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多元合金激光增材制造凝固组织演变模拟

齐海波, 张云浩, 冯校飞, 韩日宏, 吴栋

齐海波, 张云浩, 冯校飞, 韩日宏, 吴栋. 多元合金激光增材制造凝固组织演变模拟[J]. 焊接学报, 2020, 41(5): 71-77. DOI: 10.12073/j.hjxb.20190823001
引用本文: 齐海波, 张云浩, 冯校飞, 韩日宏, 吴栋. 多元合金激光增材制造凝固组织演变模拟[J]. 焊接学报, 2020, 41(5): 71-77. DOI: 10.12073/j.hjxb.20190823001
QI Haibo, ZHANG Yunhao, FENG Xiaofei, HAN Rihong, WU Dong. Simulation of solidification microstructure evolution in laser addition manufacturing of multicomponent alloy[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2020, 41(5): 71-77. DOI: 10.12073/j.hjxb.20190823001
Citation: QI Haibo, ZHANG Yunhao, FENG Xiaofei, HAN Rihong, WU Dong. Simulation of solidification microstructure evolution in laser addition manufacturing of multicomponent alloy[J]. TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION, 2020, 41(5): 71-77. DOI: 10.12073/j.hjxb.20190823001

多元合金激光增材制造凝固组织演变模拟

基金项目: 国家自然科学基金资助项目(51705345);河北省重点研发计划(18211813D);河北省自然科学基金资助项目(E2017210054);河北省教育厅青年拔尖资助项目(BJ2018034).
详细信息
    作者简介:

    齐海波,1972年出生,博士,教授,博士研究生导师;主要研究方向为增材制造及先进材料焊接;Email:qhb@stdu.edu.cn.

    通讯作者:

    韩日宏,博士,讲师;主要研究方向为增材制造数值模拟技术;Email:rhhan@stdu.edu.cn.

  • 中图分类号: TG 401

Simulation of solidification microstructure evolution in laser addition manufacturing of multicomponent alloy

  • 摘要: 针对多元合金激光熔覆过程,基于有限元方法和元胞自动机技术建立了多元合金激光熔覆熔池三维传热传质及凝固组织形貌演变模型,通过自行开发的宏微观耦合接口程序实现了三维熔池模型和多元合金凝固组织演变模型的耦合. 针对IN718激光熔覆过程中的传热传质和凝固组织演变过程进行了模拟,研究了基板初始晶粒尺寸、异质形核及多层熔覆扫描路径对熔覆层凝固组织形貌的影响机理,并对模拟结果进行了试验验证. 结果表明,模拟结果与实际物理过程吻合较好,所开发的耦合模型能够真实反映多元合金激光熔覆过程.
    Abstract: For the process of laser cladding of multicomponent alloy, the model for heat and mass transfer of three-dimensional pool and solidification structure evolution were established based on the finite element method and cellular automata technology. The coupling of model for three-dimensional molten pool and model for multi-element alloy solidification structure evolution was realized by self-developed macro-micro coupling interface program. The heat and mass transfer and solidification structure evolution of IN718 laser cladding process were simulated. The effects of initial grain size, heterogeneous nucleation and scanning path of multilayer cladding on the solidification structure and morphology of cladding layer were investigated, and the simulation results were verified by experiments. The results showed that the simulation results were in good agreement with the actual physical process, and the developed coupling model truly reflected the laser cladding process of multicomponent alloys.
  • 铝合金因其特有的质量轻、塑性好、耐腐蚀性强等优点,被普遍应用于各种加工制造和船舶、航空、航天等领域. 而钢是一种最常用的金属材料,在制造行业中的霸主地位不可动摇. 随着越来越多的铝合金结构件在制造业中的广泛应用,钢与铝的异种材料连接成了人们目前所关心的焦点问题. 由于钢/铝两种材料之间的热物理性能差异巨大,铝在钢中的溶解度非常低,且钢/铝焊接过程中极易产生金属间化合物(intermetallic compounds, IMCs),都会降低钢/铝接头的综合力学性能[1-3]. 近几年来,很多焊接研究学者专注于焊接材料、焊接工艺和界面层方面的研究,并取得较为明显的进步,推动了钢/铝异种金属焊接[4]在许多行业领域上的应用. 邱哲睿等人[5]提出钢/铝异种焊接是实现汽车与船舶轻量化的有效措施,具有很高的研究意义与价值,但是目前常用的爆炸焊、搅拌摩擦焊等焊接方式得到的焊接接头中IMCs含量高,导致接头性能不佳. Matteis 等人[6]提出采用过渡接头的方式焊接铝合金和钢板从而提高焊缝组织的质量与接头性能,减少IMCs的生成,为钢/铝异种焊接提供了新思路,但是接头强度还有待提高. 钢/铝组合构件除用于汽车轻量化中,在制冷行业也应用广泛,制冷行业中铝管和钢制供液管等不能直接焊接,而使用法兰连接会导致密封性较差,因此寻求一种有效连接铝管和钢管的过渡接头尤为重要[7].

    将半固态钎焊技术和电磁脉冲成形技术相结合,提出一种钢/铝管磁脉冲辅助半固态钎焊工艺,该工艺的焊接时间短(数百微秒到几毫秒),焊接过程中温度低(钎料半固态温度),可以有效控制钎焊扩散过程,减少界面上产生金属间化合物的种类以及厚度. 文中主要研究工艺参数对钢/铝钎焊界面行为的影响,分析焊接界面处元素的扩散行为及金属间化合物的生长机理.

    采用外径ϕ14 mm、壁厚2 mm的Q235镀锌钢管作为试验内管,外径ϕ17 mm、壁厚为1 mm的1060铝合金挤压管作为试验外管. 为使铝合金管在电磁力的作用下易于塑性成形且避免变形过程中的表面龟裂,需对铝管进行软化退火,退火工艺为350 ℃保温2 h后随炉冷却. 焊前需要钢管表面电镀锌处理. 钎料为带状Zn-15Al,尺寸规格为42 mm × 5 mm × 0.4 mm,化学成分如表1所示. 由Zn-Al合金相图可知该钎料固相线线为380 ℃,液相线为450 ℃[8].

    表  1  Zn-15Al钎料的化学成分(质量分数,%)
    Table  1.  Chemical compositions of Zn-15Al solder
    AlCuFeSiMgPbZn
    14. 950. 5210. 0120. 0310. 010. 002余量
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    钢/铝管磁脉冲辅助半固态钎焊工艺大致分为以下步骤:①清理试验管待焊表面;②截取适当长度的钎料带,将内管、外管、钎料带按图1所示进行安装;③通过电磁成形机的线圈对内外管件所形成的重叠区域进行电磁脉冲预成形,获得机械套接;④加热内外管件的套接区域至不同的的半固态温度(390 ℃固相体积分数为80%,410 ℃固相体积分数为60%,425 ℃固相体积分数为40%[7]);⑤采用适当的工艺参数(放电电压7 kV,充电电容550 µF)进行电磁脉冲成形,使半固态钎料中的固体颗粒对母材表面进行径向和轴向剪切,从而去除铝合金母材表面致密的氧化膜,且能提高钎料在母材表面的润湿性,利于元素之间的相互扩散.

    图  1  钢/铝管件的电磁脉冲搭接钎焊原理
    Figure  1.  schematic diagram of EMP lap brazing for steel and aluminum pipe fittings. (a) fixing and positioning;(b) first clamping shock;(c) heating shock brazing;(d) magnetic pulse brazing cross-section view

    利用线切割机在钎焊接头处沿着轴向切取一定长度和宽度的圆弧状试样,镶嵌后打磨、抛光,硝酸酒精腐蚀后制得金相试样. 采用JSM-7500F型扫描电镜 (scanning electron microscopy, SEM) 研究其界面处组织形态、界面结合情况以及焊缝处组织分布情况. 采用JXA-8320型电子探针显微分析仪和INCA X-Act型能谱仪进一步分析组织成分以及扩散层的厚度,探究界面间金属化合物形成机理,分析其界面行为.在NSTRON1341型电液伺服材料试验机上进行拉伸试验.

    在放电电压7 kV、充电电容550 µF的电磁脉冲工艺参数下,分别进行了不同温度下的钎焊试验(390,410,425 ℃),其扫描电子显微形貌如图2所示,其中最左侧处颜色较深是铝母材,最右侧处是钢母材. 焊接温度为390 ℃时,焊缝的晶粒细小,铝合金母材与焊缝界面区域有明显的扩散层,如图2a所示. 而钢侧母材与焊缝界面部分区域可见扩散层,但部分位置存在未结合缝隙(孔洞). 焊接温度410 ℃时,焊缝区的晶粒明显长大,铝侧与钢侧均有明显的扩散层,整个焊缝焊接情况较好,如图2b所示. 当温度继续升高到425 ℃时,由于此时钎料的固相率为40%,60%的液相使钎料具有非常好的流动性[7],在电磁力和铝合金外管的强烈挤压作用下,大部分钎料被挤出焊缝区,造成焊缝缺少钎料,如图2c所示. 此时晶粒严重长大呈树枝状,并垂直于铝母材向钢侧生长.

    图  2  不同焊接温度下焊缝SEM形貌
    Figure  2.  SEM microstructure at solder joint under different soldering temperature. (a) 390 ℃;(b) 410 ℃;(c) 425 ℃

    图3为不同焊接温度下获得的铝侧界面组织形貌.在390,410,425 ℃的情况下,Al侧均有明显扩散层,实现了冶金结合. α-Al晶粒在温度升高的过程中,也逐渐长大,由390 ℃时的近球状晶(图3a)长大到425 ℃时的粗大树枝晶(图3c),主要原因是425 ℃时提供了较大的过冷度,促进了α-Al晶粒的生长. 界面处扩散层也随温度的增加而不断变厚,390 ℃时扩散层厚度为2 μm,410 ℃时扩散层厚度增加到3 μm,当温度达到425 ℃扩散层的厚度增加到6 μm.

    图  3  不同焊接温度下铝侧的SEM组织形貌
    Figure  3.  SEM microstructure at Al side at different soldering temperatures. (a) 390 ℃;(b) 410 ℃;(c) 425 ℃

    分析Al侧母材与焊缝界面处成分,线扫描的结果如图4所示,从Al母材到焊缝内部,Al元素浓度在焊缝界面处并没有陡降,而是随着距离的增加逐渐降低,形成明显的浓度梯度,说明铝侧母材与钎料已形成一定厚度的扩散层,实现了冶金结合.

    图  4  390 ℃铝侧线扫描
    Figure  4.  Line scan position of Al side at 390 ℃

    为了进一步确定扩散层的组成,对试样不同位置(图3)进行能谱仪(energy dispersive spectromt-er, EDS)点扫描,各点成分如表2所示. 根据相关的文献研究成果,结合各点的成分可推测出,铝母材与焊缝界面层组织主要为α-Al,焊缝中的灰色球状颗粒为溶解了一定Zn原子的α-Al,球状颗粒周围白色相为富锌相[9-10],富锌相分布于α-Al晶粒之间. 对3种不同温度扩散层处各点扫描分析发现,不同温度下的扩散层中氧元素很少,与Al元素均不成比例,可以确定没有大片的Al2O3氧化膜存在,而残存的氧元素主要是破碎后Al2O3残留或焊后空气氧化导致. 说明放电电压7 kV,加热温度为390,410,425 ℃时均可以有效地去除铝母材表面的氧化膜. 在电磁力的作用下,半固态的固相颗粒对氧化膜表面的挤压促使氧化膜破碎,液相潜入破碎氧化膜,在流动中对母材表面进行轴向剪切,有效去除了氧化膜. 同时,钎料具有良好的流动性,能够在固相颗粒去除母材表面氧化膜后液相润湿新鲜Al母材,促进扩散实现冶金结合.

    表  2  不同温度下铝侧特征点能谱分析成分与相组成
    Table  2.  Compositions and phase compositions of marked points on aluminum side at different soldering temperatures
    温度T/℃位置元素含量(原子分数,%)相组成
    AlZnO
    390179.3316.683.99α-Al
    273.8122.533.66α-Al
    360.3536.133.53富锌相
    470.5626.662.78α-Al
    410552.0743.763.89α-Al
    655.1239.185.7α-Al
    425751.0945.823.09α-Al
    855.5842.342.09α-Al
    910.8184.874.71富锌相
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    选取钢侧界面中存在明显扩散层划线位置进行EDS线扫描,如图5所示. 分析研究Al,Fe,Zn 3种元素在垂直界面层方向上的浓度分布,发现该位置存在Fe,Al原子的浓度梯度变化(图6),钎料与母材钢发生反应生成了一定厚度且连续分布的Fe-Al系IMCs层[11-12],IMCs层厚度约为3 μm. 上端A位置的IMCs层的厚度较薄仅为1 μm. 钢侧界面不均匀,部分位置扩散明显,而有些位置IMCs层较薄,甚至存在明显的间隙(孔洞),主要是由于390 ℃时温度较低,Fe-Al之间的原子运动并不剧烈,不利于原子间的相互扩散.

    图  5  不同焊接温度下钢侧的SEM组织形貌
    Figure  5.  SEM microstructure at Fe side at different soldering temperatures. (a) 390 ℃; (b) 410 ℃; (c) 425 ℃
    图  6  390 ℃钢侧线扫描
    Figure  6.  Line scan position of steel side at 390 ℃

    表3可知,点1、点3、点4、点6、点7处Fe和Al原子比基本为1∶3,由于Fe2Al5一般依附于表层向焊缝中生长且呈针状,而FeAl3不呈现明显的针状组织且比较致密,因此结合金相形貌与点的位置可以确认该处组织为FeAl3.

    表  3  不同温度钢侧特征点能谱分析成分与相组成
    Table  3.  Composition and phase composition of marked points on steel side at different soldering temperatures
    温度T/℃位置
    元素含量(原子分数,%)相组成
    AlZnFeO
    390168.975.0821.74.25FeAl3
    261.1823.521.4713.21α-Al
    410358.515.8722.13.53FeAl3
    455.6914.0121.56.99FeAl3
    565.7227.150.996.14α-Al
    425663.6910.0119.55.89FeAl3
    761.2814.3616.237.01FeAl3
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    钢侧镀锌层经过各种温度焊接后均消失,由于390,410 ℃的焊接温度,并未达到锌的熔点(419 ℃),不足以使镀锌层熔化或蒸发. 镀锌层消失主要是镀锌层的Zn元素与焊缝中的Zn-15Al钎料之间存在明显的浓度梯度,在加热的过程中,镀锌层中的Zn原子会大量向焊缝中发生扩散. O元素主要来源于ZnO. 镀锌层在空气中加热会发生氧化成ZnO,且在扩散层内Zn与O元素的比例接近1∶1(点1),说明Zn氧化会变成ZnO,而Fe,Al也相互结合生成金属间化合物.

    根据钢/铝结合界面的金属间化合物生成情况,对加热温度为410 ℃、放电电压为7 kV、镀层厚度为5 μm时得到的钎焊接头进行拉伸试验,并用直接冲击得到的机械咬合接头进行对比,结果表明磁脉冲半固态钎焊接头试样的抗剪强度为119 MPa,与铝合金母材的强度(120 MPa)相当,机械咬合接头的抗拉强度为34 MPa.

    Fe-Al金属间化合物的种类大致分为FeAl,FeAl2,Fe2Al5,FeAl3等. 根据图7中Fe-Al金属间化合物的吉布斯自由能(ΔG)变化[13],可以看出,形成FeAl相所需要的吉布斯自由能最大,当温度在300 ~ 1 500 K时,ΔGFeAl>0. 所以在试验条件下未发现FeAl金属间化合物,但其它Al-Fe金属间化合物则可能存在. FeAl2是一种不稳定的亚稳相,这种相在文中铝/钢焊接试验过程中也未发现. Fe3Al则是在温度介于900 K左右时(温度范围很小接近于0)才可能在界面处形成Fe3Al. 由于试验温度大致为390 ~ 425 ℃,所以只需要分析Fe2Al5以及FeAl3这两种金属间化合物的形成.从图7可知,生成Fe2Al3的自由能比FeAl3的小很多,由于吉布斯自由能值的绝对值越大,说明反应的自发性越强,一般而言Fe2Al5在吉布斯自由能上可以看出比FeAl3更容易生成.

    图  7  Fe-Al金属间化合物的吉布斯自由能变化
    Figure  7.  Gibbs free energy change of Fe-Al intermetallic compounds

    陈云等人[14]的试验研究发现,Fe/Al的低熔共晶点为655 ℃,Al的熔点为660 ℃,试验温度在600 ℃以下时,Fe/Al焊接所产生的金属间化合物为FeAl3;试验温度在700 ℃以上时,所得到的金属间化合物为Fe2Al5. 这说明试验温度在600 ℃以下时,Fe/Al之间的扩散状态基本为固相扩散,并且由于Fe原子在此温度下的扩散速率远小于Al原子,导致Fe/Al焊接界面处主要是通过Al原子向Fe晶界进行扩散,并与Fe反应生成FeAl3金属间化合物,且金属间化合物的厚度随着保温时间的增加而变宽,Al原子由所形成的金属间化合物通过晶界向Fe晶粒进行扩散并与晶粒内的Fe原子反应生成金属间化合物,最后得出Al扩散示意图,如图8所示.

    图  8  Al扩散示意图
    Figure  8.  Schematic diagram of Al diffusion

    虽然Fe2Al5的吉布斯自由能高于FeAl3,但是不能证明Fe2Al5生成的优先级高于FeAl3,具体先生成哪种金属间化合物取决于试验温度,当温度在600 ℃以下时,会先生成FeAl3金属间化合物. 由于试验温度为390 ~ 425 ℃,远低于600 ℃,所得到的金属间化合物产物为FeAl3,Fe/Al为固相扩散状态,由Al原子向Fe界面进行扩散并产生FeAl3金属间化合物. 试验结果也较好地证实了金属间化合物的种类只有FeAl3,未检测到产生Fe2Al5.

    (1) 钢/铝管磁脉冲辅助半固态Zn-15Al钎料钎焊,在410 ℃(相应的固相率为60%)温度下的铝/钢焊缝钎料填充完美,焊缝组织密集细小呈颗粒状,并且焊缝两侧界面处冶金结合情况良好,钢侧金属间化合物厚度较薄(平均3 μm),不容易产生应力集中现象.

    (2) 焊缝组织主要为α-Al以及富锌相,铝侧界面处的冶金结合好,Al2O3氧化膜破碎与清除良好.

    (3) 不同条件下界面元素的分布情况不同,焊缝组织中由于α-Al组织的生长而变得粗大从而抑制富锌相的生长,即界面处的Zn元素减少,Al,Fe元素在界面处集中并形成扩散层. 钢侧界面处钎料中Al原子向钢基体进行扩散,且只生成FeAl3金属间化合物.

  • 图  1   激光增材制造示意图

    Figure  1.   Schematic diagram of laser addition manufacturing

    图  2   熔覆层几何形貌

    Figure  2.   Geometric morphology of cladding layer

    图  3   FE-CA耦合模型示意图

    Figure  3.   Schematic diagram of FE-CA coupled model

    图  4   熔池传热传质模型

    Figure  4.   Heat and mass transfer model of molten pool

    图  5   不同基板晶粒尺寸模拟结果

    Figure  5.   Simulation results of different grain size of substrates.(a) 20 μm;(b) 40 μm

    图  6   不同异质形核率模拟结果

    Figure  6.   Simulation results of heterogeneous nucleation rates.(a) 2.55 × 1013 m−3;(b) 2.55 × 1014 m−3;(c) 2.55 × 1015 m−3

    图  7   纵截面凝固组织形貌模拟结果

    Figure  7.   Simulation results of solidification structure morphology of longitudinal section. (a) unidirectional scans;(b) bi-directional scans

    图  8   纵截面凝固组织形貌试验结果

    Figure  8.   Experimental results of solidification structure morphology of longitudinal section. (a) unidirectional scans;(b) bi-directional scans

    表  1   熔覆层和热源参数

    Table  1   Deposited layer and heat source parameters

    熔覆层前段长度
    a/mm
    熔覆层半宽
    b/mm
    熔覆层高度
    c/mm
    激光能量吸收率
    η
    热源有效作用半径
    r0/mm
    表面热流分配系数
    α1
    体积热流分配系数
    β1
    0.350.350.6750.30.350.70.3
    参考文献[8]参考文献[8]参考文献[8]参考文献[9]参考文献[10]参考文献[8]参考文献[8]
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    表  2   IN718热物性参数

    Table  2   IN718 thermophysical parameters

    密度ρ/(kg·m−3)液相温度Tl/K固相温度Ts/K导热系数k/(W·m−1·K−1)熔化潜热Lf/(kJ·kg−1)热熔cp/(J·kg·K−1)
    7 7341 6091 5330.56 + 2.9 × 10−2T – 7 × 10−6T290435
    参考文献[9]参考文献[9]参考文献[9]参考文献[17]参考文献[9]参考文献[9]
    粘度μ/(Pa·s)α2/(m·s−1·K−2)α3/(m·s−1·K−3)热膨胀系数β/K−1表面张力系数${\frac{ { {\rm{d} }\gamma } }{ { {\rm{d} }T} }}$/(N·m−1·K−1)
    5.31 × 10−31.58 × 10−52.29 × 10−61.3 × 10−52.5 × 10−5
    参考文献[9]参考文献[11]参考文献[11]参考文献[9]参考文献[9]
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  • 期刊类型引用(1)

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    其他类型引用(0)

图(8)  /  表(2)
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-08-22
  • 网络出版日期:  2020-09-26
  • 刊出日期:  2020-09-26

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