0.   序言

当今世界对控制碳排放日益重视，发展清洁能源成为未来的趋势，核电是公认的清洁能源^[1]. 锆的热中子吸收截面极低，在反应堆内的辐照脆性低，在高温高压水蒸气中，也具有极佳的抗腐蚀性，同时纯锆力学性能适中，加工性能良好，与铀燃料相容性良好，可以提升铀燃料使用效率，因此被大量应用于燃料包壳管、定位隔架、元件盒等部件^[2]. 镍具有更好的耐腐蚀性，常被用作核工业中的结构材料，因此在反应堆中使用纯锆与纯镍焊接接头部件，锆/镍接头的性能成为重要分析内容.

纯锆熔化后液态金属流动性良好，裂纹敏感性低，但化学性质活泼，高温下会与空气中的O，N和H元素反应^[3-4]，纯锆熔点高于纯镍，但热膨胀系数仅为纯镍的1/2，同时热导率低，导热性差，比热容低，较小的能量改变就会使温度急剧变化，造成较高的残余应力与热应力. 纯镍的焊接性良好，但导热性差，焊接热量不易散出，容易过热，造成晶粒粗大^[5].纯镍/纯锆之间冶金相容性差^[6-7]，相互间溶解度极低，Ni元素在α-Zr中的最大溶解度小于0.8%，而Zr元素在γ-Ni中的溶解度也仅有0.6%，几乎只能生成NiZr，NiZr₂和Ni₅Zr等金属间化合物. 纯镍/纯锆间可能发生的共晶反应众多，例如在1 170 ℃生成γ-Ni + Ni₅Zr，增加接头脆性^[8-9]，在高残余应力的共同作用下促进焊接裂纹生成^[10]，控制接头残余应力对提升接头性能具有重要意义.

鉴于以上纯锆/纯镍焊接的问题，采用电弧焊、激光焊等方法难以得到高质量的焊接接头，目前缺少熔化焊的研究. 与其它熔焊方法对比，电子束焊采用真空保护，隔绝了空气的影响，具有能量密度高，热影响区宽度小的特点^[11-12].文中在锆管/镍棒环焊缝电子束焊接过程中，通过偏束与扫描调节焊缝组织，得到了(γ-Ni + Ni₅Zr)共晶 + Ni₅Zr枝晶复合结构接头，降低了接头残余应力，抑制了裂纹的产生，接头最高强度达到189 MPa，实现了纯锆管与纯镍棒的有效连接.应力对裂纹产生有重要影响，难以进行实际测量，因此通过理论计算结合有限元模拟，根据接头残余应力、热应力和焊接温度场的特点，阐明了裂纹产生机制.

1.   试验方法

试验材料为纯锆管与纯镍棒，材料尺寸如图1所示，镍棒前端带有10 mm长的小圆柱，总长80 mm，锆管总长80 mm，内径ϕ8.36 mm，外径ϕ9.5 mm. 装配时将锆管套在镍棒的小圆柱上，采用过盈配合的方式固定试件，母材主要成分见表1，母材间的主要力学性能有很大差异见表2.母材组织形貌如图2所示，纯锆母材呈典型的轧制态结构，纯镍母材为孪晶形貌的单相奥氏体组织，晶粒沿轴向有拉长.试验设备为法国MEDARD45型脉冲电子束焊机，其加速电压为20 ~ 60 kV，焊接束流为0 ~ 100 mA，真空度可达5 × 10⁻² MPa.工件由真空腔内三爪卡盘夹持旋转，电子束聚焦于纯锆/纯镍界面位置，完成焊接过程.

图  1  装夹示意图(mm)

Figure  1.  Schematic diagram

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表  1  纯镍与纯锆化学成分(质量分数，%)

Table  1.  Compositions of Ni and Zr

材料	Mg	C	S	P	Cu	Fe	Si	Ni
纯镍	0.08	0.01	0.005	0.002	0.008	0.007	0.08	余量
材料	Hf	Fe	Cr	C	N	O	H	Zr
纯锆	2.24	0.06	0.01	0.007	0.004	0.069	0.0007	余量

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表  2  纯镍与纯锆物理性能(室温)

Table  2.  Properties of Ni and Zr

材料	熔点 T/℃	线膨胀系数 α/(10−6·K−1)	热导率 λ/(W·m−1·K−1)	抗拉强度 Rm/MPa	比热容 C/(J·kg−1·K−1)
纯锆	1855	6.42	370	620	668
纯镍	1455	13	71.4	443	444

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电子束焊接工艺参数见表3，在各组试验中聚焦位置均为工件表面，加速电压55 kV，焊接束流6 mA，加入扫描以保证接头气密性.对中焊接产生了裂纹缺陷，因此进行了偏锆和偏镍焊接试验，通过改变偏束方向与距离，降低接头残余应力，对焊接裂纹进行抑制.

表  3  电子束焊接工艺参数

Table  3.  Electron beam welding process parameters

编号	扫描幅值 Vxy/mm	扫描频率 f/Hz	焊接速度 v/(mm·min−1)	偏束量 d/mm
1	2	200	600	对中
2	2	200	600	偏锆0.3
3	2	200	600	偏锆0.5
4	2	200	600	偏镍0.3
5	2	200	600	偏镍0.5

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在ABAQUS有限元计算中，建立与实际材料尺寸一致的完整模型，焊缝部位网格分割时采用细化网格，长度方向网格边长约为0.1 mm，在锆管的厚度方向分为8层，夹持部位也采用细化的网格，网格尺寸约1 mm，其它部位采用过渡网格，直到网格尺寸为5 mm，分割完成后，模型共计有51 590个节点，46 752网格，如图3所示. 纯锆、纯镍的热物理参数来自《中国材料工程大典》^[13]与外延推导.

图  2  母材光学显微组织

Figure  2.  Microstructure of base metal. (a) pure zirconium; (b) pure nickel

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图  3  网格划分示意图

Figure  3.  Schematic diagram of mesh. (a) overall mesh partitioning; (b) transition mesh

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在保证结果准确性的前提下，合理的简化初始条件与边界条件对于提升计算速度有重要意义^[14]. 基于实际情况，对热-力耦合分析过程、位移边界条件和热边界条件做出以下简化与设定：①设定材料初始温度与环境温度为25 ℃，设定材料的各热物理参数为温度的函数，结晶潜热通过简化设置材料比热容进行，忽略熔池流动作用，设定焊接过程为热-力耦合准稳态过程；②夹具与试件接触面设定6个自由度为0，另一端为自由端，假设管与棒之间没有相对滑动；③在焊接与冷却过程中，辐射边界条件为20 W/(m²·K) ，冷却时表面对流换热条件参数为20 W/(m²·K)，夹持部位的对流换热系数为2000 W/(m²·K).

2.   试验结果与分析

2.1   接头形貌与组织

不同焊接参数下接头截面形貌如图4 所示，接头呈现碗状形貌，焊缝内部均由腐蚀后呈现黑色的(γ-Ni + Ni5Zr) 共晶及白色的 Ni₅Zr 枝晶的复合结构组成^[15].各焊接参数下均在锆侧熔合线生成连续脆性反应层，宏观裂纹均由此处产生，是接头的薄弱区域.偏锆焊接时宏观裂纹从锁底处贯穿延伸至焊缝顶部，IMCs 层有较多微观裂纹，显示接头有较大残余应力，同时锆管有明显的膨胀变形，显示接头在焊接过程中的较大热应力，随着下束位置偏向纯镍一侧，裂纹逐渐被抑制，在对中焊接中，锁底处的裂纹只延伸至焊缝内部，偏纯镍 0.3 mm 焊接初步抑制了裂纹，当偏束量达到 0.5 mm，裂纹完全消失.

图  4  接头宏观成形

Figure  4.  Macrosco pic morphology of the joint. (a) deflect 0.5 mm towards Zr; (b) deflect 0.3 mm towards Zr; (c) direct welding; (d) deflect 0.3 mm towards Ni; (e) deflect 0.5 mm towards Ni; (f) microstructure of the weld of deflect 0.5 mm towards Zr

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在拉伸试验中，基于国家标准GB6397-86《金属拉伸试验试样》的要求，采用全截面管段试样标距50 mm，装配示意图和力学性能测试如图5所示. 两组偏纯锆焊接的接头由于宏观裂纹的产生，拉伸试样在万能试验机上的装配阶段就已经失效，最终的有效数据如图5b所示，对中焊接的接头强度仅有36.4 MPa，偏镍焊接有效提升了接头强度，偏束量为0.5 mm时接头强度最高，达到189 MPa. 接头膨胀变形与开裂程度与残余应力有关，最终影响力学性能，采用有限元分析结合理论计算对接头应力特点进行分析.

图  5  接头力学性能测试

Figure  5.  Mechanical properties test results. (a) schematic diagram of the clamping setup for tensile testing; (b) results of tensile testing

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2.2   接头残余应力分析

试验中接头形式为环焊缝，目前缺乏对这种接头形式应力分布特点的分析，纯镍较大的线膨胀系数会导致受热后明显膨胀，对锆管内壁产生较大的压力，导致径向应力的产生，首先对薄壁管径向应力与环向应力的关系进行分析.

锆管的示意图如图6所示，长度为L，外径为R，内径为r,假设管与棒之间接触界面不产生滑移现象与协调变形，忽略轴向应力与焊缝对应力的影响，在薄壁管的任意一点，取角度dθ进行微分，则微分区域的面积dS，即

图  6  微分示意图

Figure  6.  Schematic diagram of differential

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微分区域相对于剖面垂直方向的分力df，即

式中：dfs为微分区域的合力，微分面积上的分力，即

式中：σ₁₁为径向应力，整个半圆垂直于剖面的力进行积分求得合力，即

剖面由两部分组成，总面积S，即

易得环向应力σ₃₃，即

式中：e为壁厚，即外径减去内径在不同壁厚位置的应力也应当有区别，但薄壁管外径远大于壁厚，因此近似各个厚度的应力一致，将R修正为平均半径$r_{\bar{x}}$最终环向应力,即

理论环向应力与径向应力的关系,即

带入相应尺寸参数计算得到环向应力的理论值达到径向应力的15.7倍，以上理论计算说明接头可能存在较高的环向应力，即

由于轴向应力会对力的平衡条件产生影响，达到屈服条件后残余应力也会释放，实际环向应力与径向应力的比值低于理论计算值，难以实际测量焊接温度场与残余应力场，因此采用商用有限元软件ABAQUS对工件建立三维有限元模型，采用热-力耦合分析模块，在不同焊接参数下，对锆管/镍棒环焊缝电子束焊接过程中的温度场与应力场进行分析，揭示了焊接温度场特点与焊后残余应力特点，对于优化工艺参数与焊接裂纹的产生机理具有指导意义.

真空环境中只能通过夹具与辐射散热，热量积累会导致焊缝各个区域的热循环过程具有差异，可能对残余应力产生较大的影响，首先对环焊缝温度场特点进行分析，数据取样位置如图7所示.首先对锁底处的热循环曲线进行提取，提取位置为环焊缝典型的0°，90°，180°和270°的4个位置，如图7a所示，依次简写为A，B，C和D.而应力取样曲线如图7b所示，从镍一侧沿着轴线向锆一侧取样.

图  7  数据取样位置示意图

Figure  7.  Schematic diagram of data sampling location. (a) temperature sampling locations; (b) stress sampling paths

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A，B，C和D的热循环曲线如图8所示.A位置由于焊接结束时电子束环绕焊缝一周回到原点，因此有2次加热冷却的过程，首次被加热时最高温度仅有906 ℃，在第二次加热时由于试样没有冷却到室温，达到最高温度2 136 ℃，而B位置的再热作用已经不明显，因此在焊接起始位置有明显的再热过程.在B，C和D位置处的焊缝，焊接过程中的降温过程几乎都是由最高温度下降至400 ~ 500 ℃，在此温度区间停留20 ~ 30 s缓慢下降至室温，由于纯锆管的半径较小，焊缝为环焊缝的形式，同时散热速度慢，热量积累使后续位置的峰值温度从1 698 ℃逐渐上升到1 837 ℃.

图  8  对中焊接热循环曲线

Figure  8.  Thermal cycle of direct welding

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为了分析偏束对接头热循环的影响，不同参数下A、B、C、D位置的热循环曲线如图9所示，与对中焊接相同，在不同工艺参数下，焊接顺序靠后的部位峰值温度不断上升.随着偏束的加入，焊缝中心的最高温度随偏束量的上升而下降，例如在环焊缝的中部，即位置C处，最高温度由对中焊接的1 718 ℃下降到最低1 462 ℃.

图  9  偏束焊接热循环曲线

Figure  9.  Thermal cycle of offset welding. (a) position A; (b) position B; (c) position C; (d) position D

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偏锆焊接时锆管有明显的膨胀变形，发生在高温的焊接过程中，与热应力有直接关联，焊接过程进行到3.75 s，即焊接过程进行一半时的等效热应力场如图10所示，由于纯镍的膨胀作用，对过盈配合到小圆柱上的锆管产生了巨大的热应力，同时偏锆相对于偏镍和对中焊接，热力值明显更高，应力最高达到593 MPa，接近纯锆的室温屈服强度高于高温下纯锆的屈服强度，与锆管膨胀变形的实际结果一致，偏纯镍0.5 mm时热应力有明显下降，最高值下降到411 MPa.

图  10  热应力分布特点

Figure  10.  Thermal stress distribution

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由于电子束能量集中，接头从峰值温度下降到相变温度的过程中，冷却速度均大于500 ℃/s，会导致较高的残余应力为了分析纵向、轴向、环向残余应力的特点，在A，B，C和D沿着取样路径，提取对中焊接3向残余应力与Mises等效应力，如图11所示，可以看出在锁底部位处的轴向、环向、径向都有明显的应力集中现象，应力整体在B位置最高，在材料界面处达到450 MPa，在向镍一侧应力出现断崖式下降到100 MPa以下，在焊接过程结束阶段的D位置应力峰值最低，仅有139 MPa.为了找到等效应力分布特点的成因，沿相同路径分别提取了S11(径向)、S22(轴向)、S33(环向)方向上的应力.裂纹的产生主要受到拉应力的影响，同时由于裂纹方向都是沿轴向开裂，因此轴向应力对性能的影响最为明显，轴向应力最大在B位置达到了59 MPa，在开始位置A也达到了58 MPa，在结束位置的应力值仅有20 MPa，主要原因是由于热量的积累，焊接位置靠后的部位冷却速率逐渐下降所导致.而径向应力主要是由热循环过程中镍棒的膨胀挤压所引起，因此径向应力应当与温度场峰值正相关，由于焊接起始位置A受到两次加热，在二次加热过程中的峰值温度最高，因此其径向应力最大值达到140 MPa，此处也具有最高的环向应力，达到490 MPa，与前文的理论计算结果一致，而B，C和D位置的热循环过程类似，最大应力值分别为68，60，69 MPa.

图  11  残余应力分布特点

Figure  11.  Residual stress distribution. (a) mises stress; (b) axial stress; (c) circumferential stress; (d) radial stress

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对不同参数下A，B，C和D的残余应力进行分析，如图12所示为不同焊接参数下的Mises等效应力场分布云图. 不同焊接参数下的应力分布趋势情况基本相同，在焊接界面处出现应力的突变，残余应力主要分布在Zr侧，Ni侧的应力均低于100 MPa，在锁底处与反应层位置有明显的应力集中，在焊接起始阶段90°的位置最明显，由前面温度场的分析可知，主要由再热作用的高温引起，对中焊接时残余应力最高达到450 MPa，而偏锆焊接会导致残余应力上升，偏锆0.5 mm时达到565 MPa，偏镍焊接对残余应力的抑制作用明显，当偏束量达到0.5 mm时，锁底处的应力降低至425 MPa，应力较大的范围也明显缩小，表明偏束焊接能抑制接头残余应力.

图  12  残余应力分布云图

Figure  12.  Cloud map of residual stress distribution. (a) direct welding; (b) deflect 0.3 mm towards Ni; (c) deflect 0.5 mm towards Ni; (d) deflect 0.3 mm towards Zr; (e) deflect 0.5 mm towards Zr; (f) microstructure of the weld of deflect 0.5 mm towards Zr

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3.   结论

(1) 锆/镍环焊缝对中焊接时由于裂纹的产生，接头强度仅有36.4 MPa，偏束焊接消除了焊接裂纹，接头由(γ-Ni + Ni₅Zr)共晶 + Ni₅Zr树枝晶复合结构组成，当偏镍0.5 mm焊接时接头强度达到189 MPa，实现了锆/镍的有效熔化连接.

(2) 有限元计算中的温度场结果显示在焊接起始部位有再热现象，随着焊接过程进行峰值温度不断上升.应力场结果显示焊缝中存在较高的环向应力，结合理论计算，环向应力由径向应力引起.在不同焊接参数下，反应层及锆内部有明显的应力集中，在同一焊接参数下，焊接起始位置的残余应力最高.

(3) 偏束焊接时，随着束流偏向Ni一侧，抑制了焊接过程的热应力，避免了锆管的膨胀变形，也降低了接头的残余应力，是抑制裂纹产生的主要因素.