉强度则与之相差较大，仅为690 MPa. 对于不同坡口接头的拉伸力学性能变化与微观组织的某些区域的大小以及晶粒的大小有关. 在相同的坡口深度下，60°坡口侧壁与电弧的接触面积更小，其熔池存在时间更长，该过程为焊缝组织晶粒继续长大提供了条件，因此60°坡口焊缝区组织晶粒更粗大，其拉伸性能较低. 对于90°坡口其与电弧的接触面积更大，其熔池凝固快，晶粒相对较小，因此强度更高，并且由于混合组织区较宽，该区域成分介于母材和焊丝之间，得到的性能相对较低，所以90°坡口多断在此处.
表 2 接头抗拉强度 (MPa)Table 2. Tensile strength of joint坡口角度 试样1 试样2 试样3 平均抗拉强度 60° 720 678 672 690 90° 887 834 829 850 3. 结论
(1) 采用高氮奥氏体丝材进行超高强钢GMAW工艺，可以获得成形良好的焊接接头.
(2) 高氮钢焊缝金属和超高强钢母材金属在接头熔合线处有着明显的“白亮带”存在，有相互渗透的现象，说明焊材和母材有着充分的冶金结合.
(3) 采用上述工艺中60°坡口进行焊接，接头热影响区马氏体组织晶粒较大，且马氏体、奥氏体混合组织过渡区小；而90°坡口焊接接头热影响区马氏体组织晶粒更细小，且马氏体、奥氏体混合组织过渡区较大.
(4) 采用高氮奥氏体焊丝进行GMAW焊接，90°坡口可获得接头抗拉强度(850 MPa)高于60°坡口接头抗拉强度(690 MPa). 90°坡口试样马氏体细晶区硬度平均值为536 HV，高于60°坡口试样(508 HV).
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图 2 不同充氢量钛合金焊接接头室温拉伸真应力-应变曲线
Figure 2. True stress-strain curves of the welded joints with different hydrogen content at room temperature
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图 3 充氢量与钛合金焊接接头室温拉伸性能指标曲线
Figure 3. Relationship between hydrogen content and tensile parameters of welded joints at room temperature
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图 4 充氢0.12%试样拉伸断口二次裂纹形貌
Figure 4. Secondary crack micrographs of tensile fracture in the hydrogenated 0.12% H tensile specimens
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图 5 不同充氢量钛合金焊接接头拉伸宏观断口形貌
Figure 5. Macro fracture surfaces of titanium alloy welded joints with different hydrogen content: (a) the as-received; (b) 0.05% H; (c) 0.12% H; (d) 0.21% H
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图 6 不同充氢量钛合金焊接接头室温拉伸微观断口形貌
Figure 6. Micro fracture surfaces of titanium alloy welded joints with different hydrogen content. (a) the as-received; (b) 0.05% H; (c) 0.12% H; (d) 0.21% H (low power); (e) 0.21% H (high power)
表 1 TA10合金及TA10焊丝主要化学成分 (质量分数，%)
Table 1 Chemical composition of TA10 alloy and TA10 welding wire
材料 Mo Ni Fe O C N H Ti TA10合金 0.32 0.75 0.08 0.014 0.01 0.03 0.004 余量 TA10焊丝 0.31 0.80 0.05 0.011 0.01 0.02 0.001 余量 
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