Microstructure and mechanical properties of deposited metal for nuclear plant nickel alloy welding wire
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摘要: 通过采用JMatPro软件，OM，SEM，TEM等手段分析了试制镍基合金焊丝GTAW熔敷金属的组织与力学性能. 结果表明：试验焊丝熔敷金属金相组织主要由柱状树枝晶γ相(NiCrFe固溶体)、枝晶间富Mo和Nb的偏析γ相以及枝晶间分布的(Nb,Ti)C碳化物、(Ni,Cr,Fe)2(Nb,Mo)型Laves相、MoCrFe型σ相等组成. Mo，Nb等元素在组织中存在偏析现象，相比于焊丝化学成分，熔敷金属中枝晶干γ相Fe含量较高，Mo，Nb含量较低，而枝晶间Mo，Nb含量较高、Fe含量较低. 熔敷金属室温、350 ℃高温抗拉及屈服强度较高、塑性较好，室温拉伸断口形貌以沿晶分布的韧窝为主，在韧窝底部存在密集的析出相.Abstract: Microstructure and mechanical properties of deposited metal with experimental nickel alloy wires by GTAW was investigated by JMatPro software, OM, SEM, TEM etc. Results indicated that there were columnar γ matrix, interdentritic precipitates including σ phase, MC carbides, Laves phases in the deposited metal. Compared with nominal chemical compositions, dendrite core has higher Fe content and lower Nb, Mo content, while interdendritic segregation zone has higher Nb, Mo content and lower Fe content. MC carbide was (Nb,Ti)C, Laves is rich in Mo and Cr with structural formula (Ni,Cr,Fe)2(Nb,Mo), σ phases is rich in Mo and Cr with MoCrFe tetragonal structure. The deposited metal has high strength and good ductility at room temperature and 350 ℃. Dimples along grain boundary dominants the fracture morphology of tensile specimen at room temperature, with dense precipitates in the bottom of dimples.
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Keywords:
- nickel alloy /
- nuclear plant /
- Laves phase /
- σ phase
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0. 序言
增材制造技术是一种互联网 + 传统工艺相结合发展起来的，是20世纪80年代提出的，是一种基于离散-堆积原理的新型制造技术[1]，随着机器人和计算机的不断发展，更容易实现工业智能制造，已经成为工业4.0的核心技术之一[2]，相比于减材制造和等材制造具有生产效率高、加工成本低、材料利用率高、用途广泛等优点[3]. 在航空航天、在医疗器械、汽车制造和消费电子等行业应用较多，用于高精度、复杂模具成批制造[4]，而受热源本身的局限性，难以实现大型复杂构件的一次精密成形，因此，增材制造技术在大型3D部件整体制造面临不少挑战[5]，因此在重大装备制造业领域应用较少.
电弧熔丝增材制造作为最有可能实现大型复杂金属制件批量工业制造的一种增材制造技术[6]，具有材料利用率高、无需密闭真空腔和设备制造成本低等特点. 相比于 MIG 电弧，TIG 电弧以其焊接过程稳定、飞溅小、空气污染小的特点深受研究学者们的青睐，但是效率低制约了其在大尺寸构件制造中的应用[7-9].
为了提高单电弧制造效率，围绕TIG 电弧衍生出来多种新型TIG复合热源制造方法，包括双钨极TIG[10]、三TIG电弧[11]、空心钨极TIG[12]、GPCA-TIG焊[13]、A-TIG[14]、激光-双TIG电弧复合[15]等焊接方法，研究表明利用复合电弧见得相互作用，降低了电弧压力，提高了电弧的稳定性，解决了在大熔覆电流条件下因电弧压力过大导致咬边、凹坑等问题[16]，但现有技术仍难以实现大型复杂构件大电流、高焊速、高质量增材制造. 多热源增材制造过程是一个复杂多物理场耦合过程，涉及到多热源耦合能量吸收与转化、热量/质量传输、热源与溶体交互作用等复杂的冶金过程，其中多电弧耦合物理特性及高效稳定燃烧机制是影响热源耦合能量吸收与转化的关键因素，而关于这方面的研究未见报道. 特别是，对于大型复杂金属制件大多采用单电弧增材制造方法，金属熔敷效率低、生产制造周期长，极大限制了电弧增材制造技术在大型构件的应用推广，而多电弧复合焊接方法为其提供了思路.
为此，本文针对大尺寸复杂构件高效优质制造提出了一种四钨极TIG电弧增材制造方法，借助高速摄像采集了四钨极TIG电弧形态图像，通过提取从电弧引燃放电、稳定燃烧过程中电弧等离子体面积及波动等特征参数，掌握关键工艺参数对焊道成形的影响规律，分析四钨极TIG电弧耦合物理特性及稳定燃烧机制，为获得适合于大尺寸复杂构件增材制造的熔宽大、熔深浅、尺寸规则的焊道成形提供理论依据.
1. 试验方法
试验以30mm厚的304不锈钢作为基板，尺寸为300mm × 200mm × 30mm，金属丝材选用哈尔滨焊接研究所自研的HS13/5焊丝，焊丝直径为1.2mm，基板和焊丝的化学成分如表1所示. 设计了一套四钨极TIG电弧双丝增材制造系统，主要由焊接电源、送丝装置、四钨极焊接电源控制系统、三维行走试验台及自主研发的四钨极焊枪组成.
表 1 304不锈钢与HS13/5焊丝成分(质量分数，%)Table 1. Chemical composition of 304 stainless steel and HS13/5 welding wire材料 C Si Mn S P Cr Ni Mo 304不锈钢 0.040 0.43 1.17 0.0014 0.0280 18.05 8.08 0.054 HS13/5焊丝 0.016 0.46 0.54 0.0083 0.0019 12.30 4.51 0.480 焊接电源采用四台EWM Tetrix 352直流焊接电源；送丝机为两台EWM TS drive送丝机，采用前送丝的送丝方式，两根金属丝材采用同向两侧位置排布，金属丝材间夹角为20°，金属丝材与基板表面夹角为15°，其中增材制造设备示意图如图1所示. 四钨极热源呈空间对称分布，钨极沿z轴方向的倾角为15°，四钨极热源空间排布图如图2所示. 每个钨极的参数相同，相互间位置参数一致.
通过观察四钨极TIG电弧引燃阶段、稳定燃烧阶段电弧等离子体变化过程，采用单一变量法，定量表征不同钨极间距、沉积电流、电弧弧长下四钨极TIG电弧的变化规律，提取四钨极TIG电弧等离子体面积特征参数如图3所示，其中S：电弧等离子体面积(单位：mm2、pixel)；h：电弧高度(单位：mm、pixel)；l：电弧弧长(单位：mm、pixel).
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图 3 四钨极TIG电弧图像特征采集示意图Figure 3. Schematic diagram of image feature acquisition of tetra-tungsten arc2. 试验结果与分析
2.1 四TIG电弧引燃放电过程
图4为四钨极间距为2mm时多TIG电弧引燃放电过程及稳定燃烧过程电弧等离子体变化图像，可以看出，每个电弧燃烧过程都包括引燃放电、稳定燃烧两个阶段，且稳定燃烧过程随着脉冲电流峰值、基值交替形成峰值稳定燃烧、基值稳定燃烧两种电弧形态. 第一个电弧起弧以基板为触发点以高频起弧方式引燃，并沿着钨极中心延长线方向稳定燃烧，后面的第二、三、四个电弧起弧并没有以基板为触发点起弧，均是沿着已燃烧电弧的边缘起弧，起弧均伴随着电弧等离子体的扩大和电弧公共导电区域的形成两个阶段，另外，随着不同电弧的陆续燃烧，多电弧弧柱区偏离了钨极中心延长线均有向着四钨极TIG电弧中心相互吸引的趋势，且随着电弧的增多，偏离角度也逐渐增大，具体表现为多电弧向中心汇聚
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图 4 四钨极TIG电弧引燃过程(电流I = 120A，钨极间距d = 4mm，弧长L = 5mm)Figure 4. Tetra-tungsten arc ignition process为了清晰描述多电弧耦合作用机制，选取了第一电弧及第二电弧起弧过程典型图像并通过Image J图像处理软件对其进行二值化处理，如图5所示. 图a1为第一电弧稳定时的电弧形态；b1为第二电弧起弧瞬间电弧等离子体的扩大；c1为第一电弧与第二电弧公共导电通道形成前；d1为第一电弧与第二电弧公共导电通道形成，两电弧处于稳定状态，a2、b2、c2、d2则表示二值化处理后的图片. 此外，对4个阶段电弧等离子体面积(黑色部分)进行数据统计，其结果如图6所示，当电弧状态由a至b时，第一电弧稳定燃烧、第二电弧开始引燃的瞬间，首先发生的是电弧等离子体面积的扩大；随后由b至c时，第二电弧弧柱区形成，电弧等离子体面积瞬间扩张；最后由c至d，两个电弧间形成了稳定的公共导电区域，提高了弧柱区的能量密度，四钨极TIG电弧的自磁收缩效应增强，电弧等离子体面积减小[17]，因此，由b至d阶段，电弧等离子体面积先增加后减小.
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图 6 第一电弧到第二电弧引燃过程电弧等离子体面积Figure 6. Arc plasma area during first arc to second arc ignition process图7所示为四个电弧的引燃时间，由图可知，随引燃时序，四钨极TIG电弧的引燃时间逐渐缩短. 这是因为电弧1在引燃前没有导电通道提供“便利”，只能在基板处起弧，而当后续电弧起弧时，按照最小电压原理，电弧总是在最有利于电弧引燃的位置起弧，前一个已经存在的电弧为其提供了公共导电通道，使其跳过基板在已存在电弧处直接引燃，且能量密度的增加也为电弧引燃提供了“便利”，缩短了后续电弧的引燃时间.
2.2 钨极间距对四TIG电弧形态的影响
图8为不同钨极间距下四钨极TIG电弧形态的正面拍摄图像，由图可知，当钨极间距为2mm、4mm时，四钨极TIG电弧呈现出类曲边三角形的电弧等离子体形态，而不是传统单钨极电弧等离子的钟罩形，当钨极间距增加到为2mm、4mm时；四钨极TIG电弧在钨极上方仍存在电弧等离子体，并且可以明显观察到随钨极间距的增加，电弧沿钨极中心线方向的偏转角度逐渐增加. 图9为不同钨极间距下四钨极TIG电弧面积及面积方差，由图可知，随钨极间距增加，四钨极TIG电弧面积及波动均增加，当钨极间距≤6mm时，电弧面积及波动变化较小，当钨极间距增加至8mm、10mm时，电弧面积及波动骤增，说明电弧稳定性下降；结合电弧形态图像可知，虽然电弧面积整体增加，但电弧间公用导电通道的亮度显著降低，说明此处能量密度减小.
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图 8 不同钨极间距下四钨极TIG电弧形态(电流I = 120A，弧长L = 5mm)Figure 8. Tetra-tungsten arc shape with different distance between tungsten electrodes(a)d = 2mm (b)d = 4mm (c)d = 6mm (d)d = 8mm (e)d = 10mm![]()
图 9 不同钨极间距下四钨极TIG电弧等离子体面积及方差(a)Arc plasma area (b) The variance of arc plasma area(a)电弧等离子体面积 (b)电弧等离子体面积方差Figure 9. Plasma morphology with different Distance between tungsten electrodes2.3 沉积电流对四TIG电弧形态的影响
图10为不同沉积电流下四钨极TIG电弧形态，由图可知，在同一钨极间距下，沉积电流对四钨极TIG电弧形态影响不大，同一钨极间距下沉积电流增加时，四钨极TIG电弧高亮区面积略有增加，电弧间的相互吸引增强，公共导电区域增加，多电弧更容易耦合成一个大电弧，且多电弧沿四钨极几何中心向上汇聚的等离子高亮区亦增加，但与钨极间距相比，沉积电流对多电弧耦合作用效果相对较小.
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图 10 不同沉积电流下四钨极TIG电弧形态(钨极间距d = 4mm，弧长L = 5mm)Figure 10. Tetra-tungsten arc morphology under different deposition currents图11为不同沉积电流下四钨极TIG电弧面积及面积方差，由图可知，随沉积电流增加，四钨极TIG电弧面积及波动略有增加，与钨极间距作用相比较小，且当沉积电流峰值达到180A时，电弧面积方差显著增加，说明电弧稳定性下降. 分析认为，当沉积电流增加时，四钨极TIG电弧间耦合作用力增加，特别是四钨极TIG电弧沿几何中心向上汇聚的等离子聚集区域扩大，电子碰撞几率增加引起电弧稳定性下降，这可通过文中2.6节四钨极TIG电弧稳定机制中电子迁移现象解释.
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图 11 不同沉积电流下四钨极TIG电弧等离子体面积及方差(a)电弧等离子体面积 (b)电弧等离子体面积方差Figure 11. Area and variance of tetra-tungsten arc plasma under different deposition currents(a) Arc plasma area (b) Arc plasma area variance2.4 电弧弧长对四TIG电弧形态的影响
图12为不同电弧弧长的四钨极TIG电弧图像，可以观察到随电弧弧长增加，四钨极TIG电弧等离子体面积明显增加，当电弧亮度下降，代表电弧能量密度降低，当钨极间距为2mm时，随电弧弧长变化，四钨极TIG电弧形态由类“陀螺”形转变为类曲边三角形，而当钨极间距为10mm时，随电弧弧长增加，四钨极TIG电弧形态变化不明显. 图13为不同电弧弧长下四钨极TIG电弧面积及面积方差，由图可知，随电弧弧长增加，四钨极TIG电弧面积及波动显著增加，特别是，当电弧弧长达到7mm时，电弧面积方差显著增加，说明电弧稳定性下降.
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图 12 电弧弧长对四钨极TIG电弧形态的影响(电流I = 120A，钨极间距d = 4mm)Figure 12. Tetra-tungsten arc shape under different arc lengths![]()
图 13 不同电弧弧长下电弧等离子体面积及方差(a)等离子体面积(b)等离子体面积方差Figure 13. Plasma area and variance of tetra-tungsten arc under different Arc lengths(a) Arc plasma area (b) Arc plasma area variance2.5 四钨极TIG电弧热源有效利用率分析
为了更好的表征四钨极TIG电弧有效利用率，引入熔化能的概念，并以此作为四钨极TIG电弧有效利用率的表征方式，其中熔化能公式[17]如式1所示.
熔化能公式：
$$ {\mathrm{E}}_{\mathrm{m}} = \left(\mathrm{\nu }\mathrm{S}\right)\mathrm{\rho }\left({\int }_{{\mathrm{T}}_{0}}^{\mathrm{T}\mathrm{m}}\mathrm{C}d\mathrm{T} + \mathrm{Y}\right) $$ (1) 式中 Em——熔化能 J
V——扫描速度 mm/min
S——横截面熔化面积 mm2
ρ——材料密度 g/mm3
T——温度 ℃
T0——室温 ℃
Tm——熔点 ℃
C——比热容 J/(g·℃)
Y——熔化潜热 J/g
由该公式可知，熔化能的大小与横截面熔化面积密切相关，即当横截面面积较大时，即可认为此时四钨极TIG电弧有效利用率较高. 因此实验条件相同条件下以自熔的方式对不同钨极间距下四钨极TIG电弧有效利用率进行了焊接试验，以此确定最佳的耦合距离，试验及测量结果见表2和图14所示.
表 2 不同钨极间距下四钨极TIG电弧形态及接头横截面Table 2. Cross-sectional area of four tungsten electrode heat source fusion joint for different tungsten electrode spacing)钨极间距(d/mm) 2 4 6 8 10 电弧形态 
接头横截面 
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图 14 不同钨极间距下横截面熔化面积(电流I = 120A，弧长L = 5mm)Figure 14. The cross-sectional area of welded joint under different tungsten electrode spacing由表2可知，四钨极间距为2mm 时，焊缝熔宽与接头横截面面积均最大，而间距为10mm时两者均最小，且随着钨极间距的增大，熔宽没有明显增加，且熔化面积逐渐减小，这是因为焊道尺寸不仅与作用在基体的热源能量面积有关，还与能量密度有关，即热源能量有效利用率，当钨极间距较小时，四钨极TIG电弧能量面积虽然较小，但能量密度较大，此时能量有效利用率较高，而当钨极间距较大时，虽然四钨极TIG电弧能量面积较大，但能量密度较小，而能量有效利用率较低. 因此，钨极间距为2mm时，焊道熔化面积最大；钨极间距为10mm时，熔化面积最小，这是由不同钨极间距时四钨极TIG电弧热源有效利用率的不同造成的. 利用熔化能公式计算得出：钨极间距为2mm的熔化能约为钨极间距为10mm时熔化能的9.2倍.
2.6 四钨极TIG电弧稳定机制
从电子迁移角度解释了上述关键参数对四钨极TIG电弧形态的影响结果，从而揭示四钨极TIG电弧稳定燃烧机制. 图15为四钨极TIG电弧电子迁移情况示意图，如图所示，单钨极时，电子运动方向基本是沿着钨极中心线延长线运动的，没有发生偏转，而当四个钨极共同放电时，每个钨极的电子运动方向发生偏转并向四钨极几何中心汇聚，钨极间距增大，偏转现象更加明显. 分析认为，钨极间距为2-6mm时，四钨极TIG电弧在安培力的作用下形成公共导电通道[18]，显著提高四钨极TIG电弧能量密度，增强自磁收缩效应，大部分电子沿钨极延长线方向迁移，最终到达基板位置，只有少部分电子在电弧之间安培力的作用下向上运动，最终形成高度较小的弧峰，此时四钨极TIG电弧能量利用率和稳定性均下降；当钨极间距为8-10mm时，由于距离较远不能形成公共导电通道，但仍然在安培力的作用下发生偏转，因此多电弧向钨极几何中心处汇聚，相互撞击，并最终向钨极上方迁移形成弧峰，此时四钨极TIG电弧能量利用率和稳定性均下降，此外，沉积电流与电弧弧长都会影响电子密度与电子运动方向，因此，两者对电弧形态的影响也可利用该理论进行解释.
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图 15 不同状态电弧等离子体电子迁移情况示意图(a)单钨极； (b) 钨极间距d = 2 mm；(c)钨极间距 d = 6 mm；(d)钨极间距 d = 10 mmFigure 15. Electron migration of arc plasma in different states(a) a single tungsten electrode; (b) d = 2 mm; (c) d = 6 mm; (d) d = 10 mm3. 结论
(1)针通过对多电弧耦合关键参数对四钨极TIG电弧形态及稳定性的研究表明：钨极间距、电弧弧长可以显著的影响四钨极TIG电弧形态，沉积电流对四钨极TIG电弧形态影响相对较小；其中，钨极间距对四钨极TIG电弧稳定性的影响最为明显，当钨极间距为2mm时，四钨极TIG电弧稳定性最好.
(2)对不同钨极间距下四钨极TIG电弧热源有效利用率进行研究，结果表明，当钨极间距为2mm时，四钨极TIG电弧热源有效利用效率最高，相较于钨极间距为10mm时提高近9.2倍.
(3) 四钨极TIG电弧在自磁收缩和安培力的作用下相互吸引，当钨极间距较小时(2-6mm)，四钨极TIG电弧弧柱区相互重叠形成公共导电通道，此时四钨极TIG电弧稳定性最好，热源利用效最高；当钨极间距较大时(8-10mm)，四钨极TIG电弧不能形成稳定的导电通道，大部分电子在安培力的作用下相互碰撞，最终向钨极上方运动，造成四钨极TIG电弧稳定性下降、热源有效利用效下降，并且对焊枪的烧损降低了其使用寿命.
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图 2 基于焊丝化学成分的平衡相JMatPro计算结果
Figure 2. Calculated results of equilibrium phases based on experimental wire chemical composition by JMatPro
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图 3 熔敷金属金相组织
Figure 3. Metallographic microstructure of deposited metal. (a) typical field； (b) detailed view as marked in Fig.3a
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图 7 熔敷金属第二相TEM像及对应的选区电子衍射结果
Figure 7. TEM images of precipitates and SAED results by TEM. (a) dark field image; (b) σ SAED;(c) MC SAED
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图 8 室温拉伸断口SEM形貌
Figure 8. Fracture surface morphology of tensile specimen at room temperature by SEM
表 1 GTAW工艺参数
Table 1 GTAW parameters
焊接电流I/A 电弧电压U/V 焊接速度v1/(mm·min−1) 送丝速度v2/(mm·min−1) 保护气体 层温控制T/℃ 220 13.5 120 1 150 纯Ar ≤ 150 
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表 2 试验用焊丝的化学成分(质量分数，%)
Table 2 Chemical compositions of experimental wire
C Si Mn S P Nb Fe Mo Al Ti Cr Ni 0.02 0.07 0.96 0.001 0.002 2.01 9.44 5.06 0.28 0.20 29.02 余量
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表 3 熔敷金属各典型相能谱分析结果(质量分数，%)
Table 3 EDS results of typical phases in deposited metal
分析区域 Nb Mo Ti Ni Cr Fe A 0.87 4.64 0.09 52.02 30.17 11.54 B 2.69 6.91 0.50 48.41 30.40 9.11 C1 5.17 17.18 — 32.17 35.31 7.13 C2 5.32 17.21 — 31.31 35.11 7.23 D1 22.06 9.69 0.08 32.98 20.16 5.65 D2 19.21 10.69 — 33.25 21.92 6.35 E 30.01 3.73 9.23 14.27 11.78 3.29
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